纳米分子筛组装体吸附水体中痕量甲基叔丁基醚及其机理研究

发布时间：2022-12-11 02:10

　　甲基叔丁基醚MTBE是一种广泛使用的汽油添加剂,其广泛使用导致在环境中不断积累。国际上已经将其列为可疑致癌物;1997年,美国环境保护署推荐饮用水中MTBE的浓度应不高于20-40μg L-1。目前对于水体中MTBE污染治理与控制的研究尚处于初级阶段。虽然有研究表明具有适宜孔道结构的疏水型沸石分子筛可以吸附MTBE,但是该方面研究仍然较少,且人们对MFI型沸石是否能够有效吸附MTBE存在争议;同时研究大多使用微米级以下的超细粉末作为吸附剂,这些粉末状沸石材料不易操作,尤其是纳米沸石易团聚,严重影响了其孔道利用率。 最近,现代纳米工程技术的发展使得上述问题可以有效的解决。本论文尝试将纳米分子筛组装体引入水环境中MTBE的污染控制,实验结果表明纳米分子筛组装体作为吸附剂具有潜在的价值,有可能大规模应用于环境工程中对MTBE进行污染治理和控制。 首先,进行纳米沸石晶种的筛选。以自行合成的几种具有典型代表性的纳米沸石为吸附剂,研究纳米沸石材料微观结构和表面性质对吸附水体中MTBE的影响。同样条件下,几种纳米沸石对MTBE的去除率分别为:silicalite-1＞ZSM-5＞... 

【文章页数】：137 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 研究的背景及意义
    1.2 MTBE 的性质及其对人类健康的影响
        1.2.1 MTBE 的物理化学性质
        1.2.2 MTBE 对动物的毒理性
        1.2.3 MTBE 对人类健康的影响
    1.3 MTBE 的使用和污染现状
        1.3.1 MTBE 的应用现状
        1.3.2 MTBE 的污染途径
        1.3.3 MTBE 的污染状况
    1.4 MTBE 污染治理方法
        1.4.1 生物降解
        1.4.2 高级氧化法处理MTBE 污染
        1.4.3 吸附法处理水体MTBE 污染
    1.5 吸附原理及模型
        1.5.1 吸附类型
        1.5.2 吸附等温线类型
        1.5.3 吸附等温平衡模型
        1.5.4 吸附动力学模型
        1.5.5 热力学常数计算
    1.6 纳米沸石及其组装体的合成
        1.6.1 纳米沸石的水热合成
        1.6.2 纳米沸石的性质以及表征
        1.6.3 纳米分子筛组装体的合成
    1.7 本文研究意义与内容
    参考文献
第二章 纳米沸石晶种的制备
    2.1 实验试剂与材料
    2.2 实验仪器与设备
    2.3 表征与测试
    2.4 MFI 结构纳米沸石的制备
        2.4.1 silicalite-1 的合成
        2.4.2 ZSM-5 的合成
        2.4.3 结果与讨论
    2.5 纳米 β 沸石、A 型和 Y 型沸石的合成
        2.5.1 β沸石的合成
        2.5.2 A 沸石的合成
        2.5.3 Y 沸石的合成
        2.5.4 结果与讨论
    2.6 小结
    参考文献
第三章 纳米沸石吸附MTBE 作用机制研究
    3.1 实验试剂与材料
    3.2 实验仪器与设备
    3.3 MTBE 浓度的分析
        3.3.1 MTBE 标准溶液的配置
        3.3.2 GC-MS 操作条件
        3.3.3 MTBE 样品标准曲线
    3.4 纳米沸石吸附MTBE
    3.5 结果与讨论
        3.5.1 孔道结构的影响
        3.5.2 沸石疏水性的影响
        3.5.3 MFI 型沸石的吸附等温线
    3.6 小结
    参考文献
第四章 纳米分子筛组装体的制备
    4.1 实验试剂与材料
    4.2 实验仪器与设备
    4.3 表征与测试
    4.4 纳米分子筛组装体silicalite-1/粉煤灰空心微珠(S/FAC)的制备
        4.4.1 纳米silicalite-1 沸石晶种制备
        4.4.2 粉煤灰空心微珠静电吸附沸石晶种
        4.4.3 组装体silicalite-1/粉煤灰空心微珠（S/FAC）的制备
        4.4.4 组装过程的优化
        4.4.5 结果与讨论
    4.5 纳米分子筛组装体silicalite-1/硅藻土(S/D)的制备
        4.5.1 纳米silicalite-1 沸石晶种制备
        4.5.2 硅藻土静电吸附沸石晶种
        4.5.3 纳米分子筛组装体silicalite-1/硅藻土（S/D）的制备及优化
        4.5.4 结果与讨论
    4.6 小结
    参考文献
第五章 纳米分子筛组装体静态吸附MTBE
    5.1 实验试剂与材料
    5.2 实验仪器与设备
    5.3 纳米分子筛组装体吸附MTBE
        5.3.1 空白实验
        5.3.2 MTBE 的吸附与分离
        5.3.3 MTBE 浓度的分析
    5.4 结果与讨论
        5.4.1 吸附时间的影响
        5.4.2 温度对吸附的影响
        5.4.3 MTBE 初始浓度对吸附的影响
        5.4.4 Langmuir 和Freundlich 等温吸附模型参数
        5.4.5 不同温度下纳米分子筛组装体吸附 MTBE 的 KR值
        5.4.6 纳米分子筛组装体吸附MTBE 的热力学参数计算
        5.4.7 纳米分子筛组装体吸附MTBE 的动力学研究
    5.5 小结
    参考文献
第六章 纳米分子筛组装体的优化以及组装体固定床吸附MTBE
    6.1 实验试剂与材料
    6.2 实验仪器与设备
    6.3 纳米分子筛组装体的优化
        6.3.1 不同载体上沸石负载量以及对吸附的影响
        6.3.2 不同组装体合成条件的比较
        6.3.3 不同组装体合成过程中模版剂的消耗
    6.4 S/FAC 固定床吸附MTBE
        6.4.1 流速对穿透性能的影响
        6.4.2 溶液初始浓度对穿透性能的影响
        6.4.3 动态吸附容量计算
    6.5 纳米分子筛组装体的再生
    6.6 真实环境中MTBE 的污染以及组装体脱除MTBE 的应用
    6.7 小结
    参考文献
第七章 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 展望
    7.3 论文创新点
致谢
攻读博士学位期间发表的论文


【参考文献】：
期刊论文
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[2]大孔吸附树脂应用的研究进展[J]. 周林,蔡妙颜,郭祀远,覃宇悦.  昆明理工大学学报(理工版). 2003(06)
[3]甲基叔丁基醚（MTBE）对环境的污染及其对我国汽油生产的影响[J]. 刘杰民,温美娟,程慧琼,江桂斌,刘国光.  环境污染治理技术与设备. 2002(03)
[4]无铅汽油添加剂甲基叔丁基醚（MTBE）的环境化学行为及其分析方法[J]. 程伟,江桂斌.  环境污染治理技术与设备. 2001(03)
[5]甲基叔丁基醚对细胞周期及细胞凋亡的影响[J]. 周伟,黄关麟,张恒,叶舜华.  中华预防医学杂志. 2000(04)
[6]具有微孔/大孔双孔道体系沸石材料的合成[J]. 王亚军,唐颐,王星东,杨武利,倪铮,华伟明,乐英红,高滋.  高等学校化学学报. 2000(07)
[7]我国甲基叔丁基醚生产应用展望[J]. 钱梅.  化肥设计. 1999(04)
[8]甲基叔丁基醚对原癌基因和功能基因表达的影响[J]. 周伟,黄关麟,张恒,叶舜华.  卫生研究. 1999(03)



本文编号：3717942