华北地区气溶胶理化特性、来源解析及实验室模拟
发布时间:2023-03-03 19:27
近年来,随着我国经济的高速发展和城市化进程的加快,华北地区大气污染逐渐恶化,尤其是大气细颗粒物(PM2.5)污染导致灰霾事件频繁发生,严重影响了人们的生活和公共安全。因此对该地区区域性大气气溶胶特征的研究有利于了解高污染地区气溶胶形成机理,也为国家制定区域大气污染的控制策略提供理论依据。 本研究分别在华北平原地区具有代表性的5个地面站点和华北地区最高峰的泰山顶峰(高山站点,1534m a.s.1)开展了长期和强化观测。采用了多种分析技术如离线/在线监测技术对主要的大气污染物种进行了测量,并利用多种统计方法及模型如气流轨迹分析、聚类分析等对实验数据进行处理,研究了我国华北高污染地区气溶胶水溶性离子及酸度的污染状况、时空变化、来源解析及相关的大气化学过程和长距离输送特征。另外为了研究更接近于真实大气环境下二次有机气溶胶(SOA)的生成机理,本研究针对灰霾发生时高湿度、高背景颗粒物浓度的特点,利用北卡罗莱纳大学的双室室外烟雾箱,设计并开展了不同相对湿度(RH)及背景气溶胶条件下甲苯/二甲苯-NOx-HCmix(11种non-SOA-forming hydrocarbon)体系SOA生成的模拟...
【文章页数】:192 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
符号及縮写说明
第一章 绪论
1.1 气溶胶概述
1.2 国内外研究现状
1.2.1 颗粒物化学组分
1.2.2 颗粒物的酸度研究
1.2.3 大气颗粒物的来源解析
1.2.4 二次有机气溶胶的实验室模拟研究
1.3 本文研究意义及目的
1.3.1 研究意义
1.3.2 研究目的
第二章 实验部分及研究方法
2.1 野外观测部分
2.1.1 采样点的选择
2.1.2 仪器设备
2.1.3 离线膜样品处理及分析
2.1.4 在线仪器分析
2.1.5 质量保证及控制
2.2 室外模拟实验部分
2.2.1 烟雾箱简介
2.2.2 烟雾箱实验操作系统
2.2.3 实验流程
2.2.4 质量保证及控制
2.3 研究方法
2.3.1 后推气流轨迹模拟
2.3.2 主因子分析
2.3.3 酸度计算
2.3.4 二次有机气溶胶生成产率及Odum产物模型
第三章 华北地区主要地面站点PM2.5水溶性离子
3.1 PM2.5水溶性离子浓度空间分布特征
3.1.1 地面站点PM2.5水溶性离子年平均浓度
3.1.2 各站点PM2.5水溶性离子污染特征
3.1.3 与其它站点的对比
3.2 PM2.5水溶性离子浓度时间分布特征
3.2.1 五个站点水溶性离子平均浓度季节变化
3.2.2 二次离子SO4
2-、NO3
-和NH4+浓度季节变化
3.2.3 F、Mg2+和Ca2+浓度季节变化
3.2.4 K+、Na+和Cl-浓度季节变化
3.2.5 C2O4
2-、C2H3O2
-和HCOO-浓度季节变化
3.3 地面各代表性站点PM2.5酸度
3.3.1 地面各代表性站点PM2.5酸度平均水平
3.3.2 地面各代表性站点PM2.5酸度季节变化
3.3.3 与其它站点比较
3.3.4 酸度与离子组成的关系
3.4 气流轨迹来源分析
3.4.1 济南山大站点
3.4.2 济南苗圃站点
3.4.3 淄博站点
3.4.4 枣庄站点
3.4.5 青岛站点
3.5 小结
第四章 华北地区高山站颗粒物水溶性离子特征
4.1 PM2.5水溶性离子
4.1.1 PM2.5水溶性离子浓度特征及季节变化
4.1.2 PM2.5水溶性离子浓度的日变化
4.2 气溶胶酸度
4.2.1 泰山PM2.5的酸度
4.2.2 与其它研究的比较
4.2.3 泰山PM2.5酸度的日变化特征
4.2.4 影响气溶胶酸度的因素
4.3 影响PM2.5浓度变化的因素
4.3.1 春季
4.3.2 夏季
4.4 边界层气溶胶传输分析
4.4.1 春季
4.4.2 夏季
4.5 小结
第五章 典型天气及个例事件过程分析
5.1 沙尘期间水溶性离子浓度特征
5.2 生物质燃烧个例
5.3 云雾对气溶胶浓度的影响
5.4 气溶胶酸度与二次有机气溶胶之间的关系
5.4.1 高酸度条件下SOC增长个例
5.4.2 酸度同二次有机碳间没有明显关系的个例
5.5 小结
第六章 实验室模拟不同湿度及种子气溶胶对有机气溶胶形成的影响
6.1 研究目的及实验设计
6.2 甲苯体系有机气溶胶形成
6.2.1 不同种子气溶胶及湿度对甲苯体系有机气溶胶形成的影响
6.2.2 甲苯体系有机气溶胶模型
6.2.3 甲苯体系有机气溶胶模型模拟结果及讨论
6.3 二甲苯体系有机气溶胶的生成
6.3.1 不同种子气溶胶及湿度对二甲苯体系有机气溶胶形成的影响
6.3.2 二甲苯精简模型
6.3.3 二甲苯精简模型模拟结果及讨论
6.4 小结
第七章 总结及展望
7.1 主要结论
7.1.1 地面站点研究的主要结论
7.1.2 高山站点研究的主要结论
7.1.3 二次有机气溶胶烟雾箱实验及机理模拟研究的主要结论
7.2 创新点
7.3 下一步工作展望
附录
参考文献
致谢
博士期间发表论文
学位论文评阅及答辩情况表
本文编号:3752969
【文章页数】:192 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
符号及縮写说明
第一章 绪论
1.1 气溶胶概述
1.2 国内外研究现状
1.2.1 颗粒物化学组分
1.2.2 颗粒物的酸度研究
1.2.3 大气颗粒物的来源解析
1.2.4 二次有机气溶胶的实验室模拟研究
1.3 本文研究意义及目的
1.3.1 研究意义
1.3.2 研究目的
第二章 实验部分及研究方法
2.1 野外观测部分
2.1.1 采样点的选择
2.1.2 仪器设备
2.1.3 离线膜样品处理及分析
2.1.4 在线仪器分析
2.1.5 质量保证及控制
2.2 室外模拟实验部分
2.2.1 烟雾箱简介
2.2.2 烟雾箱实验操作系统
2.2.3 实验流程
2.2.4 质量保证及控制
2.3 研究方法
2.3.1 后推气流轨迹模拟
2.3.2 主因子分析
2.3.3 酸度计算
2.3.4 二次有机气溶胶生成产率及Odum产物模型
第三章 华北地区主要地面站点PM2.5水溶性离子
3.1 PM2.5水溶性离子浓度空间分布特征
3.1.1 地面站点PM2.5水溶性离子年平均浓度
3.1.2 各站点PM2.5水溶性离子污染特征
3.1.3 与其它站点的对比
3.2 PM2.5水溶性离子浓度时间分布特征
3.2.1 五个站点水溶性离子平均浓度季节变化
3.2.2 二次离子SO4
2-、NO3
-和NH4+浓度季节变化
3.2.3 F、Mg2+和Ca2+浓度季节变化
3.2.4 K+、Na+和Cl-浓度季节变化
3.2.5 C2O4
2-、C2H3O2
-和HCOO-浓度季节变化
3.3 地面各代表性站点PM2.5酸度
3.3.1 地面各代表性站点PM2.5酸度平均水平
3.3.2 地面各代表性站点PM2.5酸度季节变化
3.3.3 与其它站点比较
3.3.4 酸度与离子组成的关系
3.4 气流轨迹来源分析
3.4.1 济南山大站点
3.4.2 济南苗圃站点
3.4.3 淄博站点
3.4.4 枣庄站点
3.4.5 青岛站点
3.5 小结
第四章 华北地区高山站颗粒物水溶性离子特征
4.1 PM2.5水溶性离子
4.1.1 PM2.5水溶性离子浓度特征及季节变化
4.1.2 PM2.5水溶性离子浓度的日变化
4.2 气溶胶酸度
4.2.1 泰山PM2.5的酸度
4.2.2 与其它研究的比较
4.2.3 泰山PM2.5酸度的日变化特征
4.2.4 影响气溶胶酸度的因素
4.3 影响PM2.5浓度变化的因素
4.3.1 春季
4.3.2 夏季
4.4 边界层气溶胶传输分析
4.4.1 春季
4.4.2 夏季
4.5 小结
第五章 典型天气及个例事件过程分析
5.1 沙尘期间水溶性离子浓度特征
5.2 生物质燃烧个例
5.3 云雾对气溶胶浓度的影响
5.4 气溶胶酸度与二次有机气溶胶之间的关系
5.4.1 高酸度条件下SOC增长个例
5.4.2 酸度同二次有机碳间没有明显关系的个例
5.5 小结
第六章 实验室模拟不同湿度及种子气溶胶对有机气溶胶形成的影响
6.1 研究目的及实验设计
6.2 甲苯体系有机气溶胶形成
6.2.1 不同种子气溶胶及湿度对甲苯体系有机气溶胶形成的影响
6.2.2 甲苯体系有机气溶胶模型
6.2.3 甲苯体系有机气溶胶模型模拟结果及讨论
6.3 二甲苯体系有机气溶胶的生成
6.3.1 不同种子气溶胶及湿度对二甲苯体系有机气溶胶形成的影响
6.3.2 二甲苯精简模型
6.3.3 二甲苯精简模型模拟结果及讨论
6.4 小结
第七章 总结及展望
7.1 主要结论
7.1.1 地面站点研究的主要结论
7.1.2 高山站点研究的主要结论
7.1.3 二次有机气溶胶烟雾箱实验及机理模拟研究的主要结论
7.2 创新点
7.3 下一步工作展望
附录
参考文献
致谢
博士期间发表论文
学位论文评阅及答辩情况表
本文编号:3752969
本文链接:https://www.wllwen.com/shengtaihuanjingbaohulunwen/3752969.html
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