改性石墨烯负载零价铁去除水体中两种典型氯代有机物的研究

发布时间：2023-04-03 19:51

　　一直以来,我国都是氯代有机物产品的生产和消耗大国,由于绝大多数的氯代有机物具有毒性强、难生物降解及环境滞留性等特征,已经严重地威胁了生态环境的可持续性发展。因此,研发有效的治理手段和修复技术已然成为了一个重要的任务,其中纳米零价铁技术因为廉价易得,不会造成二次污染等优点而受到广泛的关注,但其容易被氧化和不可避免的团聚现象也同样限制着该项技术的应用。本研究通过还原共沉淀法和水热合成法分别制备了石墨烯负载钯铁双金属纳米颗粒(PdFe@r-GO)和硫/氮双掺杂改性石墨烯负载纳米零价铁颗粒(nZVI@SN-rGO)两种固体催化材料,以四氯化碳和2,4-二氯苯氧乙酸作为目标污染物,并在构建的三个反应体系下进行了降解脱氯反应。本文考察了不同反应体系下目标污染物的去除率和反应条件因素的影响,分析了目标污染物降解反应动力学特征,推断了不同反应体系下目标污染物的降解反应机理并探讨了可能发生的降解途径。鉴于解决纳米零价铁颗粒的缺陷为目的,获得了如下成果:(1)通过利用还原氧化石墨烯和硫/氮双掺杂改性石墨烯作为载体,可以分别良好地避免钯铁双金属纳米颗粒和纳米零价铁颗粒的团聚现象,相比较于无载体的情况可以将比...

【文章页数】：144 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 课题背景及研究的意义
        1.1.1 课题背景
        1.1.2 四氯化碳的性质、来源及危害
        1.1.3 2,4-二氯苯氧乙酸的性质、来源及危害
    1.2 氯代有机物的处理方法
        1.2.1 物理法处理氯代有机物
        1.2.2 生物法处理氯代有机物
        1.2.3 化学法处理氯代有机物
    1.3 负载型钯/铁双金属还原体系研究进展
        1.3.1 零价铁脱氯技术
        1.3.2 钯/铁双金属脱氯技术
        1.3.3 石墨烯负载纳米零价铁颗粒的技术应用
        1.3.4 影响因素
    1.4 非均相催化类-Fenton氧化体系研究进展
        1.4.1 固体催化剂的选择
        1.4.2 影响因素
        1.4.3 反应机制
    1.5 超声波协同纳米零价铁反应体系研究进展
        1.5.1 超声波降解有机物的技术
        1.5.2 超声波/纳米零价铁联合降解有机物的技术
        1.5.3 超声波/纳米零价铁联合技术的应用
    1.6 研究的内容和创新点
        1.6.1 研究内容
        1.6.2 研究创新点
第2章 催化剂的制备及表征
    2.1 实验材料与设备
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验设备
    2.2 石墨烯负载钯/铁双金属纳米颗粒的制备与表征
        2.2.1 氧化石墨烯的制备方法
        2.2.2 石墨烯负载钯/铁双金属纳米颗粒的制备方法
        2.2.3 石墨烯负载钯/铁双金属纳米颗粒的表征
    2.3 硫氮双掺杂改性石墨烯负载纳米零价铁的制备与表征
        2.3.1 硫氮双掺杂改性石墨烯负载纳米零价铁颗粒的制备方法
        2.3.2 硫氮双掺杂改性石墨烯负载纳米零价铁颗粒的表征
    2.4 本章小结
第3章 石墨烯负载钯/铁双金属纳米颗粒降解四氯化碳
    3.1 引言
    3.2 材料与方法
        3.2.1 试剂材料
        3.2.2 四氯化碳降解实验
        3.2.3 四氯化碳的气质联用检测
        3.2.4 其他指标的检测
    3.3 Pd/Fe@r-GO还原体系对CT的降解
        3.3.1 溶液初始pH对 Pd/Fe@r-GO还原体系降解CT的影响
        3.3.2 反应温度对Pd/Fe@r-GO还原体系降解CT的影响
        3.3.3 固体催化材料投加量对Pd/Fe@r-GO还原体系降解CT的影响
        3.3.4 钯化率对Pd/Fe@r-GO还原体系降解CT的影响
        3.3.5 不同催化还原体系降解CT的对比实验
        3.3.6 常见无机阴离子对Pd/Fe@r-GO还原体系降解CT的影响
    3.4 Pd/Fe@r-GO还原体系降解CT的循环实验
    3.5 Pd/Fe@r-GO还原体系下CT的降解反应机理
        3.5.1 腐殖酸对CT降解的影响
        3.5.2 Pd/Fe@r-GO还原体系降解CT的反应机理
    3.6 Pd/Fe@r-GO还原体系下CT的降解途径
    3.7 本章小结
第4章 硫/氮双掺杂改性石墨烯负载纳米零价铁协同超声降解四氯化碳
    4.1 引言
    4.2 材料与方法
        4.2.1 试剂材料
        4.2.2 四氯化碳降解实验
        4.2.3 四氯化碳的气质联用检测
    4.3 nZVI@SN-rGO协同超声对CT的降解
        4.3.1 nZVI@SN-rGO和超声波协同作用对CT降解的影响
        4.3.2 初始溶液pH对nZVI@SN-rGO协同超声对CT降解的影响
        4.3.3 反应温度对nZVI@SN-rGO协同超声降解CT的影响
        4.3.4 nZVI@SN-rGO投加量对CT降解的影响
        4.3.5 常见无机阴离子对nZVI@SN-rGO协同超声对CT降解的影响
    4.4 超声协同nZVI@SN-rGO耦合体系降解CT的循环实验
    4.5 nZVI@SN-rGO协同超声耦合体系降解CT的反应机理
    4.6 nZVI@SN-rGO协同超声耦合体系下CT的降解途径
    4.7 本章小结
第5章 硫/氮双掺杂改性石墨烯负载纳米零价铁催化过氧化氢降解2,4-D
    5.1 引言
    5.2 材料与方法
        5.2.1 试剂材料
        5.2.2 2,4-二氯苯氧乙酸降解实验
        5.2.3 2,4-二氯苯氧乙酸的高效液相色谱检测
    5.3 非均相nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反应体系对2,4-D的降解
        5.3.1 初始溶液pH对 nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 氧化降解2,4-D的影响
        5.3.2 反应温度对nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 氧化降解2,4-D的影响
        5.3.3 nZVI@SN-rGO投加量对降解2,4-D的影响
        5.3.4 氧化石墨烯和纳米零价铁的质量比对降解2,4-D的影响
        5.3.5 H₂O₂ 初始浓度对nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 氧化降解2,4-D的影响
        5.3.6 不同反应体系下2,4-D降解效果的比较
    5.4 nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反应体系降解2,4-D的循环实验
    5.5 非均相nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反应体系降解2,4-D的反应机理
    5.6 非均相nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反应体系下2,4-D的降解途径
    5.7 本章小结
第6章 结论与建议
    6.1 结论
    6.2 建议
致谢
参考文献
附录



本文编号：3781044