基于钯修饰电极的多氯联苯电催化还原脱氯研究
发布时间：2023-04-16 11:58
多氯联苯(PCBs)是典型的持久性有机污染物(POPs),《斯德哥尔摩公约》要求各缔约国在2025年前消除PCBs污染源。因此,开展PCBs污染控制技术和受PCBs污染环境介质的修复技术研究,对于履行《斯德哥尔摩公约》具有重要的技术支撑作用。本文以制备能对PCBs高效还原脱氯的催化电极为基础,系统研究了影响PCBs电催化脱氯效率的主要因素,探讨了PCBs电催化还原的机理。 首先以多种金属网材、金属泡沫材料、活性碳材料等作为基材,系统研究了钯负载工艺条件。以高孔密度泡沫镍金属材料为基材,以NaCl/PdCl2(3:1)沉积液,采用无电沉积工艺成功地制备出一种能高效稳定脱氯的钯修饰泡沫镍电极,结构催化表征表明Pd颗粒细小,且高度分散于泡沫镍基材上,而部分Pd颗粒存在无定形晶态。 利用制备的Pd修饰泡沫镍电极建立了PCBs电催化还原脱氯系统,全面研究了系统中溶液pH值、支持电解质、PCBs初始浓度、电流密度、反应温度、液流速度及电场施加方式等因素对PCBs电催化脱氯效率的影响规律。发现了氢供体富余有利于PCBs脱氯反应,PCBs的初始浓度越高,脱氯速率越大;并获得了利用Pd修饰电极对PCBs...
【文章页数】：118 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 前言
1.1 概述
1.2 PCBS 的性质及生产使用历史
1.3 PCBS 污染的危害性及我国的污染状况
1.3.1 PCBs 对动物生存的影响
1.3.2 PCBs 对人体健康的危害
1.3.3 我国PCBs 的污染状况
1.4 PCBS 的污染控制技术
1.4.1 长期控制保存和填埋
1.4.2 氧化销毁技术
1.4.3 化学脱氯技术
1.4.4 物理化学修复技术
1.4.5 生物法
1.5 电催化技术进行氯代芳烃污染控制的研究
1.5.1 电催化技术进行PCBs 脱氯的研究背景
1.5.2 电催化还原脱氯的原理
1.5.3 氯代芳烃电催化还原脱氯的研究进展
1.6 电催化技术用于PCBS 去除的难点
1.7 本论文研究目的、研究内容和研究思路
1.7.1 研究目的
1.7.2 研究内容
1.7.3 研究思路
第2章 PCBS 电催化脱氯电极制备研究
2.1 本章引论
2.2 实验部分
2.2.1 实验材料
2.2.2 实验方法
2.2.3 分析方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 利用电沉积工艺制备电极
2.3.2 利用不同基材制备电极
2.3.3 电极稳定性及Pd 负载量研究
2.3.4 利用无电沉积工艺制备Pd/泡沫镍电极
2.3.5 电极的催化表征分析
2.4 本章小结
第3章 PCBS 电催化脱氯系统条件优化研究
3.1 本章引论
3.2 实验部分
3.2.1 实验材料
3.2.2 实验方法
3.2.3 分析方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 溶液pH 值的影响
3.3.2 支持电解质浓度的影响
3.3.3 PCBs 初始浓度的影响
3.3.4 电流密度的影响
3.3.5 反应温度的影响
3.3.6 溶液流速的影响
3.3.7 恒电流/恒电位电场施加方式的影响
3.3.8 氮气的影响
3.3.9 本文进行PCBs 电催化脱氯的综合评价
3.4 本章小结
第4章 溶剂体系对PCBS 电催化脱氯的影响研究
4.1 本章引论
4.2 实验部分
4.2.1 实验材料
4.2.2 实验方法
4.2.3 分析方法
4.3 结果与讨论
4.3.1 不同助溶剂对电催化脱氯效果的影响
4.3.2 季铵盐阳离子表面活性剂电催化脱氯效果的比较
4.3.3 不同增溶剂溶解性能的比较
4.3.4 不同增溶剂作用下电催化脱氯效果的比较
4.4 本章小结
第5章 PD/泡沫镍电极上PCBS 电催化脱氯机理研究
5.1 本章引论
5.2 实验部分
5.2.1 实验材料
5.2.2 实验方法
5.2.3 分析方法
5.3 结果与讨论
5.3.1 Pd/泡沫镍电极电催化脱氯界面反应机理
5.3.2 PCBs 电催化脱氯降解机理
5.4 本章小结
第6章 结论和建议
6.1 结论
6.2 建议
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果
本文编号：3791323
【文章页数】：118 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 前言
1.1 概述
1.2 PCBS 的性质及生产使用历史
1.3 PCBS 污染的危害性及我国的污染状况
1.3.1 PCBs 对动物生存的影响
1.3.2 PCBs 对人体健康的危害
1.3.3 我国PCBs 的污染状况
1.4 PCBS 的污染控制技术
1.4.1 长期控制保存和填埋
1.4.2 氧化销毁技术
1.4.3 化学脱氯技术
1.4.4 物理化学修复技术
1.4.5 生物法
1.5 电催化技术进行氯代芳烃污染控制的研究
1.5.1 电催化技术进行PCBs 脱氯的研究背景
1.5.2 电催化还原脱氯的原理
1.5.3 氯代芳烃电催化还原脱氯的研究进展
1.6 电催化技术用于PCBS 去除的难点
1.7 本论文研究目的、研究内容和研究思路
1.7.1 研究目的
1.7.2 研究内容
1.7.3 研究思路
第2章 PCBS 电催化脱氯电极制备研究
2.1 本章引论
2.2 实验部分
2.2.1 实验材料
2.2.2 实验方法
2.2.3 分析方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 利用电沉积工艺制备电极
2.3.2 利用不同基材制备电极
2.3.3 电极稳定性及Pd 负载量研究
2.3.4 利用无电沉积工艺制备Pd/泡沫镍电极
2.3.5 电极的催化表征分析
2.4 本章小结
第3章 PCBS 电催化脱氯系统条件优化研究
3.1 本章引论
3.2 实验部分
3.2.1 实验材料
3.2.2 实验方法
3.2.3 分析方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 溶液pH 值的影响
3.3.2 支持电解质浓度的影响
3.3.3 PCBs 初始浓度的影响
3.3.4 电流密度的影响
3.3.5 反应温度的影响
3.3.6 溶液流速的影响
3.3.7 恒电流/恒电位电场施加方式的影响
3.3.8 氮气的影响
3.3.9 本文进行PCBs 电催化脱氯的综合评价
3.4 本章小结
第4章 溶剂体系对PCBS 电催化脱氯的影响研究
4.1 本章引论
4.2 实验部分
4.2.1 实验材料
4.2.2 实验方法
4.2.3 分析方法
4.3 结果与讨论
4.3.1 不同助溶剂对电催化脱氯效果的影响
4.3.2 季铵盐阳离子表面活性剂电催化脱氯效果的比较
4.3.3 不同增溶剂溶解性能的比较
4.3.4 不同增溶剂作用下电催化脱氯效果的比较
4.4 本章小结
第5章 PD/泡沫镍电极上PCBS 电催化脱氯机理研究
5.1 本章引论
5.2 实验部分
5.2.1 实验材料
5.2.2 实验方法
5.2.3 分析方法
5.3 结果与讨论
5.3.1 Pd/泡沫镍电极电催化脱氯界面反应机理
5.3.2 PCBs 电催化脱氯降解机理
5.4 本章小结
第6章 结论和建议
6.1 结论
6.2 建议
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果
本文编号：3791323
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