过渡金属(Fe、Cu)改性Beta分子筛催化剂在NH 3 -SCR反应中的应用研究
发布时间：2023-05-10 19:16
氨选择性催化还原（NH3-SCR）技术是富氧条件下催化脱除氮氧化物最有效的方法之一。由于Beta分子筛具有良好的水热稳定性，金属离子对Beta分子筛的改性以及在SCR反应中的应用受到广泛关注。本论文系统研究了过渡金属离子改性的Beta分子筛催化剂的脱硝反应活性，研究了催化剂在SCR反应中的动力学，确定了Fe (Cu)-Beta催化剂在SCR反应中的活性位，为新型SCR分子筛催化剂的研发提供了基础数据。 采用液相离子交换法制备了一系列低铁含量的Fe-Beta催化剂，考察了其在NH3-SCR反应中的催化活性。应用紫外-可见光谱（UV-vis）和电子顺磁共振（EPR）技术对不同铁物种进行了定性和定量分析，结果表明，低铁含量的Fe-Beta催化剂中主要含有孤立态Fe3+和聚合态FexOy两种铁物种，并且随着铁含量的增加，四配位孤立Fe3+的百分比降低，而六配位孤立Fe3+的百分比升高。原位EPR实验结果表明，孤立态Fe3+表现出了良好的SCR反应活性。SCR反应的动力学结果表明，孤立态Fe3+为SCR反应的活性位。SCO反应的动力学结果表明，聚合态FexOy为SCO反应的活性位，并且聚合度不同...
【文章页数】：118 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
前言
第一章 文献综述
1.1 研究背景
1.2 NOx排放控制技术
1.3 NH3-SCR 技术
1.3.1 NH3-SCR 催化剂材料
1.3.2 NH3-SCR 反应机理
1.4 Beta 分子筛在 SCR 技术中的研究进展
1.4.1 Beta 分子筛的结构和酸性
1.4.2 Beta 分子筛改性研究
1.4.3 NOx在 Fe/Cu-Beta 催化剂的吸附位研究
1.4.4 金属离子含量对 NH3-SCR 反应活性的影响
1.4.5 制备方法对 NH3-SCR 反应活性的影响
1.5 本课题的研究内容、目的及意义
第二章 过渡金属离子改性Beta分子筛催化剂合成工艺的优化和动力学研究方法的确定
2.1 试验部分
2.1.1 实验原料
2.1.2 实验仪器
2.1.3 样品制备
2.1.4 活性评价
2.1.5 表征
2.2 过渡金属改性 Beta 分子筛催化剂合成工艺优化
2.2.1 Fe-Beta 合成工艺的优化
2.2.2 Cu-Beta 合成工艺的优化
2.3 动力学研究方法的确定
2.3.1 Fe-Beta 内、外扩散排除
2.3.2 Cu-Beta 内、外扩散排除
2.4 小结
第三章 铁离子改性 Beta 分子筛催化剂在 NH3-SCR 反应中的应用研究
3.1 实验部分
3.1.1 实验原料
3.1.2 实验仪器
3.1.3 样品制备
3.1.4 活性评价
3.1.5 表征
3.2 Fe-Beta 催化剂反应活性结果
3.2.1 NH3-SCR 反应活性
3.2.2 NH3-SCO 反应活性
3.3 Fe-Beta 催化剂结构表征结果
3.3.1 Fe-Beta 催化剂的元素构成
3.3.2 XRD
3.3.3 UV-vis
3.3.4 EPR
3.4 Fe-Beta 催化剂NH3-TPD结果
3.5 铁含量对铁物种的影响
3.6 铁物种对 NH3-SCR 反应活性的影响
3.7 铁物种对 NH3-SCO 反应活性的影响
3.8 催化剂 Fe-Beta 在 NH3-SCR 反应中的活性位研究
3.9 小结
第四章 铜离子改性 Beta 分子筛催化剂在 NH3-SCR 反应中的应用研究
4.1 实验部分
4.1.1 实验原料
4.1.2 实验仪器
4.1.3 样品制备
4.1.4 活性评价
4.1.5 表征
4.2 Cu-Beta 催化剂反应活性结果
4.2.1 NH3-SCR 反应活性
4.2.2 NH3-SCO 反应活性
4.2.3 NO 氧化反应活性
4.3 Cu-Beta 催化剂结构表征结果
4.3.1 Cu-Beta 催化剂的元素构成
4.3.2 EPR
4.3.3 H2-TPR
4.4 铜含量对铜物种的影响
4.5 铜物种对 NH3-SCR 反应活性的影响
4.6 催化剂 Cu-Beta 在 NH3-SCR 反应中的活性位研究
4.7 小结
第五章 双金属离子(铁、铜离子)改性 Beta 分子筛催化剂在 NH3-SCR 反应中的应用研究
5.1 实验部分
5.1.1 实验材料
5.1.2 实验仪器
5.1.3 样品制备
5.1.4 活性评价
5.1.5 表征
5.2 双金属(Cu、Fe)改性 Beta 分子筛催化剂合成工艺优化
5.3 Fe-Cu-Beta 催化剂反应活性结果
5.3.1 NH3-SCR 反应活性
5.3.2 NH3-SCO 反应活性
5.3.3 NO 氧化反应活性
5.4 Fe-Cu-Beta 催化剂结构表征结果
5.4.1 EPR
5.4.2 H2-TPR
5.5 催化剂 Fe-Cu-Beta 在 NH3-SCR 反应中的动力学研究
5.6 小结
第六章 结论和展望
6.1 结论
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
发表论文和科研情况
致谢
本文编号：3813345
【文章页数】：118 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
前言
第一章 文献综述
1.1 研究背景
1.2 NOx排放控制技术
1.3 NH3-SCR 技术
1.3.1 NH3-SCR 催化剂材料
1.3.2 NH3-SCR 反应机理
1.4 Beta 分子筛在 SCR 技术中的研究进展
1.4.1 Beta 分子筛的结构和酸性
1.4.2 Beta 分子筛改性研究
1.4.3 NOx在 Fe/Cu-Beta 催化剂的吸附位研究
1.4.4 金属离子含量对 NH3-SCR 反应活性的影响
1.4.5 制备方法对 NH3-SCR 反应活性的影响
1.5 本课题的研究内容、目的及意义
第二章 过渡金属离子改性Beta分子筛催化剂合成工艺的优化和动力学研究方法的确定
2.1 试验部分
2.1.1 实验原料
2.1.2 实验仪器
2.1.3 样品制备
2.1.4 活性评价
2.1.5 表征
2.2 过渡金属改性 Beta 分子筛催化剂合成工艺优化
2.2.1 Fe-Beta 合成工艺的优化
2.2.2 Cu-Beta 合成工艺的优化
2.3 动力学研究方法的确定
2.3.1 Fe-Beta 内、外扩散排除
2.3.2 Cu-Beta 内、外扩散排除
2.4 小结
第三章 铁离子改性 Beta 分子筛催化剂在 NH3-SCR 反应中的应用研究
3.1 实验部分
3.1.1 实验原料
3.1.2 实验仪器
3.1.3 样品制备
3.1.4 活性评价
3.1.5 表征
3.2 Fe-Beta 催化剂反应活性结果
3.2.1 NH3-SCR 反应活性
3.2.2 NH3-SCO 反应活性
3.3 Fe-Beta 催化剂结构表征结果
3.3.1 Fe-Beta 催化剂的元素构成
3.3.2 XRD
3.3.3 UV-vis
3.3.4 EPR
3.4 Fe-Beta 催化剂NH3-TPD结果
3.5 铁含量对铁物种的影响
3.6 铁物种对 NH3-SCR 反应活性的影响
3.7 铁物种对 NH3-SCO 反应活性的影响
3.8 催化剂 Fe-Beta 在 NH3-SCR 反应中的活性位研究
3.9 小结
第四章 铜离子改性 Beta 分子筛催化剂在 NH3-SCR 反应中的应用研究
4.1 实验部分
4.1.1 实验原料
4.1.2 实验仪器
4.1.3 样品制备
4.1.4 活性评价
4.1.5 表征
4.2 Cu-Beta 催化剂反应活性结果
4.2.1 NH3-SCR 反应活性
4.2.2 NH3-SCO 反应活性
4.2.3 NO 氧化反应活性
4.3 Cu-Beta 催化剂结构表征结果
4.3.1 Cu-Beta 催化剂的元素构成
4.3.2 EPR
4.3.3 H2-TPR
4.4 铜含量对铜物种的影响
4.5 铜物种对 NH3-SCR 反应活性的影响
4.6 催化剂 Cu-Beta 在 NH3-SCR 反应中的活性位研究
4.7 小结
第五章 双金属离子(铁、铜离子)改性 Beta 分子筛催化剂在 NH3-SCR 反应中的应用研究
5.1 实验部分
5.1.1 实验材料
5.1.2 实验仪器
5.1.3 样品制备
5.1.4 活性评价
5.1.5 表征
5.2 双金属(Cu、Fe)改性 Beta 分子筛催化剂合成工艺优化
5.3 Fe-Cu-Beta 催化剂反应活性结果
5.3.1 NH3-SCR 反应活性
5.3.2 NH3-SCO 反应活性
5.3.3 NO 氧化反应活性
5.4 Fe-Cu-Beta 催化剂结构表征结果
5.4.1 EPR
5.4.2 H2-TPR
5.5 催化剂 Fe-Cu-Beta 在 NH3-SCR 反应中的动力学研究
5.6 小结
第六章 结论和展望
6.1 结论
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
发表论文和科研情况
致谢
本文编号：3813345
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