河口水中溶解性物质对磺胺类抗生素光降解行为的影响

发布时间：2023-05-10 20:36

　　抗生素是水环境中经常检出的一类新型污染物,由于其具有“假”持久性和诱导环境菌群抗药性而备受关注。表层水体中,光化学转化是决定抗生素环境归趋的重要途径,且受水中众多溶解性物质的影响。目前,已有研究主要关注单一溶解性物质对抗生素光化学行为的影响,但水环境中多种溶解性物质共存对抗生素光解的影响更为复杂。河口水中,淡水和海水交汇导致溶解性物质呈现梯度变化,但这种梯度变化对抗生素光化学行为的影响尚不清楚。本研究选择黄河口水中经常检出的磺胺类抗生素(SAs)作为研究对象,在黄河口采集水样,以考察SAs在河口水中的光解动力学,并探讨河口水中溶解性物质对SAs光解动力学的影响机理。主要内容和结果如下：(1)以黄河口水中的溶解性有机质(DOM), NO3-和C1-为目标影响因素,采用响应面法(RSM)构建了SAs(磺胺吡啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺氯哒嗪、磺胺对甲氧基嘧啶和乙酰基磺胺吡啶)在河口水中光解动力学的预测模型。结果表明,DOM是影响这五种SAs光解的显著性因素(p<0.05),且SAs的光解速率常数(k)与DOM之间均呈现一元二次函数关系。对于磺胺吡啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺氯哒嗪和磺胺对甲氧...

【文章页数】：128 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
1 抗生素的水环境光化学行为研究进展及本论文选题依据
    1.1 河口水环境中抗生素的来源、浓度水平和生态效应
        1.1.1 抗生素简介
        1.1.2 磺胺类抗生素简介
        1.1.3 河口水环境中抗生素的来源和浓度水平
        1.1.4 抗生素的生态毒理效应
    1.2 抗生素水环境光化学行为的研究进展
        1.2.1 环境光化学的基本原理和研究方法
        1.2.2 环境光转化途径和光解动力学
        1.2.3 抗生素水环境光化学行为
        1.2.4 溶解性物质对磺胺类抗生素光解的影响
    1.3 本论文的选题依据、研究目的、内容和技术路线
        1.3.1 选题依据
        1.3.2 研究目的和内容
        1.3.3 技术路线
2 溶解性组分复合效应对磺胺类抗生素光解动力学的影响
    2.1 引言
    2.2 材料与方法
        2.2.1 实验材料
        2.2.2 实验设计
        2.2.3 稳态光解实验
        2.2.4 激光闪光光解实验
        2.2.5 分析方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 磺胺类抗生素在河口水中的光解动力学
        2.3.2 动力学预测模型的构建
        2.3.3 L-DOM影响SAs光解的作用机理
    2.4 本章小结
3 激发三重态溶解性有机质敏化降解磺胺抗生素的光解机理
    3.1 引言
    3.2 材料与方法
        3.2.1 实验材料
        3.2.2 稳态光解实验和分析方法
        3.2.3 激光闪光光解实验
        3.2.4 密度泛函理论计算
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 磺胺嘧啶与激发三重态对羧基苯甲酮反应位点的确定
        3.3.2 磺胺嘧啶与激发三重态对羧基苯甲酮的反应机理
        3.3.3 激光闪光光解证实反应机理
        3.3.4 产物鉴定
    3.4 本章小结
4 卤素离子对磺胺类抗生素光解的影响
    4.1 引言
    4.2 材料与方法
        4.2.1 实验材料
        4.2.2 稳态光解实验
        4.2.3 激发三重态SAs的氧化电势
        4.2.4 液相分析方法和产物分析
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Cl^-对SAs光解动力学的影响
        4.3.2 离子强度对SAs光解动力学的影响
        4.3.3 具体Cl^-效应对SAs光解的影响
        4.3.4 Br-对SAs光解的影响
        4.3.5 SAs在自然水体中的光解
    4.4 本章小结
5 结论、存在问题和建议
    5.1 结论
    5.2 创新点
    5.3 存在问题和建议
参考文献
作者简介
攻读博士学位期间科研项目及科研成果
致谢



本文编号：3813468