SAS法合成MnO x -FeO y 复合氧化物低温NH 3 -SCR催化剂的研究
发布时间：2023-05-13 21:11
NOx是大气中主要的污染物之一，给环境及人类的健康带来了严重的危害，我国NOx的来源主要是火电厂，因此火电厂的脱硝受到极大的关注。低温选择性催化还原法具有高效、经济等优点，受到越来越多的重视。目前催化效果较好的低温SCR催化剂是锰基催化剂，而铁的掺杂可以大大提高催化剂的催化活性以及抗硫和抗水性能。本文采用超临界抗溶剂法（Supercritical Anti-SolventProcess, SAS）制备了MnOx-FeOy中空纳米球催化剂样品，分别研究了Fe的掺杂和焙烧过程对锰铁复合氧化物的结构及催化性能的影响。 本研究利用SAS法成功制备了具有固溶体结构的MnOx-FeOy中空纳米球催化剂，发现SAS法促进了锰、铁组分之间的相互分散，增强了二者之间的相互作用，使其易于形成固溶体结构。掺杂的Fe与Mn组分形成的强相互作用不仅引起了MnOx晶型的转变，并且促使Mn的化合价发生变化，增加了MnOx-FeOy催化剂表面活性氧和晶格缺陷数量、改善了催化剂还原性能、形成了更多的B酸和L酸中心，因而该新型催化剂具有更高的SCR催化活性和相当宽的活性温度窗口。 通过焙烧过程对催化剂结构和性能的影响研究...
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
1.1 NOx的危害及其现状
1.1.1 NOx的性质及其产生机理
1.1.2 NOx的主要来源
1.1.3 我国 NOx的排放现状
1.1.4 NOx的危害
1.1.5 NOx的控制技术
1.2 NH3-SCR 的原理及工艺流程
1.3 低温 NH3-SCR 催化剂的发展
1.3.1 分子筛催化剂
1.3.2 碳基材料催化剂
1.3.3 负载型金属氧化物催化剂
1.3.4 贵金属催化剂
1.3.5 非负载型金属氧化催化剂
1.4 超临界流体微粒化技术
1.4.1 超临界抗溶剂技术(SAS)的原理
1.4.2 超临界抗溶剂技术的应用
1.5 本课题的研究思路与内容
第二章 催化剂制备及表征方法
2.1 实验原料
2.2 实验装置
2.3 催化剂的制备
2.3.1 SAS 法制备锰铁复合氧化物前驱体
2.3.2 共沉淀法制备催化剂前驱体
2.3.3 焙烧
2.4 催化剂的表征
2.4.1 高分辨透射电镜(HRTEM)
2.4.2 热重分析(TGA)
2.4.3 N2的吸附脱附
2.4.4 原子发射光谱分析方法(ICP)
2.4.5 X-射线衍射(XRD)
2.4.6 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
2.4.7 原位漫反射红外光谱技术(In Situ FT-IR)
2.4.8 X 射线光电子能谱(XPS)
2.4.9 H2-程序升温还原性能测试(H2-TPR)
2.4.10 NH3-程序升温脱附性能测试(NH3-TPD)
2.5 SCR 催化剂活性评价
2.5.1 配气系统
2.5.2 反应系统
2.5.3 分析系统
第三章 SAS 法制备 MnOx-FeOy催化剂及其结构和性能的研究
3.1 引言
3.2 铁的掺杂对催化剂结构和性能的影响
3.2.1 Fe 的掺杂对颗粒形貌和体相结构的影响
3.2.2 Fe 的掺杂对催化剂表面元素组成的影响
3.2.3 Fe 的掺杂对催化剂还原性能的影响
3.2.4 Fe 的掺杂对催化剂 SCR 反应活性中心酸性质的影响
3.2.5 SCR 催化活性测试
3.3 SAS 与共沉淀方法制备的 MnOx-FeOy催化剂对比
3.3.1 比表面积和体相结构的研究
3.3.2 NH3-TPD 测试
3.3.3 原位漫反射 FT-IR 分析
3.3.4 SCR 催化活性测试
3.4 本章小结
第四章 焙烧温度对 MnOx-FeOy催化剂结构和性能的影响
4.1 引言
4.2 焙烧温度对 MnOx-FeOy催化剂结构的影响
4.2.1 热重分析(TGA)
4.2.2 催化剂比表面积和孔结构的分析(低温 N2吸附-脱附)
4.2.3 催化剂晶相结构的分析(XRD)
4.2.4 表面元素分析(XPS)
4.3 焙烧温度对 MnOx-FeOy催化剂性能的影响
4.3.1 NH3-TPD 测试
4.3.2 H2 TPR 测试
4.3.3 SCR 催化活性测试
4.4 本章小结
第五章 结论
参考文献
发表论文和参加科研情况
致谢
本文编号：3816530
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
1.1 NOx的危害及其现状
1.1.1 NOx的性质及其产生机理
1.1.2 NOx的主要来源
1.1.3 我国 NOx的排放现状
1.1.4 NOx的危害
1.1.5 NOx的控制技术
1.2 NH3-SCR 的原理及工艺流程
1.3 低温 NH3-SCR 催化剂的发展
1.3.1 分子筛催化剂
1.3.2 碳基材料催化剂
1.3.3 负载型金属氧化物催化剂
1.3.4 贵金属催化剂
1.3.5 非负载型金属氧化催化剂
1.4 超临界流体微粒化技术
1.4.1 超临界抗溶剂技术(SAS)的原理
1.4.2 超临界抗溶剂技术的应用
1.5 本课题的研究思路与内容
第二章 催化剂制备及表征方法
2.1 实验原料
2.2 实验装置
2.3 催化剂的制备
2.3.1 SAS 法制备锰铁复合氧化物前驱体
2.3.2 共沉淀法制备催化剂前驱体
2.3.3 焙烧
2.4 催化剂的表征
2.4.1 高分辨透射电镜(HRTEM)
2.4.2 热重分析(TGA)
2.4.3 N2的吸附脱附
2.4.4 原子发射光谱分析方法(ICP)
2.4.5 X-射线衍射(XRD)
2.4.6 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
2.4.7 原位漫反射红外光谱技术(In Situ FT-IR)
2.4.8 X 射线光电子能谱(XPS)
2.4.9 H2-程序升温还原性能测试(H2-TPR)
2.4.10 NH3-程序升温脱附性能测试(NH3-TPD)
2.5 SCR 催化剂活性评价
2.5.1 配气系统
2.5.2 反应系统
2.5.3 分析系统
第三章 SAS 法制备 MnOx-FeOy催化剂及其结构和性能的研究
3.1 引言
3.2 铁的掺杂对催化剂结构和性能的影响
3.2.1 Fe 的掺杂对颗粒形貌和体相结构的影响
3.2.2 Fe 的掺杂对催化剂表面元素组成的影响
3.2.3 Fe 的掺杂对催化剂还原性能的影响
3.2.4 Fe 的掺杂对催化剂 SCR 反应活性中心酸性质的影响
3.2.5 SCR 催化活性测试
3.3 SAS 与共沉淀方法制备的 MnOx-FeOy催化剂对比
3.3.1 比表面积和体相结构的研究
3.3.2 NH3-TPD 测试
3.3.3 原位漫反射 FT-IR 分析
3.3.4 SCR 催化活性测试
3.4 本章小结
第四章 焙烧温度对 MnOx-FeOy催化剂结构和性能的影响
4.1 引言
4.2 焙烧温度对 MnOx-FeOy催化剂结构的影响
4.2.1 热重分析(TGA)
4.2.2 催化剂比表面积和孔结构的分析(低温 N2吸附-脱附)
4.2.3 催化剂晶相结构的分析(XRD)
4.2.4 表面元素分析(XPS)
4.3 焙烧温度对 MnOx-FeOy催化剂性能的影响
4.3.1 NH3-TPD 测试
4.3.2 H2 TPR 测试
4.3.3 SCR 催化活性测试
4.4 本章小结
第五章 结论
参考文献
发表论文和参加科研情况
致谢
本文编号：3816530
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