水热老化及硫化对Zr/Ti改性的Pd/CeO 2 催化剂性能的影响
发布时间：2023-05-17 22:40
近年来，柴油车的发展势头十分迅猛。柴油车较之于汽油车具有优越的环保性能，良好的动力性能和油耗较少等诸多优点。因此，柴油车与汽油车相比具有更好的经济性，愈加受到大家的关注和青睐。与此同时，柴油车尾气排放标准日益严格，这也就对柴油车尾气后处理技术提出了更高的要求。其中，柴油车氧化催化剂(DOC, Diesel Oxidative Catalyst)是柴油车尾气处理系统中不可或缺的一环。DOC催化剂可以将排放尾气中的CO、HC、NO等有害气体氧化为CO2，H2O和NO2。同时将尾气中的大部分可溶性有机物(SOF, Soluable Organic Fractions)高效转化，以利于后续的尾气处理工艺流程。 Pd/CeO2作为一种良好的柴油车氧化催化剂，在CO氧化和HC氧化中表现出很高的催化活性。但在实际使用中，Pd/CeO2存在含硫条件下催化活性明显下降的缺点。有研究表明这是由于载体CeO2表面碱性很强，导致其在含硫条件下，很容易与SO2结合形成相应的硫酸盐继而导致催化剂的中毒。ZrO2/TiO2与CeO2相比表面碱性较弱，不易与酸性氧化物SO2相结合。同时基于前人的研究，Zr/Ti改性的...
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
前言
第一章 文献综述
1.1 研究背景
1.1.1 柴油车特点及尾气组成
1.1.2 柴油车尾气排放相关标准及尾气净化技术
1.1.3 柴油车尾气净化
1.2 柴油车氧化催化剂(DOC)
1.2.1 DOC 的作用及组成
1.2.2 DOC 的发展历程
1.3 贵金属 DOC
1.3.1 贵金属 DOC 的催化氧化性能
1.3.2 Pd 基负载型催化剂
1.3.3 Pd/CeO2催化剂的催化氧化
1.3.4 Pd/CeO2存在的问题及改进
1.3.4.1 Pd/CeO2抗硫性能改进
1.3.4.2 Pd/CeO2热老化性能改进
1.4 研究目的和意义
第二章 实验部分
2.1 样品制备
2.1.1 原料及实验仪器
2.1.2 样品制备过程
2.1.2.1 载体制备过程
2.1.2.2 新鲜及老化催化剂样品制备过程
2.1.2.3 硫化样品制备过程
2.2 活性测试
2.2.1 评价气氛
2.2.2 评价系统
2.2.3 实验步骤
2.3 催化剂表征方法
2.3.1 比表面及孔径分布测试
2.3.2 X 射线衍射(XRD)
2.3.3 扫描隧道显微镜(SEM)
2.3.4 高分辨电子显微镜(HR-TEM)
2.3.5 原位红外漫反射(In-situ DRIFT)
2.3.6 CO 化学吸附
2.3.7 红外透射(FT-IR)
2.3.8 X 射线荧光光谱(XRF)
2.3.9 X 射线光电子能谱(XPS)
第三章 实验结果
3.1 活性评价
3.1.1 活性评价结果
3.1.2 反应转换频率(TOF)
3.1.2.1 基于表面配位不饱和的 Pd 原子计算反应 TOF
3.2 物理织构表征
3.2.1 比表面积和孔结构
3.2.2 XRD
3.2.3 SEM
3.3 水热老化及硫化对活性位 Pd 的影响
3.3.1 HR-TEM
3.3.2 室温原位 CO-DRIFT
3.3.3 Pd 分散度测试
3.3.3.1 基于界面 Pd 原子数计算反应 TOF
3.3.4 Pd 3d XPS
3.4 硫化前后 S 对不同样品的影响
3.4.1 XRF
3.4.2 FT-IR
3.4.3 S 2p XPS
3.5 小结
3.5.1 水热老化对三种催化剂的影响
3.5.2 硫化对三种催化剂的影响
第四章 结论
第五章 展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢
本文编号：3818141
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
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摘要
ABSTRACT
前言
第一章 文献综述
1.1 研究背景
1.1.1 柴油车特点及尾气组成
1.1.2 柴油车尾气排放相关标准及尾气净化技术
1.1.3 柴油车尾气净化
1.2 柴油车氧化催化剂(DOC)
1.2.1 DOC 的作用及组成
1.2.2 DOC 的发展历程
1.3 贵金属 DOC
1.3.1 贵金属 DOC 的催化氧化性能
1.3.2 Pd 基负载型催化剂
1.3.3 Pd/CeO2催化剂的催化氧化
1.3.4 Pd/CeO2存在的问题及改进
1.3.4.1 Pd/CeO2抗硫性能改进
1.3.4.2 Pd/CeO2热老化性能改进
1.4 研究目的和意义
第二章 实验部分
2.1 样品制备
2.1.1 原料及实验仪器
2.1.2 样品制备过程
2.1.2.1 载体制备过程
2.1.2.2 新鲜及老化催化剂样品制备过程
2.1.2.3 硫化样品制备过程
2.2 活性测试
2.2.1 评价气氛
2.2.2 评价系统
2.2.3 实验步骤
2.3 催化剂表征方法
2.3.1 比表面及孔径分布测试
2.3.2 X 射线衍射(XRD)
2.3.3 扫描隧道显微镜(SEM)
2.3.4 高分辨电子显微镜(HR-TEM)
2.3.5 原位红外漫反射(In-situ DRIFT)
2.3.6 CO 化学吸附
2.3.7 红外透射(FT-IR)
2.3.8 X 射线荧光光谱(XRF)
2.3.9 X 射线光电子能谱(XPS)
第三章 实验结果
3.1 活性评价
3.1.1 活性评价结果
3.1.2 反应转换频率(TOF)
3.1.2.1 基于表面配位不饱和的 Pd 原子计算反应 TOF
3.2 物理织构表征
3.2.1 比表面积和孔结构
3.2.2 XRD
3.2.3 SEM
3.3 水热老化及硫化对活性位 Pd 的影响
3.3.1 HR-TEM
3.3.2 室温原位 CO-DRIFT
3.3.3 Pd 分散度测试
3.3.3.1 基于界面 Pd 原子数计算反应 TOF
3.3.4 Pd 3d XPS
3.4 硫化前后 S 对不同样品的影响
3.4.1 XRF
3.4.2 FT-IR
3.4.3 S 2p XPS
3.5 小结
3.5.1 水热老化对三种催化剂的影响
3.5.2 硫化对三种催化剂的影响
第四章 结论
第五章 展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢
本文编号：3818141
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