NH 3 在Mn/ZSM-5系催化剂上选择性催化还原氮氧化物及反应机理研究

发布时间：2023-05-25 03:34

　　以NH₃为还原剂的选择性催化还原(SCR)技术是目前应用最为广泛的一种脱硝技术。然而在对催化剂的研究工作中,仍然未找到一种活性高、温度窗口宽、抗硫抗水及热稳定性好的环保型催化剂。对NH₃-SCR反应机理仍存在争论。本文以Mn/ZSM-5为基础,对NH₃-SCR进行了详细研究。 本文采用浸渍和离子交换两种方法制备了不同负载量的Mn/ZSM-5催化剂和Fe改性的Mn/ZSM-5催化剂。并对两种方法制备的系列催化剂进行了活性评价和结构表征,结合原位红外(DRIFT)技术,研究了表面反应过程并探讨了反应机理。 通过活性评价,发现浸渍法制备的Mn/ZSM-5催化剂在较高负载量时表现出优良的活性;Fe-Mn/ZSM-5催化剂活性表现更为突出,在200-450℃的宽温度范围内活性达到90%以上,而在220-350℃的温度范围NO的转化率接近100%。离子交换法制备的Mn-ZSM-5催化剂同样具有优良的活性;Fe-Mn-ZSM-5催化剂在220-500℃的宽温度范围内活性达到90%以上,而在250-400℃的温度范围NO的转化率接近10...

【文章页数】：85 页

【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 氮氧化物概述
        1.1.1 氮氧化物的来源和危害
        1.1.2 氮氧化物的污染状况
        1.1.3 氮氧化物的排放控制技术
    1.2 基于ZSM-5 的SCR 脱硝催化剂
        1.2.1 ZSM-5 基SCR 脱硝催化剂
        1.2.2 制备方法的研究
    1.3 Mn 系SCR 脱硝催化剂
        1.3.1 非负载型Mn 系催化剂
        1.3.2 负载型Mn 系催化剂
    1.4 NH3-SCR 反应机理研究
        1.4.1 单组分行为
        1.4.2 SCR 反应
    1.5 本课题研究目的与内容
        1.5.1 研究目的
        1.5.2 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验材料
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 浸渍法制备Mn/ZSM-5 及Fe- Mn/ZSM-5 催化剂
        2.2.2 离子交换法制备Mn-ZSM-5 及Fe- Mn-ZSM-5 催化剂
    2.3 活性评价装置
    2.4 催化剂表征
        2.4.1 ICP 测试
        2.4.2 X 射线衍射光谱(XRD)表征
        2.4.3 比表面积和孔结构分析
        2.4.4 X 射线光电子能谱(XPS)表征
        2.4.5 原位漫反射红外光谱(DRIFT)分析
第三章 浸渍法制备的Mn/ZSM-5 系催化剂上NO 的NH3-SCR 研究
    3.1 Mn/ZSM-5 催化剂性能
        3.1.1 活性评价
        3.1.2 XRD 测试
        3.1.3 XPS 分析
    3.2 Fe- Mn/ZSM-5 催化剂性能
        3.2.1 活性评价
        3.2.2 XRD 测试
        3.2.3 XPS 分析
    3.3 NH₃、NO 和O₂ 在Mn/ZSM-5 系催化剂表面吸附及反应
        3.3.1 Mn/ZSM-5 催化剂表面吸附及反应
        3.3.2 Fe- Mn/ZSM-5 催化剂表面吸附及反应
    3.4 反应机理探讨
    3.5 本章小结
第四章 离子交换法制备的Mn-ZSM-5 系催化剂上NO 的NH3-SCR 研究
    4.1 Mn-ZSM-5 催化剂性能
        4.1.1 活性评价
        4.1.2 XRD 测试
        4.1.3 XPS 分析
    4.2 Fe- Mn-ZSM-5 催化剂性能
        4.2.1 活性评价
        4.2.2 比表面及孔结构
        4.2.3 XRD 测试
        4.2.4 XPS 分析
    4.3 NH₃、NO 和O₂ 在Mn-ZSM-5 系催化剂表面吸附及反应
        4.3.1 Mn-ZSM-5 催化剂表面吸附及反应
        4.3.2 Fe- Mn-ZSM-5 催化剂表面吸附及反应
    4.4 反应机理探讨
    4.5 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附表



本文编号：3822853