过一硫酸盐氧化降解水中典型有机污染物的动力学及反应产物
发布时间：2023-06-01 22:25
基于过硫酸盐的高级氧化技术是近年来的研究热点,在环境有机污染物治理方面表现出很大潜力。以往大量研究的关注重点是过硫酸盐的活化方式改进,以及如何强化其除污染能力,而对过一硫酸盐(PMS)直接氧化能力没有足够的重视。换言之,如果不通过活化PMS的方式,而是直接利用PMS自身的氧化能力就能够实现有机污染的去除、脱毒目的,这样既能够提高氧化剂的利用效率减少处理成本,还避免了高级氧化过程中金属离子泄漏造成二次污染的风险。然而,目前对于PMS的直接氧化性质认识不足,对其直接氧化去除有机污染物的效能还不清晰。本文首先选取酚类、芳香胺类、脂肪胺类有机物作为新兴污染物的模型结构化合物,考察PMS针对不同结构有机物的氧化活性。基于以上研究基础,选择含有酚类、芳香胺类、脂肪胺类官能团的甾体类雌激素、喹诺酮类抗生素、四环素类抗生素作为水中典型新兴污染物,考察PMS与它们的反应动力学和机制,并分析了PMS氧化产物与目标物相比活性变化。PMS氧化降解苯酚过程中出现明显的自催化现象,且pH 10的降解速率要明显快于pH 8.5。研究发现取代基的种类和位置对酚类有机物降解的自催化影响显著。邻位和间位取代的甲基酚/甲氧...
【文章页数】：176 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 课题研究背景
1.2 新兴有机污染物的种类及其危害
1.2.1 内分泌干扰物
1.2.2 药品和个人护理用品
1.3 过硫酸盐高级氧化技术
1.3.1 热活化过硫酸盐
1.3.2 紫外活化过硫酸盐
1.3.3 过渡金属离子活化过硫酸盐
1.3.4 非均相材料活化过硫酸盐
1.4 过硫酸盐的应用前景
1.4.1 过硫酸盐高级氧化技术存在的问题
1.4.2 过硫酸盐直接氧化技术的应用前景
1.5 本文的研究目的和内容
1.6 技术路线
第2章 实验材料与方法
2.1 目标有机物的选择
2.2 主要化学药品和仪器
2.2.1 主要化学药品
2.2.2 仪器和设备
2.3 实验方法
2.3.1 PMS氧化有机污染物动力学实验
2.3.2 自由基抑制实验
2.3.3 单线态氧抑制实验
2.3.4 单线态氧化学捕获实验
2.3.5 抗生素降解产物抗菌活性实验
2.3.6 模拟实际水中氧化动力学实验
2.3.7 各种氧化体系在模拟实际水中的氧化实验
2.3.8 各种氧化体系对水参数影响
2.4 分析检测方法
2.4.1 有机污染物的检测
2.4.2 PMS浓度测定
2.4.3 总有机碳的检测
2.4.4 三维荧光光谱分析
2.4.5 HPLC/X500R QTOF高分辨飞行时间质谱检测
2.4.6 HPLC/Q-TRAP5500 质谱检测
2.4.7 电子顺磁共振检测
第3章 PMS氧化含富电子官能团的模型化合物
3.1 引言
3.2 PMS氧化降解酚类模型化合物动力学规律
3.2.1 苯酚降解动力学
3.2.2 苯酚降解自催化现象分析
3.2.3 反应物初始浓度的影响
3.3 PMS氧化不同取代酚的动力学规律
3.3.1 PMS氧化甲基酚、甲氧基酚的动力学规律
3.3.2 PMS氧化苯二酚的动力学规律
3.4 醌催化PMS反应机理
3.4.1 醌催化PMS过程氧化活性组分鉴定
3.4.2 醌催化PMS的反应机理
3.4.3 醌催化PMS分解动力学
3.5 PMS氧化模型胺类化合物的动力学规律
3.5.1 PMS氧化芳香胺类化合物
3.5.2 PMS氧化脂肪胺类化合物
3.6 本章小结
第4章 PMS氧化降解甾体类雌激素的动力学及产物
4.1 引言
4.2 PMS降解甾体类雌激素的动力学规律
4.2.1 PMS浓度对雌激素降解的影响
4.2.2 pH值对雌激素降解的影响
4.2.3 动力学模型的建立
4.3 PMS氧化甾体类雌激素产物分析
4.4 PMS氧化对雌激素活性的影响
4.5 本章小结
第5章 PMS氧化降解氟喹诺酮类抗生素的动力学及产物
5.1 引言
5.2 PMS降解氟喹诺酮类抗生素的动力学规律
5.2.1 PMS浓度对氟喹诺酮类抗生素降解的影响
5.2.2 pH值对PMS氧化氟喹诺酮抗生素的影响
5.2.3 动力学模型的建立
5.3 PMS氧化氟喹诺酮类抗生素反应机理
5.3.1 PMS氧化氟喹诺酮的反应活性位点
5.3.2 PMS氧化氟喹诺酮的产物分析
5.3.3 PMS氧化氟喹诺酮反应路径
5.4 PMS氧化对氟喹诺酮抑菌活性的影响
5.5 本章小结
第6章 PMS氧化降解四环素类抗生素的动力学及产物
6.1 引言
6.2 PMS降解四环素类抗生素的动力学规律
6.2.1 PMS浓度对四环素类抗生素降解的影响
6.2.2 pH值对PMS氧化四环素类抗生素的影响
6.2.3 动力学模型的建立
6.3 PMS氧化四环素类抗生素反应机理
6.3.1 PMS氧化四环素类抗生素的产物分析
6.3.2 PMS氧化四环素类抗生素的反应路径
6.4 PMS氧化对四环素抗生素活性的影响
6.5 本章小结
第7章 PMS在模拟实际水中氧化降解典型抗生素类污染物
7.1 引言
7.2 模拟实际水中PMS降解氟喹诺酮类抗生素
7.2.1 氟喹诺酮类抗生素降解动力学
7.2.2 各种氧化体系去除效果对比
7.3 模拟实际水中PMS降解四环素类抗生素
7.3.1 四环素降解动力学
7.3.2 水质背景成分对PMS氧化四环素的影响
7.3.3 各种氧化体系去除效果对比
7.4 PMS预氧化对水质背景参数的影响
7.4.1 紫外特性UV254和DOC
7.4.2 三维荧光特性
7.5 本章小结
结论
参考文献
攻读博士期间发表的论文及其他成果
致谢
个人简历
本文编号：3827140
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【学位级别】：博士
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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 课题研究背景
1.2 新兴有机污染物的种类及其危害
1.2.1 内分泌干扰物
1.2.2 药品和个人护理用品
1.3 过硫酸盐高级氧化技术
1.3.1 热活化过硫酸盐
1.3.2 紫外活化过硫酸盐
1.3.3 过渡金属离子活化过硫酸盐
1.3.4 非均相材料活化过硫酸盐
1.4 过硫酸盐的应用前景
1.4.1 过硫酸盐高级氧化技术存在的问题
1.4.2 过硫酸盐直接氧化技术的应用前景
1.5 本文的研究目的和内容
1.6 技术路线
第2章 实验材料与方法
2.1 目标有机物的选择
2.2 主要化学药品和仪器
2.2.1 主要化学药品
2.2.2 仪器和设备
2.3 实验方法
2.3.1 PMS氧化有机污染物动力学实验
2.3.2 自由基抑制实验
2.3.3 单线态氧抑制实验
2.3.4 单线态氧化学捕获实验
2.3.5 抗生素降解产物抗菌活性实验
2.3.6 模拟实际水中氧化动力学实验
2.3.7 各种氧化体系在模拟实际水中的氧化实验
2.3.8 各种氧化体系对水参数影响
2.4 分析检测方法
2.4.1 有机污染物的检测
2.4.2 PMS浓度测定
2.4.3 总有机碳的检测
2.4.4 三维荧光光谱分析
2.4.5 HPLC/X500R QTOF高分辨飞行时间质谱检测
2.4.6 HPLC/Q-TRAP5500 质谱检测
2.4.7 电子顺磁共振检测
第3章 PMS氧化含富电子官能团的模型化合物
3.1 引言
3.2 PMS氧化降解酚类模型化合物动力学规律
3.2.1 苯酚降解动力学
3.2.2 苯酚降解自催化现象分析
3.2.3 反应物初始浓度的影响
3.3 PMS氧化不同取代酚的动力学规律
3.3.1 PMS氧化甲基酚、甲氧基酚的动力学规律
3.3.2 PMS氧化苯二酚的动力学规律
3.4 醌催化PMS反应机理
3.4.1 醌催化PMS过程氧化活性组分鉴定
3.4.2 醌催化PMS的反应机理
3.4.3 醌催化PMS分解动力学
3.5 PMS氧化模型胺类化合物的动力学规律
3.5.1 PMS氧化芳香胺类化合物
3.5.2 PMS氧化脂肪胺类化合物
3.6 本章小结
第4章 PMS氧化降解甾体类雌激素的动力学及产物
4.1 引言
4.2 PMS降解甾体类雌激素的动力学规律
4.2.1 PMS浓度对雌激素降解的影响
4.2.2 pH值对雌激素降解的影响
4.2.3 动力学模型的建立
4.3 PMS氧化甾体类雌激素产物分析
4.4 PMS氧化对雌激素活性的影响
4.5 本章小结
第5章 PMS氧化降解氟喹诺酮类抗生素的动力学及产物
5.1 引言
5.2 PMS降解氟喹诺酮类抗生素的动力学规律
5.2.1 PMS浓度对氟喹诺酮类抗生素降解的影响
5.2.2 pH值对PMS氧化氟喹诺酮抗生素的影响
5.2.3 动力学模型的建立
5.3 PMS氧化氟喹诺酮类抗生素反应机理
5.3.1 PMS氧化氟喹诺酮的反应活性位点
5.3.2 PMS氧化氟喹诺酮的产物分析
5.3.3 PMS氧化氟喹诺酮反应路径
5.4 PMS氧化对氟喹诺酮抑菌活性的影响
5.5 本章小结
第6章 PMS氧化降解四环素类抗生素的动力学及产物
6.1 引言
6.2 PMS降解四环素类抗生素的动力学规律
6.2.1 PMS浓度对四环素类抗生素降解的影响
6.2.2 pH值对PMS氧化四环素类抗生素的影响
6.2.3 动力学模型的建立
6.3 PMS氧化四环素类抗生素反应机理
6.3.1 PMS氧化四环素类抗生素的产物分析
6.3.2 PMS氧化四环素类抗生素的反应路径
6.4 PMS氧化对四环素抗生素活性的影响
6.5 本章小结
第7章 PMS在模拟实际水中氧化降解典型抗生素类污染物
7.1 引言
7.2 模拟实际水中PMS降解氟喹诺酮类抗生素
7.2.1 氟喹诺酮类抗生素降解动力学
7.2.2 各种氧化体系去除效果对比
7.3 模拟实际水中PMS降解四环素类抗生素
7.3.1 四环素降解动力学
7.3.2 水质背景成分对PMS氧化四环素的影响
7.3.3 各种氧化体系去除效果对比
7.4 PMS预氧化对水质背景参数的影响
7.4.1 紫外特性UV254和DOC
7.4.2 三维荧光特性
7.5 本章小结
结论
参考文献
攻读博士期间发表的论文及其他成果
致谢
个人简历
本文编号：3827140
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