砷在铁氧化物表面吸附转化及砷微生物再释放机制研究
发布时间：2023-06-03 20:13
砷(Arsenic,As)是一种普遍存在的有毒类金属元素,广泛存在于水体、土壤和大气等环境介质中,被认为是需要首要控制的污染物之一,同时也是世界卫生组织(World Health Organization,WHO)、美国环保署(U.S.Environmental Protection Agency,EPA)等组织认为是具有强致癌、致畸、致突变的物质。砷污染事件近年来频繁发生,砷的防控和治理引起人们的重视,同时也是世界范围内研究的热点。不同形态的砷其毒性差异显著,通过对砷的吸附、氧化、还原以及甲基化等手段,可以有效降低砷的毒性以及在自然界中的迁移转化能力。铁(氢)氧化物矿物因具有较高的比表面积和化学反应活性、较强的吸附性等特点,通过对介质中砷的吸附、氧化以及共沉淀等作用可以有效地达到降低砷毒性以及阻碍其迁移的目的,是治理含砷土壤或废水的理想材料之一。自然界中铁的氧化还原影响着砷的迁移转化,微生物对铁形态转化的同时也影响了砷的形态变化和环境行为。目前,国内外研究主要集中于砷污染环境中的微生物菌种分离以及铁氧化物对砷的吸附、氧化、共沉淀作用等方面,对于环境中微生物介导的铁的氧化还原与砷的氧化...
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 砷的地球化学循环
1.1.1 砷的来源与危害
1.1.2 砷在水、土壤以及大气环境中的循环与转化
1.1.3 砷污染的修复
1.2 铁氧化物对砷在环境中迁移转化的影响
1.2.1 铁氧化物对砷的吸附
1.2.2 铁氧化物对砷的络合沉淀
1.2.3 铁氧化物对砷的氧化还原
1.3 微生物对砷在环境中迁移转化的影响
1.3.1 砷代谢微生物的种类
1.3.2 砷的生物甲基化作用机制
1.3.3 铁还原微生物的种类及还原机制
1.4 本论文研究的目的与意义
第二章 铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附
2.1 引言
2.2 材料与方法
2.2.1 药品和试剂
2.2.2 铁氧化物的制备
2.2.3 砷储备液的制备
2.2.4 主要仪器设备
2.2.5 三种铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附动力学
2.2.6 三种铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附等温线
2.2.7 pH、HPO4
2-以及HA对铁氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)的影响
2.2.8 样品分析测定方法
2.2.9 数据处理
2.3 结果与分析
2.3.1 铁氧化物对As(Ⅲ)的平衡吸附时间及平衡吸附量
2.3.2 铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附动力学
2.3.3 铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附等温线
2.3.4 pH对铁氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)的影响
2.3.5 HPO4
2-对铁氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)平衡吸附量的影响
2.3.6 HA对铁氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)平衡吸附量的影响
2.3.7 吸附反应前后三种铁氧化物的XRD表征
2.4 小结
第三章 As(Ⅲ)和As(V)在负载铁氧化物石英砂柱中的淋溶
3.1 引言
3.2 材料与方法
3.2.1 药品和试剂
3.2.2 淋溶柱的制备
3.2.3 主要仪器设备
3.2.4 As(Ⅲ)和As(V)在三种铁氧化物石英砂柱中的淋溶动力学
3.2.5 离子强度、pH、HPO4
2-以及HA对As(Ⅲ)和As(V)在负载水铁矿石英砂柱中淋溶的影响
3.2.6 样品的测定
3.2.7 数据处理
3.3 结果与分析
3.3.1 As(Ⅲ)和As(V)在负载铁氧化物石英砂柱中的淋溶动力学
3.3.2 离子强度对As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影响
3.3.3 pH对As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影响
3.3.4 HPO4
2-对As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影响
3.3.5 HA对As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影响
3.3.6 As(Ⅲ)和As(V)在负载铁氧化物石英砂柱中的保留机制
3.4 小结
第四章 铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的氧化/还原
4.1 引言
4.2 材料与方法
4.2.1 药品和试剂
4.2.2 主要仪器设备
4.2.3 水铁矿、磁铁矿以及纤铁矿对As(Ⅲ)的氧化
4.2.4 As(Ⅲ)初始浓度、pH对纤铁矿氧化As(Ⅲ)的影响
4.2.5 黄铁矿和菱铁矿对As(V)的还原
4.2.6 As(V)初始浓度、pH对黄铁矿还原As(V)的影响
4.2.7 样品的测定
4.2.8 数据处理
4.3 结果与分析
4.3.1 水铁矿、纤铁矿以及磁铁矿对As(Ⅲ)的氧化
4.3.2 As(Ⅲ)初始浓度、pH对纤铁矿氧化As(Ⅲ)的影响
4.3.3 黄铁矿和菱铁矿对As(V)的还原
4.3.4 As(V)初始浓度、pH对黄铁矿还原As(V)的影响
4.3.5 铁氧化物氧化As(Ⅲ)前后的FTIR表征
4.4 小结
第五章 铁还原微生物对铁砷矿物的还原溶解及砷释放
5.1 引言
5.2 材料与方法
5.2.1 药品和试剂
5.2.2 毒砂和臭葱石的性质
5.2.3 铁还原微生物的性质
5.2.4 铁还原菌的培养及菌悬液的制备
5.2.5 主要仪器设备
5.2.6 含砷铁矿对铁还原菌生长的影响
5.2.7 铁还原菌还原铁砷矿物的砷、铁释放动力学
5.2.8 温度、pH、外源Fe(Ⅲ)及甲基供体对铁砷矿物的砷释放及形态转化影响
5.2.9 样品的测定
5.2.10 铁氧化物和微生物的表征方法
5.2.11 数据处理
5.3 结果与讨论
5.3.1 培养液中不同砷形态的LC-AFS测定
5.3.2 含砷铁矿对铁还原菌生长的影响
5.3.3 铁还原菌还原铁砷矿物的砷、铁释放动力学
5.3.4 铁砷矿物微生物还原溶解释放砷的形态转化
5.3.5 温度对铁砷矿物的砷释放及形态转化影响
5.3.6 pH对铁砷矿物的砷释放及形态转化影响
5.3.7 外源Fe(Ⅲ)对铁砷矿物的砷释放及形态转化影响
5.3.8 外源甲基供体对铁砷矿物的砷释放及形态转化影响
5.3.9 铁砷矿物的生物还原机制及形态表征
5.4 小结
第六章 研究结论与研究展望
6.1 主要结论
6.2 创新点
6.3 研究展望
参考文献
附录
Shewanella菌属系统发育树
Shewanella oneidensis MR-1 的 16S r RNA基因序列
Shewanella sp. strain MR-4 的 16S r RNA基因序列
致谢
作者简介
获奖情况
论文发表情况
本文编号：3829965
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 砷的地球化学循环
1.1.1 砷的来源与危害
1.1.2 砷在水、土壤以及大气环境中的循环与转化
1.1.3 砷污染的修复
1.2 铁氧化物对砷在环境中迁移转化的影响
1.2.1 铁氧化物对砷的吸附
1.2.2 铁氧化物对砷的络合沉淀
1.2.3 铁氧化物对砷的氧化还原
1.3 微生物对砷在环境中迁移转化的影响
1.3.1 砷代谢微生物的种类
1.3.2 砷的生物甲基化作用机制
1.3.3 铁还原微生物的种类及还原机制
1.4 本论文研究的目的与意义
第二章 铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附
2.1 引言
2.2 材料与方法
2.2.1 药品和试剂
2.2.2 铁氧化物的制备
2.2.3 砷储备液的制备
2.2.4 主要仪器设备
2.2.5 三种铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附动力学
2.2.6 三种铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附等温线
2.2.7 pH、HPO4
2-以及HA对铁氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)的影响
2.2.8 样品分析测定方法
2.2.9 数据处理
2.3 结果与分析
2.3.1 铁氧化物对As(Ⅲ)的平衡吸附时间及平衡吸附量
2.3.2 铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附动力学
2.3.3 铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附等温线
2.3.4 pH对铁氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)的影响
2.3.5 HPO4
2-对铁氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)平衡吸附量的影响
2.3.6 HA对铁氧化物吸附As(Ⅲ)和As(V)平衡吸附量的影响
2.3.7 吸附反应前后三种铁氧化物的XRD表征
2.4 小结
第三章 As(Ⅲ)和As(V)在负载铁氧化物石英砂柱中的淋溶
3.1 引言
3.2 材料与方法
3.2.1 药品和试剂
3.2.2 淋溶柱的制备
3.2.3 主要仪器设备
3.2.4 As(Ⅲ)和As(V)在三种铁氧化物石英砂柱中的淋溶动力学
3.2.5 离子强度、pH、HPO4
2-以及HA对As(Ⅲ)和As(V)在负载水铁矿石英砂柱中淋溶的影响
3.2.6 样品的测定
3.2.7 数据处理
3.3 结果与分析
3.3.1 As(Ⅲ)和As(V)在负载铁氧化物石英砂柱中的淋溶动力学
3.3.2 离子强度对As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影响
3.3.3 pH对As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影响
3.3.4 HPO4
2-对As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影响
3.3.5 HA对As(Ⅲ)和As(V)淋溶的影响
3.3.6 As(Ⅲ)和As(V)在负载铁氧化物石英砂柱中的保留机制
3.4 小结
第四章 铁氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的氧化/还原
4.1 引言
4.2 材料与方法
4.2.1 药品和试剂
4.2.2 主要仪器设备
4.2.3 水铁矿、磁铁矿以及纤铁矿对As(Ⅲ)的氧化
4.2.4 As(Ⅲ)初始浓度、pH对纤铁矿氧化As(Ⅲ)的影响
4.2.5 黄铁矿和菱铁矿对As(V)的还原
4.2.6 As(V)初始浓度、pH对黄铁矿还原As(V)的影响
4.2.7 样品的测定
4.2.8 数据处理
4.3 结果与分析
4.3.1 水铁矿、纤铁矿以及磁铁矿对As(Ⅲ)的氧化
4.3.2 As(Ⅲ)初始浓度、pH对纤铁矿氧化As(Ⅲ)的影响
4.3.3 黄铁矿和菱铁矿对As(V)的还原
4.3.4 As(V)初始浓度、pH对黄铁矿还原As(V)的影响
4.3.5 铁氧化物氧化As(Ⅲ)前后的FTIR表征
4.4 小结
第五章 铁还原微生物对铁砷矿物的还原溶解及砷释放
5.1 引言
5.2 材料与方法
5.2.1 药品和试剂
5.2.2 毒砂和臭葱石的性质
5.2.3 铁还原微生物的性质
5.2.4 铁还原菌的培养及菌悬液的制备
5.2.5 主要仪器设备
5.2.6 含砷铁矿对铁还原菌生长的影响
5.2.7 铁还原菌还原铁砷矿物的砷、铁释放动力学
5.2.8 温度、pH、外源Fe(Ⅲ)及甲基供体对铁砷矿物的砷释放及形态转化影响
5.2.9 样品的测定
5.2.10 铁氧化物和微生物的表征方法
5.2.11 数据处理
5.3 结果与讨论
5.3.1 培养液中不同砷形态的LC-AFS测定
5.3.2 含砷铁矿对铁还原菌生长的影响
5.3.3 铁还原菌还原铁砷矿物的砷、铁释放动力学
5.3.4 铁砷矿物微生物还原溶解释放砷的形态转化
5.3.5 温度对铁砷矿物的砷释放及形态转化影响
5.3.6 pH对铁砷矿物的砷释放及形态转化影响
5.3.7 外源Fe(Ⅲ)对铁砷矿物的砷释放及形态转化影响
5.3.8 外源甲基供体对铁砷矿物的砷释放及形态转化影响
5.3.9 铁砷矿物的生物还原机制及形态表征
5.4 小结
第六章 研究结论与研究展望
6.1 主要结论
6.2 创新点
6.3 研究展望
参考文献
附录
Shewanella菌属系统发育树
Shewanella oneidensis MR-1 的 16S r RNA基因序列
Shewanella sp. strain MR-4 的 16S r RNA基因序列
致谢
作者简介
获奖情况
论文发表情况
本文编号：3829965
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