亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐降解水溶液中酮洛芬的研究

发布时间：2017-05-21 11:15

  本文关键词：亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐降解水溶液中酮洛芬的研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：酮洛芬(KTP)为1-(3-苯氧基)苯丙酸,是一种高效的非甾体消炎药,主要治疗类风湿关节炎、风湿性关节炎、肌炎、骨关节炎等,但是长期使用也会产生一定的副作用,例如肠道的一些并发症。在我国,一些研究者已经在水环境中检测到了酮洛芬的存在。传统的活性污泥法对于处理酮洛芬的效果不太好,对于膜处理方法虽然可以达到一定的效果,但是成本较高,与生物与物理方法相比较来说,高级氧化法对有机污染物降解效果好,而且操作方便,反应迅速,所以在实用方面,高级氧化技术具有一定的优势。亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐可以快速的产生硫酸根自由基,其氧化还原电位与羟基自由基相当,且pH的适用范围广,过程操作方便,是更好的选择。本文以亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐产生的硫酸根自由基为氧化剂,氧化水中的酮洛芬,考察了pH值、温度、Fe2+浓度以及Fe2+投加方式等因素对酮洛芬氧化降解的影响,探究氧化降解酮洛芬(KTP)的最佳运行条件。结果表明,以乙醇和叔丁醇做为分子探针,检测到体系中存在硫酸根自由基与羟基自由基,且酸性时以硫酸根自由基为主导,而碱性时以羟基自由基为主导。温度为45℃以及亚铁离子与过硫酸氢钾复合盐和酮洛芬三者的浓度比为20：15：1时酮洛芬的降解效果最好。酮洛芬的去除率达到66.8%。分批的投加亚铁离子,可以使硫酸根自由基持续生成,这样更有利于酮洛芬的降解。亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐对酮洛芬具有良好的去除效果。本文在研究亚铁离子活化过硫酸氢钾降解酮洛芬的条件下得出了最佳的反应条件,发现络合剂的加入可以促进酮洛芬的降解,得出柠檬酸、EDTA、酒石酸、草酸、焦磷酸钾浓度与亚铁离子浓度比分别在为0.01/1、1/1、0.05/1、0.01/1、0.01/1时效果最佳,降解效果分别达到83.2%、87.4%、77.4%、73.3%、70.3%。另外对柠檬酸、EDTA、酒石酸的最佳体系,研究pH对酮洛芬的降解的影响。发现三者都是在pH等于9的时候,降解效果达到最好。这可能因为在pH为9时,络合效果是最好的。本文在最佳的pH为3、亚铁离度与过硫酸氢钾复合盐以及酮洛芬三者浓度为20：15：1时,探究了水中存在H2PO4-、HCO3-、NO2-Cl-和腐殖酸时对酮洛芬降解的影响。低浓度的H2PO4-、HCO3-、腐殖酸对KTP的降解起到促进作用,高浓度则表现为抑制作用；而Cl-和NO2-则会抑制KTP的降解。采用高效液相顺谱/质谱联用对酮洛芬降解产物进行鉴定,其主要产物分别为1-(3-苯甲酰基-苯基)-乙酮、(3-乙基-苯基)-苯基乙酮、[3-(1-羟基-乙基)-苯基]-苯基乙酮,2-[3-(2-羟基-苯甲酰基)-苯基]-丙酸、[3-(1-羟基-乙基)-苯基]-(2-羟基-苯甲酰基)-甲酮,并在此基础上提出了KTP可能的降解路径。
【关键词】：酮洛芬 高级氧化技术 亚铁离子 过硫酸氢钾复合盐 络合剂
【学位授予单位】：广东工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-14
• 第一章 绪论14-29
• 1.1 药品及个人护理品14-21
• 1.1.1 环境中药品和个人护理用品的来源14-17
• 1.1.2 PPCPs在水环境中的迁移和转化17-19
• 1.1.3 PPCPs的处理方法19
• 1.1.4 PPCPs对生态环境的影响19-20
• 1.1.5 PPCPs的检测方法20-21
• 1.2 酮洛芬的介绍21
• 1.3 氯氧化和羟基氧化技术21-23
• 1.3.1 氯氧化技术21-22
• 1.3.2 臭氧技术22
• 1.3.3 光催化和紫外照射氧化技术22
• 1.3.4 超声氧化法22
• 1.3.5 Fonton以及类Fonton氧化法22-23
• 1.4 硫酸根自由基氧化技术23-26
• 1.4.1 紫外光活化法24
• 1.4.2 热活化方法24-25
• 1.4.3 过渡金属活化25
• 1.4.4 复合活化方法25-26
• 1.5 课题研究内容及意义26-29
• 1.5.1 选题依据26-27
• 1.5.2 研究内容27-28
• 1.5.3 技术路线28-29
• 第二章 实验仪器、试剂以及分析方法29-36
• 2.1 实验仪器与试剂29-30
• 2.1.1 实验仪器29
• 2.1.2 实验试剂29-30
• 2.2 溶液的配制30-31
• 2.3 测试酮洛芬浓度方法及绘制标准曲线31-33
• 2.3.1 酮洛芬浓度的测定31-32
• 2.3.2 酮洛芬标准曲线的绘制32-33
• 2.4 酮洛芬氧化反应条件以及降解率33
• 2.5 酮洛芬氧化反应生成产物的分析条件33-34
• 2.6 发光菌毒性测试34-35
• 2.7 TOC的测定35-36
• 第三章 亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐降解水体中酮洛芬的研究36-44
• 3.1 溶液pH值对KTP降解的影响36-39
• 3.2 不同温度对KTP降解的影响39-40
• 3.3 改变Fe~(2+)浓度对降解KTP的影响40-41
• 3.4 等摩尔比的亚铁离子和过硫酸氢钾对KTP的影响41
• 3.5 分批投加Fe~(2+)对KTP降解的影响41-42
• 3.6 小结42-44
• 第四章 几种络合剂对Fe~(2+)/PMS体系降解水体中酮洛芬的研究44-53
• 4.1 络合剂浓度对KTP降解的影响44-49
• 4.1.1 柠檬酸浓度对KTP降解的影响44-45
• 4.1.2 EDTA浓度对KTP降解的影响45-46
• 4.1.3 酒石酸浓度对KTP降解的影响46-47
• 4.1.4 草酸浓度对KTP降解的影响47-48
• 4.1.5 焦磷酸钾浓度对KTP降解的影响48-49
• 4.2 pH对络合剂降解KTP的影响49-52
• 4.2.1 pH对柠檬酸降解KTP的影响49-50
• 4.2.2 pH对EDTA在KTP的降解率50-51
• 4.2.3 pH对酒石酸在KTP的降解率51-52
• 4.3 小结52-53
• 第五章 Fe_(2+)/PMS体系降解水体中酮洛芬的影响因素及降解途径53-64
• 5.1 水中共存物对KTP降解的影响53-58
• 5.1.1 H_2PO_4~-对KTP降解的影响53-54
• 5.1.2 HCO_3~-对KTP降解的影响54-55
• 5.1.3 Cl~-对KTP降解的影响55-56
• 5.1.4 NO_2~-对KTP降解的影响56-57
• 5.1.5 腐殖酸对KTP降解的影响57-58
• 5.2 降解产物和路径58-62
• 5.3 毒性分析以及TOC的变化62-63
• 5.4 小结63-64
• 结论与建议64-66
• 结论64
• 创新点64-65
• 建议65-66
• 参考文献66-77
• 攻读学位期间发表的论文77-79
• 致谢79

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