碱改性g-C 3 N 4 光催化还原CO 2 的性能提升机制及其拓展应用
发布时间：2023-08-05 19:14
作为同时缓解温室效应和实现能源循环利用的理想途径之一,CO2光催化还原旨在利用光催化剂、太阳能和水将温室气体CO2转化为一氧化碳、甲烷、甲醇等工业原料。然而,现有光催化剂体系的co2转化效率与经济性仍远低于实际应用需求。在众多光催化剂中,非金属半导体——类石墨相氮化碳(g-C3N4)经济易得、可调控性强,应用前景良好,但将其应用于光催化还原CO2的研究尚少。为探索高效g-C3N4基CO2还原光催化剂的开发,本文开展了以下研究。首先,本文考察了尿素、双氰胺、三聚氰胺和硫脲四种不同前驱体高温缩聚所得g-C3N4的材料性质与不同波长范围(λ>420nm,λ>320nm，λ>200nm)光照下光催化还原CO2性能,发现,g-C3N4的比表面积、表面碱性-NHx基团含量、光吸收范围以及光生电子-空...
【文章页数】：130 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
主要符号说明
1 绪论
1.1 课题背景
1.1.1 温室效应与能源危机
1.1.2 CO2资源化利用现状
1.2 课题来源
1.3 课题目标与内容
2 文献综述
2.1 半导体光催化还原CO2
2.1.1 基本过程与原理
2.1.2 现有研究的反应系统类型
2.1.3 现有研究的催化剂类型
2.2 非金属半导体G-C3N4
2.2.1 g-C3N4研究历史简述
2.2.2 g-C3N4的基本性质
2.3 g-C3N4光催化还原CO2研究现状
2.3.1 单纯g-C3N4光催化还原CO2
2.3.2 g-C3N4基复合半导体光催化还原CO2
2.3.3 g-C3N4结合CO2吸附材料光催化还原CO2
2.4 碱改性用于提升半导体光催化还原CO2性能
2.5 本章小结
3 实验方法
3.1 试剂与仪器
3.1.1 原材料与试剂
3.1.2 主要实验仪器
3.2 材料表征方法
3.2.1 X-射线衍射(XRD)
3.2.2 X-射线光电子能谱(XPS)
3.2.3 元素分析(EA)
3.2.4 扫描电镜(SEM)
3.2.5 透射电镜(TEM)
3.2.6 N2吸脱附
3.2.7 傅立叶红外光谱(FTIR)
3.2.8 拉曼光谱(Raman)
3.2.9 紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)
3.2.10 光电流曲线(I-t曲线)
3.2.11 光致发光光谱(PL)
3.2.12 CO2吸附量测试(TG)
3.3 光催化还原CO2测试系统与性能评价
3.4 光催化还原CO2性能评价
3.5 原位漫反射傅里叶红外(In situ DRIFT)测试
4 不同前驱体制备g-C3N4光催化还原CO2
4.1 实验部分
4.1.1 催化剂的制备
4.1.2 材料表征手段
4.1.3 光催化还原CO2性能测试
4.2 不同前驱体所得g-C3N4材料性质
4.2.1 晶相与形貌
4.2.2 结构组成与元素分析
4.2.3 光吸收范围与能带结构
4.3 不同前驱体所得g-C3N4光催化还原CO2性能
4.4 不同前驱体所得g-C3N4光催化还原CO2性能差异讨论
4.5 本章小结
5 表面碱修饰g-C3N4光催化还原CO2
5.1 实验部分
5.1.1 催化剂的制备
5.1.2 材料表征手段
5.1.3 光催化还原CO2性能测试
5.1.4 In situ DRIFT实验
5.1.5 计算方法
5.2 表面碱修饰对g-C3N4材料性质的影响
5.2.1 晶相与形貌
5.2.2 元素分析与CO2吸附量
5.2.3 光吸收范围与PL光谱
5.3 表面碱修饰对g-C3N4光催化还原CO2性能的影响
5.3.1 KOH修饰g-C3N4光催化还原CO2的活性
5.3.2 KOH修饰g-C3N4光催化还原CO2的稳定性
5.3.3 阴离子的影响
5.3.4 阳离子的影响
5.3.5 碱在g-C3N4表面的作用讨论
5.3.6 KOH与NaOH作用差异的原因分析
5.4 本章小结
6 KOH活化后处理g-C3N4光催化还原CO2
6.1 实验部分
6.1.1 催化剂的制备
6.1.2 材料表征手段
6.1.3 光催化还原CO2性能测试
6.2 样品K-AUCN的材料性质分析
6.2.1 晶相与形貌
6.2.2 结构组成与元素分析
6.2.3 CO2吸附性能与比表面积
6.2.4 光响应范围与光生电荷复合情况
6.3 样品K-AUCN光催化还原CO2性能
6.3.1 K-AUCN光催化还原CO2的活性
6.3.2 K-AUCN的再生循环稳定性
6.3.3 K-AUCN促进光催化还原CO2反应的机理讨论
6.4 本章小结
7 CO2吸附与光电子传输性能同时增强的三组分体系构建
7.1 实验部分
7.1.1 催化剂的制备
7.1.2 材料表征手段
7.1.3 光催化还原CO2性能测试
7.2 各组分说明
7.2.1 二维多孔单晶TiO2薄膜
7.2.2 AuCu纳米三棱体
7.2.3 CO2吸附剂ZIF-8
7.3 两种三组分体系的构建与表征
7.3.1 构建方案
7.3.2 形貌与组成分析
7.3.3 比表面积与光吸收范围
7.3.4 光催化还原CO2性能
7.4 三组分体系光催化还原CO2机理
7.5 本章小结
8 结论与展望
8.1 主要结论
8.2 研究展望
参考文献
论文创新点
个人简历
本文编号：3839186
【文章页数】：130 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
主要符号说明
1 绪论
1.1 课题背景
1.1.1 温室效应与能源危机
1.1.2 CO2资源化利用现状
1.2 课题来源
1.3 课题目标与内容
2 文献综述
2.1 半导体光催化还原CO2
2.1.2 现有研究的反应系统类型
2.1.3 现有研究的催化剂类型
2.2 非金属半导体G-C3N4
2.2.2 g-C3N4的基本性质
2.3 g-C3N4光催化还原CO2研究现状
2.3.1 单纯g-C3N4光催化还原CO2
2.5 本章小结
3 实验方法
3.1 试剂与仪器
3.1.1 原材料与试剂
3.1.2 主要实验仪器
3.2 材料表征方法
3.2.1 X-射线衍射(XRD)
3.2.2 X-射线光电子能谱(XPS)
3.2.3 元素分析(EA)
3.2.4 扫描电镜(SEM)
3.2.5 透射电镜(TEM)
3.2.6 N2吸脱附
3.2.7 傅立叶红外光谱(FTIR)
3.2.8 拉曼光谱(Raman)
3.2.9 紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)
3.2.10 光电流曲线(I-t曲线)
3.2.11 光致发光光谱(PL)
3.2.12 CO2吸附量测试(TG)
3.3 光催化还原CO2测试系统与性能评价
3.4 光催化还原CO2性能评价
3.5 原位漫反射傅里叶红外(In situ DRIFT)测试
4 不同前驱体制备g-C3N4光催化还原CO2
4.1.1 催化剂的制备
4.1.2 材料表征手段
4.1.3 光催化还原CO2性能测试
4.2 不同前驱体所得g-C3N4材料性质
4.2.1 晶相与形貌
4.2.2 结构组成与元素分析
4.2.3 光吸收范围与能带结构
4.3 不同前驱体所得g-C3N4光催化还原CO2性能
4.4 不同前驱体所得g-C3N4光催化还原CO2性能差异讨论
4.5 本章小结
5 表面碱修饰g-C3N4光催化还原CO2
5.1.1 催化剂的制备
5.1.2 材料表征手段
5.1.3 光催化还原CO2性能测试
5.1.4 In situ DRIFT实验
5.1.5 计算方法
5.2 表面碱修饰对g-C3N4材料性质的影响
5.2.1 晶相与形貌
5.2.2 元素分析与CO2吸附量
5.2.3 光吸收范围与PL光谱
5.3 表面碱修饰对g-C3N4光催化还原CO2性能的影响
5.3.1 KOH修饰g-C3N4光催化还原CO2的活性
5.3.2 KOH修饰g-C3N4光催化还原CO2的稳定性
5.3.3 阴离子的影响
5.3.4 阳离子的影响
5.3.5 碱在g-C3N4表面的作用讨论
5.3.6 KOH与NaOH作用差异的原因分析
5.4 本章小结
6 KOH活化后处理g-C3N4光催化还原CO2
6.1.1 催化剂的制备
6.1.2 材料表征手段
6.1.3 光催化还原CO2性能测试
6.2 样品K-AUCN的材料性质分析
6.2.1 晶相与形貌
6.2.2 结构组成与元素分析
6.2.3 CO2吸附性能与比表面积
6.2.4 光响应范围与光生电荷复合情况
6.3 样品K-AUCN光催化还原CO2性能
6.3.1 K-AUCN光催化还原CO2的活性
6.3.2 K-AUCN的再生循环稳定性
6.3.3 K-AUCN促进光催化还原CO2反应的机理讨论
6.4 本章小结
7 CO2吸附与光电子传输性能同时增强的三组分体系构建
7.1 实验部分
7.1.1 催化剂的制备
7.1.2 材料表征手段
7.1.3 光催化还原CO2性能测试
7.2 各组分说明
7.2.1 二维多孔单晶TiO2薄膜
7.2.2 AuCu纳米三棱体
7.2.3 CO2吸附剂ZIF-8
7.3 两种三组分体系的构建与表征
7.3.1 构建方案
7.3.2 形貌与组成分析
7.3.3 比表面积与光吸收范围
7.3.4 光催化还原CO2性能
7.4 三组分体系光催化还原CO2机理
7.5 本章小结
8 结论与展望
8.1 主要结论
8.2 研究展望
参考文献
论文创新点
个人简历
本文编号：3839186
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