铈基催化剂水中苯酚催化湿式氧化的研究
发布时间：2023-08-06 12:18
催化湿式氧化(CWAO)是一种有效的处理工业废水手段,尤其在针对高毒性含酚废水方面,可以解决生物法难以应对的问题。稀土金属氧化物CeO2在CWAO处理苯酚的应用较为普遍,可以作为活性中心、助剂、载体。由于苯酚的降解是在水中进行,水对催化剂的影响至关重要。理论计算发现,CeO2表面的缺陷有助于产生较为稳定的羟基。然而,这方面的研究仅处于理论方面,在CWAO处理苯酚领域更没有进行过相关的研究。因此,本论文以此为突破口,重点研究了铈基催化剂的结构与表面性质对CWAO处理苯酚的影响。首先,基于目前对CeO2催化剂在苯酚氧化领域的认识,通过水热法合成了具备不同表面氧缺陷的纳米棒状、立方体CeO2催化剂,旨在研究表面氧缺陷对苯酚催化湿式氧化的影响。研究发现,具备更多表面氧缺陷的纳米棒状CeO2可以更有效地降解苯酚。通过TEM、XPS、TPR等表征手段证明表面氧缺陷有助于促进Ce4+和Ce3+之间的转换,提高催化剂的氧化还原能力,使催化剂的表面氧化能力更强。为进一步研究CeO2催化剂表面氧缺陷对苯酚催化湿式氧化的影响,本文对纳米棒状CeO2进行了后续处理,制备出含有不同氧缺陷和Ce3+含量的催化剂。...
【文章页数】：159 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.1.1 废水处理在我国国民生产和科学研究中的重要意义
1.1.2 广泛使用的工业废水处理方法
1.1.3 催化湿式氧化(CWAO)处理有机废水的方向
1.2 常见的CWAO处理苯酚体系
1.2.1 均相过渡金属催化
1.2.2 非均相负载型贵金属催化
1.2.3 非均相金属氧化物催化
1.3 二氧化铈的物理化学性质及应用
1.3.1 表面氧缺陷特性
1.3.2 储氧与氧化还原性质
1.3.3 纳米结构的合成与特性
1.4 水对二氧化铈的影响
1.5 论文研究思路与目的
参考文献
第二章 实验部分
2.1 实验原料与仪器设备
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 催化剂评价方法
2.2.1 催化剂评价装置
2.2.2 催化反应步骤
2.2.3 苯酚转化率分析
2.2.4 总碳(TOC)分析
2.3 催化剂表征方法
2.3.1 X射线衍射(XRD)
2.3.2 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.3 透射电镜(TEM)
2.3.4 氮气吸脱附实验
2.3.5 氢气程序升温还原实验(H2-TPR)
2.3.6 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)
2.3.7 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)
2.3.8 紫外可见吸收光谱(UV-vis)
2.3.9 拉曼光谱
2.3.10 原位红外光谱
第三章 二氧化铈表面氧缺陷对苯酚氧化的影响
3.1 引言
3.2 催化剂制备方法
3.2.1 纳米棒状CeO2的制备方法
3.2.2 纳米立方体CeO2的制备方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 CeO2催化剂的结构表征
3.3.2 CeO2催化剂的形貌表征
3.3.3 CeO2催化剂的表面物种和价态分布表征
3.3.4 CeO2催化剂的氧化还原能力表征
3.3.5 CeO2催化剂的表面酸性表征
3.3.6 CeO2催化剂CWAO处理苯酚的活性研究
3.4 小结
参考文献
第四章 表面处理对苯酚催化湿式氧化的影响
4.1 引言
4.2 催化剂制备方法
4.2.1 纳米棒状CeO2的制备方法
4.2.2 H2O2超声处理纳米棒状CeO2
4.2.3 H2O2搅拌处理纳米棒状CeO2
4.2.4 H2O超声处理纳米棒状CeO2
4.2.5 高温焙烧处理纳米棒状CeO2
4.3 结果与讨论
4.3.1 H2O2超声处理纳米棒状CeO2过程分析
4.3.2 H2O2超声处理纳米棒状CeO2导致的结构变化
4.3.3 催化剂表面性质的表征
4.3.4 H2O2超声处理对CWAO处理苯酚催化活性的影响
4.3.5 不同处理方法对CWAO处理苯酚催化氧化活性的影响
4.3.6 不同处理方法对表面性质的影响
4.4 小结
参考文献
第五章 纳米锰铈双金属氧化物在降解苯酚中的应用
5.1 引言
5.2 催化剂制备方法
5.2.1 纳米棒状MnOx-CeO2催化剂的制备方法
5.2.2 纳米立方体MnOx-CeO2催化剂的制备方法
5.2.3 MnO2催化剂的制备方法
5.2.4 Mn3O4催化剂的制备方法
5.2.5 纳米棒状CeO2的制备方法
5.2.6 纳米立方体CeO2的制备方法
5.3 结果与讨论
5.3.1 MnOx-CeO2催化剂的结构表征
5.3.2 MnOx-CeO2催化剂的形貌和组分的表征
5.3.3 MnOx-CeO2催化剂的表面不同价态和物种表征
5.3.4 MnOx-CeO2催化剂的氧化还原性能表征
5.3.5 MnOx-CeO2催化剂对氧的活化表征
5.3.6 MnOx-CeO2催化剂的表面酸性表征
5.3.7 CeO2、 MnOx、MnOx-CeO2催化剂CWAO处理苯酚的活性研究
5.3.8 不同MnOx-CeO2催化剂对苯酚中间产物的影响
5.3.9 反应条件对MnOx-CeO2催化剂活性的影响
5.4 小结
参考文献
第六章 铈基催化剂稳定性研究
6.1 引言
6.2 催化剂制备方法
6.2.1 纳米棒状CeO2的制备方法
6.2.2 1%Pt/CeO2nanorods的制备方法
6.2.3 MnOx-CeO2 nanorods的制备方法
6.2.4 负载型MnOx-CeO2 nanorods的制备方法
6.2.5 Pt/MnOx-TiO2的制备方法
6.2.6 Pt/20(MnOx-CeO2)TiO2的制备方法
6.2.7 水热一锅煮法制备Pt/CeO2-TiO2催化剂(Method 1)
6.2.8 沉淀浸渍法制备Pt/CeO2-TiO2催化剂(Method 2)
6.2.9 水热沉淀浸渍法制备Pt/CeO2-TiO2催化剂(Method 3)
6.3 结果与讨论
6.3.1 不同催化剂的稳定性研究
6.3.2 Pt/CeO2-TiO2催化剂稳定性研究
6.3.3 水热沉淀浸渍法制备不同Ce含量Pt/CeO2-TiO2催化剂的稳定性研究
6.3.4 不同Ce含量Pt/CeO2-TiO2催化剂的结构表征
6.3.5 Pt/CeO2-TiO2催化剂表面性质研究
6.4 小结
参考文献
第七章 结论与展望
7.1 结论
7.2 展望
致谢
博士期间发表论文及专利
本文编号：3839407
【文章页数】：159 页
【学位级别】：博士
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摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.1.1 废水处理在我国国民生产和科学研究中的重要意义
1.1.2 广泛使用的工业废水处理方法
1.1.3 催化湿式氧化(CWAO)处理有机废水的方向
1.2 常见的CWAO处理苯酚体系
1.2.1 均相过渡金属催化
1.2.2 非均相负载型贵金属催化
1.2.3 非均相金属氧化物催化
1.3 二氧化铈的物理化学性质及应用
1.3.1 表面氧缺陷特性
1.3.2 储氧与氧化还原性质
1.3.3 纳米结构的合成与特性
1.4 水对二氧化铈的影响
1.5 论文研究思路与目的
参考文献
第二章 实验部分
2.1 实验原料与仪器设备
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 催化剂评价方法
2.2.1 催化剂评价装置
2.2.2 催化反应步骤
2.2.3 苯酚转化率分析
2.2.4 总碳(TOC)分析
2.3 催化剂表征方法
2.3.1 X射线衍射(XRD)
2.3.2 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.3 透射电镜(TEM)
2.3.4 氮气吸脱附实验
2.3.5 氢气程序升温还原实验(H2-TPR)
2.3.6 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)
2.3.7 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)
2.3.8 紫外可见吸收光谱(UV-vis)
2.3.9 拉曼光谱
2.3.10 原位红外光谱
第三章 二氧化铈表面氧缺陷对苯酚氧化的影响
3.1 引言
3.2 催化剂制备方法
3.2.1 纳米棒状CeO2的制备方法
3.2.2 纳米立方体CeO2的制备方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 CeO2催化剂的结构表征
3.3.2 CeO2催化剂的形貌表征
3.3.3 CeO2催化剂的表面物种和价态分布表征
3.3.4 CeO2催化剂的氧化还原能力表征
3.3.5 CeO2催化剂的表面酸性表征
3.3.6 CeO2催化剂CWAO处理苯酚的活性研究
3.4 小结
参考文献
第四章 表面处理对苯酚催化湿式氧化的影响
4.1 引言
4.2 催化剂制备方法
4.2.1 纳米棒状CeO2的制备方法
4.2.2 H2O2超声处理纳米棒状CeO2
4.3.1 H2O2超声处理纳米棒状CeO2过程分析
4.3.2 H2O2超声处理纳米棒状CeO2导致的结构变化
4.3.3 催化剂表面性质的表征
4.3.4 H2O2超声处理对CWAO处理苯酚催化活性的影响
4.3.5 不同处理方法对CWAO处理苯酚催化氧化活性的影响
4.3.6 不同处理方法对表面性质的影响
4.4 小结
参考文献
第五章 纳米锰铈双金属氧化物在降解苯酚中的应用
5.1 引言
5.2 催化剂制备方法
5.2.1 纳米棒状MnOx-CeO2催化剂的制备方法
5.2.2 纳米立方体MnOx-CeO2催化剂的制备方法
5.2.3 MnO2催化剂的制备方法
5.2.4 Mn3O4催化剂的制备方法
5.2.5 纳米棒状CeO2的制备方法
5.2.6 纳米立方体CeO2的制备方法
5.3 结果与讨论
5.3.1 MnOx-CeO2催化剂的结构表征
5.3.2 MnOx-CeO2催化剂的形貌和组分的表征
5.3.3 MnOx-CeO2催化剂的表面不同价态和物种表征
5.3.4 MnOx-CeO2催化剂的氧化还原性能表征
5.3.5 MnOx-CeO2催化剂对氧的活化表征
5.3.6 MnOx-CeO2催化剂的表面酸性表征
5.3.7 CeO2、 MnOx、MnOx-CeO2催化剂CWAO处理苯酚的活性研究
5.3.8 不同MnOx-CeO2催化剂对苯酚中间产物的影响
5.3.9 反应条件对MnOx-CeO2催化剂活性的影响
5.4 小结
参考文献
第六章 铈基催化剂稳定性研究
6.1 引言
6.2 催化剂制备方法
6.2.1 纳米棒状CeO2的制备方法
6.2.2 1%Pt/CeO2nanorods的制备方法
6.2.3 MnOx-CeO2 nanorods的制备方法
6.2.4 负载型MnOx-CeO2 nanorods的制备方法
6.2.5 Pt/MnOx-TiO2的制备方法
6.2.6 Pt/20(MnOx-CeO2)TiO2的制备方法
6.2.7 水热一锅煮法制备Pt/CeO2-TiO2催化剂(Method 1)
6.2.8 沉淀浸渍法制备Pt/CeO2-TiO2催化剂(Method 2)
6.2.9 水热沉淀浸渍法制备Pt/CeO2-TiO2催化剂(Method 3)
6.3 结果与讨论
6.3.1 不同催化剂的稳定性研究
6.3.2 Pt/CeO2-TiO2催化剂稳定性研究
6.3.3 水热沉淀浸渍法制备不同Ce含量Pt/CeO2-TiO2催化剂的稳定性研究
6.3.4 不同Ce含量Pt/CeO2-TiO2催化剂的结构表征
6.3.5 Pt/CeO2-TiO2催化剂表面性质研究
6.4 小结
参考文献
第七章 结论与展望
7.1 结论
7.2 展望
致谢
博士期间发表论文及专利
本文编号：3839407
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