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尖晶石复合金属氧化物改性及其光催化性能研究

发布时间:2023-09-14 05:33
  光催化(Photocatal ysis)是一种基于光能资源的绿色催化技术,能够有效利用太阳能实现污染物去除及资源化,且绿色无污染,在环境及能源领域有着广阔的应用前景。尖晶石金属氧化物半导体纳米材料以其稳定的结构、多变的性质、低廉的价格、绿色环保等特点,在光催化领域受到国内外研究人员的广泛关注。通过对尖晶石金属氧化物微观形貌及电子态结构的合理调控,深入探究其微纳性质与光催化活性之间的构效关系,对于光催化技术在环境污染控制领域的应用具有重要意义。因此,本论文从晶面调控、元素掺杂、微观形貌优化及多组分复合等方面对材料进行表/界面修饰改性,制备出具有不同功能性的尖晶石金属氧化物纳米材料,讨论了改性手段对其光催化性能的影响,并结合原位红外光谱分析技术及密度泛函理论计算等手段,研究了催化反应机理及内在活性增强机制。主要的研究发现如下:(1)通过水热法制备了一系列ZnFe2O4纳米颗粒,考察了不同晶面暴露对其可见光催化降解气相甲苯性能的影响。研究发现{001}和{111}晶面共同暴露的切角八面体ZnFe2O4纳米颗粒对气相甲苯表现出最佳的降解效果,甲苯降解率可达到65%:相对于单一{001}、{11...

【文章页数】:154 页

【学位级别】:博士

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摘要
ABSTRACT
英文缩写对照表
主要符号表
1 绪论
    1.1 尖晶石金属氧化物半导体光催化材料
        1.1.1 尖晶石金属氧化物半导体材料概述
        1.1.2 半导体光催化剂光响应过程
        1.1.3 光响应表/界面行为及影响因素
    1.2 半导体光催化剂改性方法
        1.2.1 晶面工程改性策略
        1.2.2 元素掺杂调控手段
        1.2.3 微观形貌结构优化
        1.2.4 多元组成复合结构
    1.3 尖晶石金属氧化物在光催化领域的研究进展
        1.3.1 尖晶石金属氧化物材料在环境修复领域中的研究进展
        1.3.2 尖晶石金属氧化物材料在能源转化领域中的研究进展
    1.4 本文主要研究思路
        1.4.1 选题依据与选题意义
        1.4.2 研究内容
        1.4.3 技术路线
2 晶面调控ZnFe2O4纳米颗粒的制备及其光催化性能研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验材料与仪器
        2.2.2 不同晶面暴露的ZnFe2O4纳米颗粒的制备
        2.2.3 ZnFe2O4纳米颗粒的表征方法
        2.2.4 ZnFe2O4的DFT理论计算
        2.2.5 光催化降解甲苯性能研究
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 晶体结构分析
        2.3.2 形貌表征
        2.3.3 FTIR分析及氮气吸附脱附曲线
        2.3.4 光学性质表征
        2.3.5 光催化降解气相甲苯活性
        2.3.6 光催化活性的机理阐述
    2.4 本章小结
3 碳氮共掺杂卵黄壳结构ZnFe2O4纳米球的制备及其光催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验材料与仪器
        3.2.2 卵黄壳结构CN-ZnFe2O4纳米球的制备
        3.2.3 卵黄壳结构CN-ZnFe2O4纳米球的表征方法
        3.2.4 ZnFe2O4材料的DFT理论计算
        3.2.5 光催化降解o-DCB的性能研究
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 XRD表征和TGA测试
        3.3.2 形貌分析
        3.3.3 组成和结构分析
        3.3.4 光学性质分析
        3.3.5 光催化活性及降解路径分析
        3.3.6 理论计算研究及降解机理
    3.4 本章小结
4 碳点复合卵黄壳结构ZnFe2O4纳米球的制备及其光催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验材料与仪器
        4.2.2 NCDs-ZnFe2O4卵黄壳结构复合催化剂的制备
        4.2.3 NCDs-ZnFe2O4催化剂的表征方法
        4.2.4 NCDs-ZnFe2O4催化剂的DFT理论计算
        4.2.5 光催化降解o-DCB的性能研究
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 XRD表征和TGA测试
        4.3.2 形貌及元素分布分析
        4.3.3 FTIR、XPS分析及氮气吸附脱附曲线
        4.3.4 光学性质分析
        4.3.5 光催化活性及降解路径分析
        4.3.6 理论计算研究及降解机理
    4.4 本章小结
5 梯度硫掺杂CuCo2O4微米花的制备及其光催化性能研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 实验材料与仪器
        5.2.2 Grad-S-CuCo2O4微米花催化剂的制备
        5.2.3 Grad-S-CuCo2O4微米花催化剂的表征方法
        5.2.4 光催化还原CO2性能研究
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 Grad-S-CuCo2O4微米花的制备及光催化过程概述
        5.3.2 晶体结构与形貌分析
        5.3.3 FTIR及氮气吸附脱附等温线分析
        5.3.4 刻蚀XPS表征及低温EPR测试
        5.3.5 光学性质表征
        5.3.6 光催化还原CO2性能研究
    5.4 本章小结
6 CoMnOx尖晶石氧化物空心球的制备及其光催化耦合PMS活化性能研究
    6.1 引言
    6.2 实验部分
        6.2.1 实验材料与仪器
        6.2.2 尖晶石氧化物空心球催化剂的制备
        6.2.3 材料表征及测试
        6.2.4 尖晶石金属氧化物DFT理论计算
        6.2.5 光催化耦合PMS活化性能研究
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 晶体结构理论计算
        6.3.2 XRD表征
        6.3.3 FTIR和XPS分析
        6.3.4 形貌结构表征
        6.3.5 DRS表征
        6.3.6 光催化耦合PMS降解NOR及其机理研究
    6.4 本章小结
7 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 创新点摘要
    7.3 展望
参考文献
作者简介
攻读博士学位期间科研项目及科研成果
致谢



本文编号:3846652

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