太湖代表性低价磷的分布特征及光氧化过程研究
发布时间:2024-01-27 06:19
磷化学在控制水体富营养化,金属腐蚀,微生物营养等环境过程方面起着关键作用。传统的湖泊磷循环理论认为:自然界中磷以+5价磷为主导且迁移转化过程限于液相或固相,忽略了低价磷(磷的价态低于+5价,如亚磷酸盐、次亚磷酸盐、磷化氢)的存在及其在湖泊磷循环中的作用。最新的生物地球化学证据表明环境中存在低价磷,并且是磷生物地球化学循环的重要组成。低价磷可以通过多种途径进入水体,直接或氧化后间接被生物利用,低价磷在环境中的分布和环境行为开始受到研究者的关注。本研究以代表性低价磷(磷化氢和亚磷酸盐)为研究对象,建立了水环境中低浓度亚磷酸盐的检测方法,通过野外实验和室内研究相结合,系统研究了低价磷在湖泊生态系统不同介质中(大气、水体和底泥)的时空分布特征和迁移转化行为,研究结果对阐释低价磷在湖泊生态系统磷循环中的地位和作用具有重要的意义。主要研究结果如下:(1)采用抑制电导离子色谱技术,配合梯度淋洗程序,实现天然水环境中μM含量的亚磷酸盐和mM含量的干扰离子(氯离子,硫酸根离子和碳酸氢根离子)较好的分离。色谱条件优化包括:选择AS 11-HC大容量分析柱,500μL大体积进样,柱温30℃以及改善梯度淋洗程...
【文章页数】:152 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
论文特色和潜在创新之处
第1章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 湖泊中低价磷与磷循环
1.1.2 磷酸盐与磷的生物地球化学循环
1.1.3 磷化氢与磷的生物地球化学循环
1.2 论文立题依据及研究意义
1.3 本论文的研究内容及技术路线
1.3.1 研究内容
1.3.2 技术路线
1.4 参考文献
第2章 天然水体中亚磷酸盐检测方法研究
2.1 引言
2.2 材料与方法
2.2.1 试验仪器和试剂
2.2.2 实验试剂
2.2.3 色谱条件
2.2.4 样品预处理
2.2.5 标准曲线绘制
2.3 结果与讨论
2.3.1 淋洗液选择
2.3.2 色谱条件优化
2.3.3 线性关系、线性范围及方法检出限
2.3.4 精密度
2.3.5 实际样品测定及回收率
2.3.6 离子色谱-质谱联用和二维毛细管离子色谱技术验证
2.3.7 低价磷酸盐检测方法比较
2.4 小结
2.5 参考文献
第3章 亚磷酸盐在湖泊不同介质中分布特征
3.1 引言
3.2 材料与方法
3.2.1 采样区域及采样时间
3.2.2 样品采集与保存
3.2.3 样品处理
3.2.4 样品分析
3.2.5 水体和底泥环境参数的测定
3.2.6 数据分析
3.3 结果与讨论
3.3.1 亚磷酸盐在太湖沉积物中的分布
3.3.2 亚磷酸盐在太湖水体中的分布
3.3.3 太湖底泥理化指标分析
3.3.4 水体中TPw、TSPw和SRPw分布
3.3.5 底泥间隙水亚磷酸盐分布影响因素分析
3.3.6 水体亚磷酸盐分布影响因素分析
3.3.7 不同基质中亚磷酸盐分布比较
3.4 小结
3.5 参考文献
第4章 水体中亚磷酸盐的转化过程模拟研究
4.1 引言
4.2 材料与方法
4.2.1 样品采集
4.2.2 实验方法
4.2.3 样品分析
4.3 结果与讨论
4.3.1 样品中亚磷酸盐稳定性研究
4.3.2 硝酸根体系中亚磷酸盐初始浓度对亚磷酸盐光氧化速率的影响
4.3.3 硝酸根体系中硝酸根初始浓度对亚磷酸盐光氧化速率的影响
4.3.4 硝酸根体系中溶液pH值对亚磷酸盐光氧化速率的影响
4.3.5 硝酸根体系中无机阴离子对亚磷酸盐光氧化行为影响
4.3.6 硝酸根体系中金属离子对亚磷酸盐光氧化行为影响
4.3.7 硝酸根体系中亚磷酸盐光氧化产物的鉴定
4.3.8 分子探针法鉴定·OH
4.4 小结
4.5 参考文献
第5章 太湖水-气界面磷化氢释放特征
5.1 引言
5.2 材料与方法
5.2.1 采样区域与采样时间
5.2.2 样品的采集与计算
5.2.3 样品分析
5.3 结果与讨论
5.3.1 太湖水-气界面磷化氢释放通量的变化特征
5.3.2 太湖上空磷化氢浓度的日变化特征
5.3.3 太湖水-气界面磷化氢释放通量的影响因素分析
5.3.4 太湖上空磷化氢浓度的影响因素分析
5.3.5 太湖水-气界面温室气体(CH4、CO2、N2O)全年分布
5.4 小结
5.5 参考文献
第6章 研究结论和展望
6.1 研究结论
6.2 研究展望
附录:发表的论文、专利、课题参与及学术交流
致谢
本文编号:3886466
【文章页数】:152 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
论文特色和潜在创新之处
第1章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 湖泊中低价磷与磷循环
1.1.2 磷酸盐与磷的生物地球化学循环
1.1.3 磷化氢与磷的生物地球化学循环
1.2 论文立题依据及研究意义
1.3 本论文的研究内容及技术路线
1.3.1 研究内容
1.3.2 技术路线
1.4 参考文献
第2章 天然水体中亚磷酸盐检测方法研究
2.1 引言
2.2 材料与方法
2.2.1 试验仪器和试剂
2.2.2 实验试剂
2.2.3 色谱条件
2.2.4 样品预处理
2.2.5 标准曲线绘制
2.3 结果与讨论
2.3.1 淋洗液选择
2.3.2 色谱条件优化
2.3.3 线性关系、线性范围及方法检出限
2.3.4 精密度
2.3.5 实际样品测定及回收率
2.3.6 离子色谱-质谱联用和二维毛细管离子色谱技术验证
2.3.7 低价磷酸盐检测方法比较
2.4 小结
2.5 参考文献
第3章 亚磷酸盐在湖泊不同介质中分布特征
3.1 引言
3.2 材料与方法
3.2.1 采样区域及采样时间
3.2.2 样品采集与保存
3.2.3 样品处理
3.2.4 样品分析
3.2.5 水体和底泥环境参数的测定
3.2.6 数据分析
3.3 结果与讨论
3.3.1 亚磷酸盐在太湖沉积物中的分布
3.3.2 亚磷酸盐在太湖水体中的分布
3.3.3 太湖底泥理化指标分析
3.3.4 水体中TPw、TSPw和SRPw分布
3.3.5 底泥间隙水亚磷酸盐分布影响因素分析
3.3.6 水体亚磷酸盐分布影响因素分析
3.3.7 不同基质中亚磷酸盐分布比较
3.4 小结
3.5 参考文献
第4章 水体中亚磷酸盐的转化过程模拟研究
4.1 引言
4.2 材料与方法
4.2.1 样品采集
4.2.2 实验方法
4.2.3 样品分析
4.3 结果与讨论
4.3.1 样品中亚磷酸盐稳定性研究
4.3.2 硝酸根体系中亚磷酸盐初始浓度对亚磷酸盐光氧化速率的影响
4.3.3 硝酸根体系中硝酸根初始浓度对亚磷酸盐光氧化速率的影响
4.3.4 硝酸根体系中溶液pH值对亚磷酸盐光氧化速率的影响
4.3.5 硝酸根体系中无机阴离子对亚磷酸盐光氧化行为影响
4.3.6 硝酸根体系中金属离子对亚磷酸盐光氧化行为影响
4.3.7 硝酸根体系中亚磷酸盐光氧化产物的鉴定
4.3.8 分子探针法鉴定·OH
4.4 小结
4.5 参考文献
第5章 太湖水-气界面磷化氢释放特征
5.1 引言
5.2 材料与方法
5.2.1 采样区域与采样时间
5.2.2 样品的采集与计算
5.2.3 样品分析
5.3 结果与讨论
5.3.1 太湖水-气界面磷化氢释放通量的变化特征
5.3.2 太湖上空磷化氢浓度的日变化特征
5.3.3 太湖水-气界面磷化氢释放通量的影响因素分析
5.3.4 太湖上空磷化氢浓度的影响因素分析
5.3.5 太湖水-气界面温室气体(CH4、CO2、N2O)全年分布
5.4 小结
5.5 参考文献
第6章 研究结论和展望
6.1 研究结论
6.2 研究展望
附录:发表的论文、专利、课题参与及学术交流
致谢
本文编号:3886466
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