富氧条件下沸石分子筛负载Co，Mn选择催化CH 4 还原NO x 的研究
发布时间：2024-02-19 12:15
煤、石油、天然气等物质的燃烧满足了人类对于能源的需求，但排放的燃烧尾气造成了严重的环境污染，SO2，NOx(90％为NO)，CO，CO2等污染物的排放对人类的生存环境产生了极大的威胁。尤其是NOx不仅能形成酸雨和光化学雾，而且能引起温室效应，人类的很多疾病都或多或少与NOx的排放有关。如何有效地消除尾气中的NOx是一项世界性的难题，尽管NH3作还原剂选择还原NOx在固定源(发电厂)NOx等行业已经投入商业运营，但由于NH3容易泄漏、腐蚀性强、设备投资大、操作难度高、能形成硫酸铵等造成管道堵塞，将该技术应用于移动源NOx(汽车尾气)的治理几乎是不可能。三效催化剂(TWC)应用于汽车等移动源尾气时能同时脱除尾气中的CO，HC和NOx，但该技术只能应用在空燃比(A/F=14.6)附近狭窄的范围内。富氧燃烧是当前提倡节约能源和减少废气...
【文章页数】：150 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述及选题
1.1 NOx污染现状
1.1.1 氮、氧化物存在状态及其排放
1.1.2 NOx对环境和人类健康的影响
1.1.3 排放标准
1.1.4 NOx的治理方法
1.2 应用碳氢化合物选择催化还原NOx(HC-SCR)的研究现状
1.2.1 HC-SCR的研究起源及现状
1.2.2 HC-SCR中作还原剂的碳氢化合物
1.2.3 碳氢化合物作还原剂的反应机理
1.3 CH4作还原剂选择催化还原NO的研究进展
1.3.1 CH4作还原剂选择催化还原NO的研究起源及现状
1.3.2 CH4-SCR反应机理的研究
1.4 HC-SCR(包括CH4-SCR)过程面临的挑战
1.5 本论文的研究目的和结构
参考文献
第二章 实验总述
2.1 催化剂制备
2.1.1 CoH-FBZ,CoH-Beta,CoH-Y催化剂的制备
2.1.2 MnH-FBZ,MnH-Beta,MnH-Y,MnNa-FBZ催化剂的制备
2.1.3 CoH-ZSM-5,CoNa-ZSM-5的制备
2.1.4 其它催化剂的制备
2.2 催化剂活性评价
2.3 催化剂表征
2.3.1 XRD表征
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)表征
2.3.3 BET比表面积测定
2.3.4 FT-IR吸收谱图
2.3.5 漫反射紫外-可见光谱(DRS-UV-Vis)
2.3.6 原子吸收光谱分析(AAS)
2.3.7 NH3程序升温脱附(TPD)
2.3.8 H2-TPR(H2程序升温还原)
2.4 毒化性能评价
2.5 SO2程序升温表面反应(TPSR)
2.6 瞬态法测定NO,NO+O2和NO2程序升温脱附(TPD)
第三章 催化剂的性能研究
3.1 引言
3.2 催化剂的XRD表征
3.3 催化剂的SEM表征
3.4 Co系催化剂的UV-Vis表征
3.5 催化剂的FT-IR表征
3.6 催化剂的NH3-TPD表征
3.7 催化剂的H2-TPR表征
本章小结
参考文献
第四章 催化剂的催化性能
4.1 引言
4.2 CoH-FBZ催化剂与机械混合催化剂催化性能的比较
4.3 CoH-FBZ催化剂中FAU和BEA拓扑结构相对含量对催化性能的影响
4.4 Co含量对CoH-FBZ催化性能的影响
4.5 沸石分子筛中酸位对CoH-FBZ催化性能的影响
4.6 氧气浓度对CoH-FBZ催化性能的影响
4.7 空速对CoH-FBZ催化性能的影响
4.8 H2O,SO2对CoH-FBZ催化性能的影响
4.9 MnH-FBZ催化剂与机械混合催化剂催化性能的比较
4.10 MnH-FBZ催化剂中FAU和BEA拓扑结构相对含量对催化性能的影响
4.11 Mn含量对MnH-FBZ催化性能的影响
4.12 沸石分子筛中酸位对MnH-FBZ催化性能的影响
4.13 氧气浓度对MnH-FBZ催化性能的影响
4.14 H2O,SO2对MnH-FBZ催化性能的影响
4.15 MnH-FBZ和CoH-FBZ催化剂催化性能比较
本章小结
参考文献
第五章 CH4-SCR反应机理的探究
5.1 引言
5.2 CoH-ZSM-5催化剂上的CH4-SCR反应
5.2.1 CoH-ZSM-5中Co含量对CH4-SCR催化活性的影响
5.2.2 反应物料分别为NO和NO2对反应的影响
5.3 NO在催化剂上的氧化
5.4 瞬态法研究氮氧化物与催化剂CoH-ZSM-5的相互作用
5.4.1 Co含量对NO-TPD的影响
5.4.2 吸附温度对NO-TPD的影响
5.4.3 吸附过程中NO浓度对NO-TPD的影响
5.4.4 Co含量对于NO2-TPD的影响
5.4.5 吸附温度对NO2-TPD的影响
5.4.6 NO2浓度对NO2-TPD的影响
5.4.7 NO对NO2-TPD的影响
5.4.8 CoH-ZSM-5催化剂中Co含量对NO+O2-TPD的影响
5.4.9 吸附温度对NO+O2-TPD的影响
5.4.10 程序升温分解Co(NO3)2
5.4.11 CoH-ZSM-5的H2-TPR
5.5 对于上述实验结果的一些讨论
5.6 瞬态法研究Co系复合结构催化剂表面NO-,NO+O2-,NO2-TPD
5.7 CoH-FBZ催化剂CH4-SCR催化特性的探讨
5.8 TPSR研究SO2毒化的催化剂CoH-FBZ
本章小结
参考文献
第六章 结论、创新点和今后工作的展望
6.1 论文的结论
6.2 论文的创新点
6.3 今后工作的展望
作者简介
攻读博士学位期间发表的学术论文
致谢
本文编号：3902672
【文章页数】：150 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述及选题
1.1 NOx污染现状
1.1.1 氮、氧化物存在状态及其排放
1.1.2 NOx对环境和人类健康的影响
1.1.3 排放标准
1.1.4 NOx的治理方法
1.2 应用碳氢化合物选择催化还原NOx(HC-SCR)的研究现状
1.2.1 HC-SCR的研究起源及现状
1.2.2 HC-SCR中作还原剂的碳氢化合物
1.2.3 碳氢化合物作还原剂的反应机理
1.3 CH4作还原剂选择催化还原NO的研究进展
1.3.1 CH4作还原剂选择催化还原NO的研究起源及现状
1.3.2 CH4-SCR反应机理的研究
1.4 HC-SCR(包括CH4-SCR)过程面临的挑战
1.5 本论文的研究目的和结构
参考文献
第二章 实验总述
2.1 催化剂制备
2.1.1 CoH-FBZ,CoH-Beta,CoH-Y催化剂的制备
2.1.2 MnH-FBZ,MnH-Beta,MnH-Y,MnNa-FBZ催化剂的制备
2.1.3 CoH-ZSM-5,CoNa-ZSM-5的制备
2.1.4 其它催化剂的制备
2.2 催化剂活性评价
2.3 催化剂表征
2.3.1 XRD表征
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)表征
2.3.3 BET比表面积测定
2.3.4 FT-IR吸收谱图
2.3.5 漫反射紫外-可见光谱(DRS-UV-Vis)
2.3.6 原子吸收光谱分析(AAS)
2.3.7 NH3程序升温脱附(TPD)
2.3.8 H2-TPR(H2程序升温还原)
2.4 毒化性能评价
2.5 SO2程序升温表面反应(TPSR)
2.6 瞬态法测定NO,NO+O2和NO2程序升温脱附(TPD)
第三章 催化剂的性能研究
3.1 引言
3.2 催化剂的XRD表征
3.3 催化剂的SEM表征
3.4 Co系催化剂的UV-Vis表征
3.5 催化剂的FT-IR表征
3.6 催化剂的NH3-TPD表征
3.7 催化剂的H2-TPR表征
本章小结
参考文献
第四章 催化剂的催化性能
4.1 引言
4.2 CoH-FBZ催化剂与机械混合催化剂催化性能的比较
4.3 CoH-FBZ催化剂中FAU和BEA拓扑结构相对含量对催化性能的影响
4.4 Co含量对CoH-FBZ催化性能的影响
4.5 沸石分子筛中酸位对CoH-FBZ催化性能的影响
4.6 氧气浓度对CoH-FBZ催化性能的影响
4.7 空速对CoH-FBZ催化性能的影响
4.8 H2O,SO2对CoH-FBZ催化性能的影响
4.9 MnH-FBZ催化剂与机械混合催化剂催化性能的比较
4.10 MnH-FBZ催化剂中FAU和BEA拓扑结构相对含量对催化性能的影响
4.11 Mn含量对MnH-FBZ催化性能的影响
4.12 沸石分子筛中酸位对MnH-FBZ催化性能的影响
4.13 氧气浓度对MnH-FBZ催化性能的影响
4.14 H2O,SO2对MnH-FBZ催化性能的影响
4.15 MnH-FBZ和CoH-FBZ催化剂催化性能比较
本章小结
参考文献
第五章 CH4-SCR反应机理的探究
5.1 引言
5.2 CoH-ZSM-5催化剂上的CH4-SCR反应
5.2.1 CoH-ZSM-5中Co含量对CH4-SCR催化活性的影响
5.2.2 反应物料分别为NO和NO2对反应的影响
5.3 NO在催化剂上的氧化
5.4 瞬态法研究氮氧化物与催化剂CoH-ZSM-5的相互作用
5.4.1 Co含量对NO-TPD的影响
5.4.2 吸附温度对NO-TPD的影响
5.4.3 吸附过程中NO浓度对NO-TPD的影响
5.4.4 Co含量对于NO2-TPD的影响
5.4.5 吸附温度对NO2-TPD的影响
5.4.6 NO2浓度对NO2-TPD的影响
5.4.7 NO对NO2-TPD的影响
5.4.8 CoH-ZSM-5催化剂中Co含量对NO+O2-TPD的影响
5.4.9 吸附温度对NO+O2-TPD的影响
5.4.10 程序升温分解Co(NO3)2
5.5 对于上述实验结果的一些讨论
5.6 瞬态法研究Co系复合结构催化剂表面NO-,NO+O2-,NO2-TPD
5.7 CoH-FBZ催化剂CH4-SCR催化特性的探讨
5.8 TPSR研究SO2毒化的催化剂CoH-FBZ
本章小结
参考文献
第六章 结论、创新点和今后工作的展望
6.1 论文的结论
6.2 论文的创新点
6.3 今后工作的展望
作者简介
攻读博士学位期间发表的学术论文
致谢
本文编号：3902672
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