新型钴铜复合非均相类Fenton催化剂的制备及其性能研究

发布时间：2017-05-24 09:14

  本文关键词：新型钴铜复合非均相类Fenton催化剂的制备及其性能研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：本文旨在开发一种pH适用范围广、催化效率高的非均相类Fenton催化剂。研究内容主要分为三个部分:首先是新型钴铜复合非均相类Fenton催化剂制备条件的优化。用改性水热法制备催化剂,借助TEM、SEM、XRD、红外等表征手段,以甲基橙的脱色效率为参数,通过单因素试验法,探究活性元素钴铜比、表面活性剂、制备时间、反应温度等因素对催化剂性能的影响,以此得到催化剂的最佳制备工艺参数;其次是催化剂的性能研究。用制备的催化剂和过氧化氢构成非均相Fenton体系降解甲基橙模拟废水,先用单因素分析方法,探究该体系中溶液的初始pH值,催化剂的投加量,过氧化氢的投加量,反应温度等因素对催化剂性能影响,在单因素试验的基础上,通过响应曲面法对催化剂降解的最佳工艺参数进行优化,另外,在最优条件下对该催化剂的重复利用性和稳定进行研究;文章最后部分对催化剂的降解机理进行初步探究。研究结果如下:(1)该新型钴铜非均相类Fenton催化剂的最佳制备工艺参数为:活性元素钴铜比为5:2、表面活性剂为丙醛、反应温度为180℃,反应时间48 h。在此条件下制备的催化剂颗粒呈现不规则的六方晶型片状结构,粒径分布于0.50μm到5.00μm之间,颗粒之间有空隙,催化剂颗粒的主要成分为氧化钴和氧化亚铜且纯度较高。(2)通过单因素试验发现:该催化剂在pH为2.00-10.00的范围内均具有较高的催化性能;催化剂的最佳投加量为3.00 g/L;催化降解效果随着过氧化氢的增加而增加,最后趋于平衡;COD降解率随着温度的升高而增大。通过响应曲面法进行优化后得到降解的最佳工艺参数为:溶液的初始pH值为8.00,催化剂的投加量为3.20 g/L,过氧化氢的投加量为43.80 mL/L,反应温度为49.94℃,反应时间为40 min,在最优条件下COD降解率为92.78%。另外,催化剂的重复性试验发现:该催化剂重复使用三次后仍能表现出一定的催化性能,这表明该催化剂具有一定的回收利用价值。(3)分析甲基橙模拟废水降解过程的UV-Vis光谱,推测脱色主要是因为甲基橙中的发色集团偶氮键和苯环结构等被氧化破坏,形成了无色的化合物或被彻低氧化为水和二氧化碳。甲基橙降解机理的初步研究发现,该催化剂具有较高的催化性能是因为钴和铜均有类似的Fenton行为,且具有较高的氧化还原电位;在反应过程中铜离子和钴离子之间发生协同作用;pH适用范围广是因为铜和钴离子的的沉淀范围比较广。本文开发了一种新型钴铜复合非均相类Fenton催化剂,对其性能进行研究为该催化剂的实际工程应用提供参考。
【关键词】：非均相Fenton体系 钴铜复合催化剂 甲基橙 响应曲面法
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O643.36
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-12
• 第一章 绪论12-24
• 1.1 引言12-13
• 1.2 非均相类Fenton催化氧化技术13-19
• 1.2.1 铁基非均相类Fenton催化剂13-18
• 1.2.2 非铁基非均相类Fenton催化剂18-19
• 1.3 非均相类Fenton氧化技术的影响因素19-21
• 1.3.1 溶液的初始pH值19
• 1.3.2 催化剂的投加量19-20
• 1.3.3 H_2O_2的投加量20
• 1.3.4 反应温度20
• 1.3.5 反应时间20-21
• 1.4 研究目标及意义21
• 1.5 研究内容21-22
• 1.6 研究思路及技术路线22-24
• 第二章 材料与方法24-30
• 2.1 试验药剂与仪器24-25
• 2.1.1 试验药品及试剂24
• 2.1.2 试验仪器设备24-25
• 2.2 催化剂的制备方法25-26
• 2.3 催化剂的表征方法26
• 2.3.1 扫描电子显微镜测定26
• 2.3.2 透射电子显微镜测定26
• 2.3.3 XRD测定26
• 2.3.4 红外光谱测定26
• 2.4 催化降解试验26-27
• 2.5 水样分析方法27-30
• 2.5.1 甲基橙最佳波长的测定27-28
• 2.5.2 脱色率的测定方法28
• 2.5.3 COD降解率的测定方法28-29
• 2.5.4 UV-Vis光谱的测定方法29-30
• 第三章 新型钴铜复合非均相类Fenton催化剂的制备30-52
• 3.1 引言30-31
• 3.2 钴铜添加比例对催化剂的影响31-36
• 3.2.1 催化剂的制备31
• 3.2.2 催化剂的表征31-34
• 3.2.3 催化降解性能研究34-36
• 3.3 表面活性剂对催化剂的影响36-40
• 3.3.1 催化剂的制备36
• 3.3.2 催化剂的表征36-39
• 3.3.3 催化降解性能研究39-40
• 3.4 制备温度对催化剂的影响40-43
• 3.4.1 催化剂的制备40
• 3.4.2 催化剂的表征40-42
• 3.4.3 催化降解性能研究42-43
• 3.5 反应时间对催化剂的影响43-48
• 3.5.1 催化剂的制备44
• 3.5.2 催化剂的表征44-46
• 3.5.3 催化降解性能研究46-48
• 3.6 新型钴铜复合非均相类Fenton催化剂的表征48-50
• 3.6.1 SEM和TEM分析48-49
• 3.6.2 X射线衍射（XRD）分析49-50
• 3.6.3 红外光谱（FT-IR）分析50
• 3.7 本章小结50-52
• 第四章 新型钴铜复合非均相类Fenton催化剂催化降解性能的研究52-67
• 4.1 引言52-53
• 4.2 催化降解工艺参数53-58
• 4.2.1 溶液的初始pH53-54
• 4.2.2 催化剂的投加量54-56
• 4.2.3 过氧化氢的投加量56-57
• 4.2.4 反应温度57-58
• 4.3 响应曲面法优化试验58-63
• 4.3.1 响应面因素与水平的选取59
• 4.3.2 模型方程及其显著性检验59-61
• 4.3.3 双因子交互效应分析61-63
• 4.3.4 模型的优化与验证63
• 4.4 催化剂的重复利用性63-64
• 4.5 催化降解机理64-65
• 4.5.1 甲基橙降解过程中的UV-Vis光谱图分析64-65
• 4.5.2 催化剂的降解机制分析65
• 4.6 本章小结65-67
• 第五章 结论与展望67-69
• 5.1 结论67-68
• 5.2 展望68-69
• 参考文献69-79
• 致谢79-80
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况80

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