费托合成反应的催化剂制备和性能研究及其对生态环境的影响
发布时间：2024-02-23 23:51
目前全球范围内出现气候变暖的趋势,解决该问题的核心是如何降低温室气体的产生及对大气的排放。从可持续发展和环境保护的角度出发,研究和开发化石能源的高效、洁净利用技术将成为降低温室气体排放的有效途径。其中,通过费托合成反应(简称F-T合成)获得清洁的液体燃料以减少化石能源直接燃烧带来的污染,是减少温室气体排放的有效手段之一。然而,如何提高F-T合成活性、减少尾气中CO2和CH4的产生以及降低反应过程中的能耗是未来F-T合成技术实现工业化生产亟待解决的问题。因此,设计和合成具有高活性、高选择性F-T合成催化剂就成为解决该问题的关键因素之一。 本文将配位聚合物潜在的功能催化优势应用到F-T合成领域当中,设计和合成具有规则空间构型的钴-铈异金属配位聚合物和钴配合物,把含活性钴(稀土助剂铈)的新型钴前驱体负载到γ-Al2O3载体上,制备空间有序排列的钴(稀土)催化材料,综合评价了该类催化剂对F-T合成的活性、甲烷及二氧化碳排放的影响。主要工作如下: 1.以吡啶-2,3-二羧酸(2,3-H2...
【文章页数】：111 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
第一节 F-T合成技术生产替代燃料对生态环境的影响
1.F-T合成柴油的特性
2.煤、生物质及天然气在F-T合成中全生命周期温室气体排放量情况
第二节 F-T合成技术简介
1.钴前驱体的影响
2.溶剂效应
3.载体效应
4.助剂效应
第三节 金属配位聚合物的组装
1.配位化学的研究内容
2.配位聚合物的研究概况
3.吡啶羧酸类配体与过渡金属及稀土金属形成的配位聚合物
第四节 研究内容与研究意义
1.研究内容
2.研究意义
参考文献
第二章 吡啶二羧酸配位聚合物的合成
第一节 吡啶-2,3-二羧酸钴配合物的合成、结构和性质
1.配合物[Co2(2,3-Hpydc)6](3-carboxypyridine)2·6H2O的合成及晶体结构描述
2.[Co(H2O)6][Co(2,3-Hpydc)3]2的合成及晶体结构描述
3.[Co(2,3-Hpydc)3]·3H2O的合成及晶体结构描述
4.配合物[Co2(2,3-Hpydc)6](3-carboxypyridine)2·6H2O、[Co(H2O)6][Co(2,3-Hpydc)3]2和[Co(2,3-Hpydc)3]·3H2O的性质研究
第二节 吡啶-2,6-二羧酸钴-铈配位聚合物的合成、结构和性质
1.Ce(acac)3(acacH)2的合成及晶体结构描述
2.{[Ce2Co(2,6-pydc)4(H2O)8](H2O)7}n的合成及晶体结构描述
3.{[Ce2Co(2,6-pydc)4(H2O)8](H2O)7}n的性质研究
第三节 吡啶-3,4-二羧酸铈配位聚合物的合成、结构和性质
1.[Ce(3,4-pydc)2]·H2O的合成及单晶的培养
2.[Ce(3,4-pydc)2]·H2O的结构描述
参考文献
第三章 不同类型钴前驱体的催化剂制备及表征
第一节 F-T合成反应催化剂的制备
1.主要原料及试剂
2.仪器及测试条件
3.不同钴前驱体催化剂的制备
4.{[Ce2Co(2,6-pydc)4(H2O)8]·(H2O)7)n和[Co2(2,3-Hpydc)6](3-carboxypyridine)2·6H2O为前驱体负载于γ-Al2O3载体上的红外光谱分析
第二节 F-T合成反应催化剂的表征
1.催化剂的XRD分析
2.催化剂的TPR分析
3.γ-Al2O3及γ-Al2O3负载的催化剂比表面(BET)结果
第三节 F-T合成反应性能评价
1.F-T合成反应条件
2.不同前驱体制备的催化剂催化性能分析
参考文献
第四章 F-T合成对生态环境的影响
第一节 F-T合成中不同类型催化剂对液态烃产率及CH4和CO2排放的影响
第二节 二氧化碳甲烷催化重整制合成气实验
1.实验装置流程图
2.仪器及条件
3.Co(N)/γ-Al2O3催化剂的制备及其对二氧化碳甲烷重整反应的研究
参考文献
第五章 结论
附图
致谢
攻读博士学位期间发表的论文
本文编号：3908173
【文章页数】：111 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
第一节 F-T合成技术生产替代燃料对生态环境的影响
1.F-T合成柴油的特性
2.煤、生物质及天然气在F-T合成中全生命周期温室气体排放量情况
第二节 F-T合成技术简介
1.钴前驱体的影响
2.溶剂效应
3.载体效应
4.助剂效应
第三节 金属配位聚合物的组装
1.配位化学的研究内容
2.配位聚合物的研究概况
3.吡啶羧酸类配体与过渡金属及稀土金属形成的配位聚合物
第四节 研究内容与研究意义
1.研究内容
2.研究意义
参考文献
第二章 吡啶二羧酸配位聚合物的合成
第一节 吡啶-2,3-二羧酸钴配合物的合成、结构和性质
1.配合物[Co2(2,3-Hpydc)6](3-carboxypyridine)2·6H2O的合成及晶体结构描述
2.[Co(H2O)6][Co(2,3-Hpydc)3]2的合成及晶体结构描述
3.[Co(2,3-Hpydc)3]·3H2O的合成及晶体结构描述
4.配合物[Co2(2,3-Hpydc)6](3-carboxypyridine)2·6H2O、[Co(H2O)6][Co(2,3-Hpydc)3]2和[Co(2,3-Hpydc)3]·3H2O的性质研究
第二节 吡啶-2,6-二羧酸钴-铈配位聚合物的合成、结构和性质
1.Ce(acac)3(acacH)2的合成及晶体结构描述
2.{[Ce2Co(2,6-pydc)4(H2O)8](H2O)7}n的合成及晶体结构描述
3.{[Ce2Co(2,6-pydc)4(H2O)8](H2O)7}n的性质研究
第三节 吡啶-3,4-二羧酸铈配位聚合物的合成、结构和性质
1.[Ce(3,4-pydc)2]·H2O的合成及单晶的培养
2.[Ce(3,4-pydc)2]·H2O的结构描述
参考文献
第三章 不同类型钴前驱体的催化剂制备及表征
第一节 F-T合成反应催化剂的制备
1.主要原料及试剂
2.仪器及测试条件
3.不同钴前驱体催化剂的制备
4.{[Ce2Co(2,6-pydc)4(H2O)8]·(H2O)7)n和[Co2(2,3-Hpydc)6](3-carboxypyridine)2·6H2O为前驱体负载于γ-Al2O3载体上的红外光谱分析
第二节 F-T合成反应催化剂的表征
1.催化剂的XRD分析
2.催化剂的TPR分析
3.γ-Al2O3及γ-Al2O3负载的催化剂比表面(BET)结果
第三节 F-T合成反应性能评价
1.F-T合成反应条件
2.不同前驱体制备的催化剂催化性能分析
参考文献
第四章 F-T合成对生态环境的影响
第一节 F-T合成中不同类型催化剂对液态烃产率及CH4和CO2排放的影响
第二节 二氧化碳甲烷催化重整制合成气实验
1.实验装置流程图
2.仪器及条件
3.Co(N)/γ-Al2O3催化剂的制备及其对二氧化碳甲烷重整反应的研究
参考文献
第五章 结论
附图
致谢
攻读博士学位期间发表的论文
本文编号：3908173
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