氧化甲苯的MnO X -CeO 2 粉末的表面活性物种及负载型整体式催化剂研究
发布时间：2024-03-29 22:42
本文采用氧化还原共沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce比的MnOx-CeO2复合氧化物，考察其对甲苯的催化活性，并考察了制备方法和焙烧温度对催化剂活性的影响；借助BET、XRD、H2-TPR、Raman和XPS等表征手段，研究催化剂表面的活性物种；借助原位拉曼手段推测甲苯催化反应过程中催化剂表面活性物种的变化规律；最后，选用催化活性最好的粉末催化剂作为活性组分制备了一系列整体式催化剂，考察了制备方法、焙烧温度、活性组分负载量、甲苯浓度、空速等条件对催化剂活性的影响。结果表明，采用氧化还原沉淀法（RP），焙烧温度为400℃时的MnOx(0.5)-CeO2催化剂，Mn进入CeO2的立方萤石结构后形成固溶体结构，产生了大量的晶格缺陷和更多的氧空位，晶格氧含量增多，氧流动能力增强，对甲苯的催化降解活性好，T90=190℃。Mn主要分散在催化剂表面,主要以高价态的Mnn+形式存在，而Ce主要分散在体相中。高度分散在催化剂表面的Mn4+在甲苯氧化中起主要作用，Ce4+并未直接参与反应，而是起到了电子传递的作用。甲苯氧化反应过程中催化剂表面活性物种可能的变化规律如下：Mn4+转化为Mn3+、Mn2+，释...
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 课题研究背景
1.1.1 挥发性有机化合物的污染现状、来源及危害
1.1.2 挥发性有机化合物(VOCs)控制技术
1.2 用于去除 VOCs 的催化剂
1.2.1 活性组分
1.2.2 本实验选用催化剂活性组分的研究进展
1.2.3 催化剂载体
1.2.4 制备方法
1.3 吸附-催化协同技术的研究进展
1.4 研究设想与主要研究内容
1.4.1 研究设想
1.4.2 主要研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验材料及仪器设备
2.1.1 材料
2.1.2 化学试剂
2.1.3 实验用气体
2.2 催化剂表征
2.2.1 扫描电镜分析(SEM)
2.2.2 比表面积分析(BET)
2.2.3 X-射线衍射分析(XRD)
2.2.4 程序升温还原反应(H2-TPR)
2.2.5 程序升温氧化(O2-TPD)
2.2.6 X-射线电子能谱(XPS)
2.2.7 拉曼光谱(Raman)
2.3 实验方案设计
2.3.1 活性评价装置
2.3.2 活性评价的实验条件
2.4 小结
第三章 催化剂表面活性物种研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂制备
3.2.2 活性评价和表征
3.3 结果与讨论
3.3.1 活性评价
3.3.2 XRD 和 BET
3.3.3 H2-TPR
3.3.4 O2-TPD
3.3.5 Raman
3.3.6 XPS
3.4 本章小结
第四章 MnOx(0.5)-CeO2 催化剂表面活性物种演变历程研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂制备
4.2.2 催化剂的活性测试和表征
4.3 结果和讨论
4.3.1 催化剂活性评价
4.3.2 XRD 和 BET
4.3.3 H2-TPR
4.3.4 MnOx(0.5)-CeO2 催化剂不同气氛下原位拉曼研究
本章小结
第五章 MnOX-CeO2/蜂窝沸石整体式催化剂降解甲苯的性能研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂制备
5.2.2 催化剂的活性评价与表征
5.3 结果与讨论
5.3.1 活性评价
5.3.2 XRD
5.3.3 SEM
5.3.4 BET
5.3.5 H2-TPR
5.3.6 甲苯浓度和空速对催化剂活性的影响
5.3.7 催化剂的稳定性
5.4 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
本文编号：3941413
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 课题研究背景
1.1.1 挥发性有机化合物的污染现状、来源及危害
1.1.2 挥发性有机化合物(VOCs)控制技术
1.2 用于去除 VOCs 的催化剂
1.2.1 活性组分
1.2.2 本实验选用催化剂活性组分的研究进展
1.2.3 催化剂载体
1.2.4 制备方法
1.3 吸附-催化协同技术的研究进展
1.4 研究设想与主要研究内容
1.4.1 研究设想
1.4.2 主要研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验材料及仪器设备
2.1.1 材料
2.1.2 化学试剂
2.1.3 实验用气体
2.2 催化剂表征
2.2.1 扫描电镜分析(SEM)
2.2.2 比表面积分析(BET)
2.2.3 X-射线衍射分析(XRD)
2.2.4 程序升温还原反应(H2-TPR)
2.2.5 程序升温氧化(O2-TPD)
2.2.6 X-射线电子能谱(XPS)
2.2.7 拉曼光谱(Raman)
2.3 实验方案设计
2.3.1 活性评价装置
2.3.2 活性评价的实验条件
2.4 小结
第三章 催化剂表面活性物种研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂制备
3.2.2 活性评价和表征
3.3 结果与讨论
3.3.1 活性评价
3.3.2 XRD 和 BET
3.3.3 H2-TPR
3.3.4 O2-TPD
3.3.5 Raman
3.3.6 XPS
3.4 本章小结
第四章 MnOx(0.5)-CeO2 催化剂表面活性物种演变历程研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂制备
4.2.2 催化剂的活性测试和表征
4.3 结果和讨论
4.3.1 催化剂活性评价
4.3.2 XRD 和 BET
4.3.3 H2-TPR
4.3.4 MnOx(0.5)-CeO2 催化剂不同气氛下原位拉曼研究
本章小结
第五章 MnOX-CeO2/蜂窝沸石整体式催化剂降解甲苯的性能研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂制备
5.2.2 催化剂的活性评价与表征
5.3 结果与讨论
5.3.1 活性评价
5.3.2 XRD
5.3.3 SEM
5.3.4 BET
5.3.5 H2-TPR
5.3.6 甲苯浓度和空速对催化剂活性的影响
5.3.7 催化剂的稳定性
5.4 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
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