生物大分子/无机粒子/聚合物杂合微胶囊的构筑及性能

发布时间：2024-04-14 04:14

　　近些年,世界科研工作者关注设计构建大型化学集成系统来模拟现实中的生物系统用于药物传输、生物传感、生物催化和模拟原始细胞系统等等。已经报道了一系列材料,将其用来作为构建胶囊的基元,例如磷脂、聚合物胶囊、无机胶粒胶囊和蛋白质聚合物胶囊等。单一的材料基元已经不能满足应用需求,而复合的材料基元可以充分发挥各个组分的不同优势,避免单一基元材料的不足。本论文通过设计多种杂合胶囊,来拓宽胶囊在分子携带、生物大分子释放、染料降解、抗菌和催化方面的应用。利用DNA-PNIPAAm为基元,通过油水微乳液法构筑了“二元”微胶囊(DNAsomes),这种微胶囊显示出良好的小分子携带以及蛋白质的控制释放能力,DNAsomes的膜由疏水的聚N-异丙基丙烯酰胺和亲水的DNA通过二硫键连接,这种二硫键可以在氧化还原条件下断裂。通过SEM、TEM和DLS等方法,表征了DNAsomes结构和形貌。DNAsomes的形状、尺寸和卡槽效应使得微胶囊成为优异的分子携带者,如可作为小分子和生物大分子(如蛋白质)的携带者,且DNAsomes表现出优异的稳定性和氧化还原条件下灵敏的响应性。采用BSA-AgNCs-PNIPAAm为基元...

【文章页数】：146 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 课题研究背景、目的和意义
    1.2 “一元”胶囊的发展历程及应用
        1.2.1 磷脂囊泡(Liposomes)
        1.2.2 聚合物胶囊(Polymersomes)
        1.2.3 树枝状大分子胶囊(Dendrimersomes)
        1.2.4 无机胶体胶囊(Colloidosomes)
    1.3 “二元”胶囊的发展历程及应用
        1.3.1 蛋白质-聚合物胶囊(Proteinosomes)
        1.3.2 无机纳米粒子-聚合物(INPsomes)
    1.4 本文的主要研究内容
第2章 实验主要试剂、仪器及表征手段
    2.1 主要试剂及仪器
        2.1.1 主要试剂
        2.1.2 主要仪器
    2.2 主要表征测试手段
        2.2.1 核磁共振仪(NMR)
        2.2.2 扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.3 透射电子显微镜(TEM)
        2.2.4 紫外-可见光谱(UV-vis spectrum)
        2.2.5 基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱(MALDI-TOF MS)
        2.2.6 动态光散射(DLS)
        2.2.7 荧光光谱(PL spectrum)
        2.2.8 圆二色谱(CD)
        2.2.9 倒置荧光显微镜(FIM)
第3章 DNA-聚合物胶囊的构建及应用于小分子吸附和氧化还原响应释放蛋白质的性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAAm)的合成和表征
        3.2.2 氨基化DNA的合成(DNA-NH2)
        3.2.3 巯基化DNA的合成(DNA-SH)
        3.2.4 DNA-SH/PNIPAAm耦合体的合成
        3.2.5 基于DNA-SH/PNIPAAm的胶囊组装
    3.3 DNA-SH/PNIPAAm基元的表征
        3.3.1 DNA-NH2基元表面氨基数量测定
        3.3.2 DNA-SH基元表面巯基数量测定
        3.3.3 DNA接枝PNIPAAm数量测定
        3.3.4 DLS分析
        3.3.5 凝胶电泳分析
    3.4 DNAsomes表征
        3.4.1 微胶囊光学显微镜表征以及形貌尺寸控制研究
        3.4.2 DNAsomes胶囊的扫描电镜和高分子透射电镜表征
    3.5 DNAsomes的吸附和可控释放功能蛋白的性能研究
        3.5.1 DNAsomes与小分子作用
        3.5.2 不同金属离子对DNAsomes的稳定性影响
        3.5.3 氧化还原条件下DNAsomes释放蛋白质性能
    3.6 本章小结
第4章 BSA-Ag NCs-PNIPAAm“三元”杂合微胶囊的制备及性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 PNIPAAm的制备
        4.2.2 BSA-Ag NCs的制备
        4.2.3 BSA-Ag NCs-PNIPAAm耦合体的制备
        4.2.4 杂合微胶囊的制备(HPs-Ag)
        4.2.5 氨基化和巯基化BSA的制备(BSA-NH2/BSA-SH)
        4.2.6 BSA-NH2/PNIPAAm基元的制备
        4.2.7 蛋白质胶囊的制备
        4.2.8 蛋白质胶囊和杂合微胶囊转移水相
        4.2.9 抗菌研究
    4.3 BSA-Ag NCs-PNIPAAm基元和微胶囊的表征
        4.3.1 紫外和荧光光谱
        4.3.2 TEM和粒径分布分析
        4.3.3 基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱和圆二色谱表征
        4.3.4 BSA-Ag NC15-PNIPAAm的动态光散射粒径
        4.3.5 不同浓度BSA-Ag NC15的紫外光谱
        4.3.6 BSA-Ag NC15-PNIPAAm的耐光性
        4.3.7 光学显微镜和荧光显微镜分析
        4.3.8 不同BSA-Ag NC15-PNIPAAm浓度对杂合微胶囊粒径的影响
        4.3.9 HPs-Ag胶囊的扫描电镜和高分子透射电镜表征
    4.4 胶囊的应用研究
        4.4.1 HPs-Ag胶囊自回复性能研究
        4.4.2 蛋白质胶囊与HPs-Ag胶囊抗菌效果对比
    4.5 本章小结
第5章 基于“三元”含金微胶囊的制备及性能研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 PNIPAAm的制备
        5.2.2 BSA-Au NCs的制备
        5.2.3 BSA-Au NCs-PNIPAAm耦合体的制备
        5.2.4 杂合微胶囊的制备(HPs-Au)
        5.2.5 杂合微胶囊转移水相
        5.2.6 脂肪酶荧光标记
        5.2.7 Lipase-Au NCs和Lipase-Au NCs-PNIPAAm的制备
        5.2.8 界面和包结催化
    5.3 BSA-Au NCs-PNIPAAm基元和微胶囊的表征
        5.3.1 紫外和荧光光谱
        5.3.2 TEM和粒径分布分析
        5.3.3 基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱和圆二色谱表征
        5.3.4 BSA-Au NC25-PNIPAAm的动态光散射粒径
        5.3.5 不同浓度BSA-Au NC25的紫外光谱
        5.3.6 BSA-Au NC25-PNIPAAm的耐光性
        5.3.7 光学显微镜和荧光显微镜分析
        5.3.8 不同BSA-Au NC25-PNIPAAm浓度对杂合微胶囊粒径的影响
        5.3.9 HPs-Au胶囊的扫描电镜和高分子透射电镜表征
    5.4 胶囊的应用研究
        5.4.1 HPs-Au胶囊自回复性能研究
        5.4.2 基于酶参与自组装胶囊的界面和包结催化
        5.4.3 HPs-Au胶囊转移水相研究
        5.4.4 HPs-Au胶囊用于控制酶催化反应
    5.5 本章小结
第6章 基于蛋白质-聚合物-纳米金微胶囊结构的构筑和催化及降解染料性能的研究
    6.1 引言
    6.2 实验部分
        6.2.1 氨基化牛血清白蛋白的合成
        6.2.2 巯基化牛血清白蛋白的合成
        6.2.3 蛋白质-聚合物耦合体的合成
        6.2.4 纳米金粒子的合成
        6.2.5 蛋白质-聚合物-纳米金粒子耦合体的合成
        6.2.6 基于蛋白质-聚合物-纳米金粒子耦合体的微胶囊合成
        6.2.7 负载漆酶的蛋白质-聚合物-纳米金微胶囊和合成
    6.3 耦合体和微胶囊的表征
        6.3.1 蛋白质-聚合物-纳米金粒子耦合体的表征
        6.3.2 基于蛋白质-聚合物-纳米金粒子微胶囊的表征
    6.4 污染物4-NP的还原
        6.4.1 中空AuNPs@vesicles的催化活性
        6.4.2 催化机理
    6.5 染料降解
        6.5.1 刚果红降解
        6.5.2 降解机理
    6.6 本章小结
结论
创新点
展望
参考文献
中英文对照缩写
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
个人简历



本文编号：3954101