金属酞菁负载化及其可见光敏化降解氯苯酚

发布时间：2024-04-21 06:26

　　环境污染是影响21世纪人类生存和国民经济发展的重大问题。基于太阳光和分子氧在常温常压下产生各种活性氧自由基的高级氧化技术,有望实现有毒有机污染物的降解或彻底矿化,因而越来越受到人们的关注。其中,金属酞菁光敏化体系能够直接利用可见光,敏化分子氧产生单线态氧,快速消除水体中的氯苯酚等生物难降解有机污染物,具有较好的发展前景。 本论文围绕金属酞菁负载化这一主题,系统地研究了有机膨润土和水滑石的结构、负载方式和负载量等对吸附和可见光光敏降解水中氯苯酚的影响及其反应机理。在大幅度提高光敏效率的同时,解决了有机粘土吸附剂的再生问题。首次尝试金属酞菁-杂多酸复合体系,提高了酞菁激发态的利用率。论文取得了一些具有重要学术价值和应用前景的研究成果。 (1)经阳离子表面活性剂改性的膨润土能有效吸附水中的有机污染物,进一步往粘土层间插入疏水性的酞菁铝(AlPc),通过光敏化产生单线态氧,成功实现了有机膨润土的循环使用。在可见光照下,此复合粘土能高效富集和快速消除水中的硝基、氯代苯酚等生物难降解有机污染物。反应的起始速率随有机物吸附的增加而加快,并很好地符合Langmuir-Hinshelwood模型。增加A...

【文章页数】：138 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图1.4球形反相胶束的横截面，内层为含光敏剂的水相[40]

DMso，醇等)，能够显著地提高单体的浓度;增加溶液的pH，也可以促进酞菩的解聚[39]。有研究发现，在含表面活性剂的水溶液或反相胶束中，水溶性的金属酞著可以解聚(图1.4)[40]。例如，将四梭基酞菩锌(znTcPc)加入到由阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溟化钱甚至阴离子表面活....

图1.5PdPcS水溶液在(A)室温及(B)90℃时的吸收光谱

日OUndFll旧伪O.p以即从湘侧吐m列目国睡六~0D.侧，即lmol峨目.图1.4球形反相胶束的横截面，内层为含光敏剂的水相[40]。ss一sectionofareversesPhericalmicelle，wherehydroPhilicPhotosensl12

图1.6四取代阳离子酞著稼在水溶液中的吸收光谱[48】

在水中很多只能发生部分的解离。可能由于轴向氯离子也起很大的空间产物溶于水后能在很大的浓度范围主要以单体存在(图1.6)[48]。因此，选用合适的中心金属离子(如Al，Si，Ge，Sn，Ga等)增加轴向配位的能力[49一5‘]，从空间上阻止酞著分子之间的聚合也是一种很好的途径。值得....

图1.12电子给体一光敏剂一电子受体三元体系超分子的组成[’‘“]

极大地抑制了酞著氧钦的聚合，提高了酞菩氧钦一TIO:在蓝光区域的光电转换效率[“3]。此外，酞著还可与单墙碳纳米管[’‘“]、富勒烯[“5，‘’“]、叶琳[“7〕等发生光致电子转移(图1.12)。表1.4酞著基态和激发态时的氧化还原电位(evvs.NHE)，其中P*T表示激发三线....

本文编号：3960544