土壤中偏二甲肼及降解产物的检测和生物降解研究

发布时间：2024-05-16 21:39

　　偏二甲肼是一种重要的液体火箭推进剂,被广泛用于运载火箭、导弹和航天器的发射过程中。这是一种高毒物质,具有致癌、致畸和致突变效应,在生产、运输、贮存及使用过程均可能发生泄漏而进入环境,造成土壤污染,对生态环境和人类健康安全带来巨大隐患。为探索偏二甲肼的土壤治理方法,本文开展了针对偏二甲肼及其降解产物的检测和生物降解的系统研究。主要研究内容及取得的研究成果如下。(1)采用固相微萃取-气质色谱联用法分析出7种偏二甲肼主要降解产物,基于定量结构活性关系方法,计算了7种化合物的物理化学参数,以此为基础对中间产物的环境持久性和环境毒性进行评价。通过分析化合物的易生物降解性、水中停留期和不同环境介质中的半衰期,结合环境持久性判断标准,筛选出二甲基亚硝胺为环境持久性化合物;通过分析化合物对生物的危害,筛选出偏腙为环境毒性最强的化合物,进而明确这两种物质为研究偏二甲肼土壤降解过程的主要监测对象。(2)采用碱蒸馏/超声波催化衍生化-气相色谱/质谱法测定土壤中偏二甲肼。使用碱蒸馏/超声波催化衍生化方法对偏二甲肼土壤样品进行预处理,用水封的方法解决了土壤中偏二甲肼标准样品无法制备的问题,优化了超声波催化衍生化...

【文章页数】：161 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
重要符号表
缩略词表
1 绪论
    1.1 研究背景和意义
    1.2 有关研究的历史与现状
        1.2.1 UDMH的环境检测研究概述
        1.2.2 UDMH的土壤污染治理研究
        1.2.3 研究的依据和思路
    1.3 本文主要研究内容和研究目标
2 基于定量结构活性关系方法的UDMH降解产物毒性评价
    2.1 引言
    2.2 材料与方法
        2.2.1 材料与工具
        2.2.2 水中UDMH主要降解产物的定性分析
        2.2.3 UDMH主要降解产物的物理化学数据计算
        2.2.4 UDMH主要降解产物环境持久性的计算
        2.2.5 UDMH主要降解产物环境毒性的计算
    2.3 结果与分析
        2.3.1 UDMH在水中的主要降解产物
        2.3.2 UDMH主要降解产物的物理化学数据
        2.3.3 UDMH主要降解产物的环境持久性
        2.3.4 UDMH主要降解产物的环境毒性
    2.4 讨论
        2.4.1 QSAR计算中备选化合物数据来源的精准性
        2.4.2 环境持久性预测结果的可靠性
        2.4.3 对偏腙的环境毒性开展针对性研究
    2.5 本章小结
3 土壤中UDMH及其主要降解产物的分析方法
    3.1 引言
    3.2 土壤样品的采集
    3.3 土壤中UDMH分析方法的建立
        3.3.1 试剂与仪器
        3.3.2 分析方法
        3.3.3 结果与分析
    3.4 土壤中偏腙分析方法的建立
        3.4.1 试剂与仪器
        3.4.2 分析方法
        3.4.3 结果与分析
    3.5 土壤中二甲基亚硝胺分析方法的建立
        3.5.1 试剂与仪器
        3.5.2 分析方法
        3.5.3 结果与分析
    3.6 讨论
        3.6.1 关于UDMH土壤检测方法
        3.6.2 关于FADMH土壤检测方法
        3.6.3 关于NDMA土壤检测方法
    3.7 本章小结
4 UDMH降解菌的分离鉴定与降解特性研究
    4.1 引言
    4.2 主要材料与仪器
        4.2.1 主要试剂
        4.2.2 培养基
        4.2.3 菌株
        4.2.4 主要仪器
    4.3 实验方法
        4.3.1 菌株的分离和纯化
        4.3.2 菌种鉴定
        4.3.3 UDMH在溶液中定量测定方法
        4.3.4 生长曲线的绘制
        4.3.5 菌液的制备
        4.3.6 不同因素对最优降解菌的影响
        4.3.7 最优菌降解UDMH中间产物的分析
        4.3.8 M12与最优降解菌降解能力的比较
    4.4 结果与分析
        4.4.1 UDMH降解菌的分离
        4.4.2 降解菌的生长曲线
        4.4.3 UDMH降解菌的筛选
        4.4.4 降解菌的鉴定
        4.4.5 P4的降解特性研究
        4.4.6 P4菌在溶液中降解UDMH中间产物的分析
        4.4.7 M12与P4降解能力的比较
    4.5 讨论
        4.5.1 UDMH的高效降解菌
        4.5.2 生物降解对中间产物的影响
        4.5.3 M12与P4菌降解能力的比较及主要影响因素的分析
    4.6 本章小结
5 土壤中UDMH的生物降解
    5.1 引言
    5.2 主要材料与仪器
        5.2.1 主要试剂
        5.2.2 菌株
        5.2.3 主要仪器
    5.3 实验方法
        5.3.1 供试土壤样品采集和处理
        5.3.2 菌液的制备
        5.3.3 菌株对土壤中UDMH的降解
        5.3.4 土壤中UDMH降解的影响因素
        5.3.5 土壤中UDMH及其代谢产物的分析
    5.4 结果与分析
        5.4.1 土著微生物和外加碳源对UDMH降解的影响
        5.4.2 UDMH初始浓度的影响
        5.4.3 土壤有机质的影响
        5.4.4 M12与P4降解土壤UDMH能力的比较
        5.4.5 土壤中UDMH的降解中间产物
        5.4.6 UDMH降解历程的探讨
    5.5 讨论
        5.5.1 不同高效降解菌对土壤适应能力的差异
        5.5.2 适宜的外加营养物质对P4菌土壤降解能力的影响
        5.5.3 P4菌对土壤中间代谢产物的同步消除
        5.5.4 土壤自然降解UDMH的影响因素
        5.5.5 降解菌株对UDMH的耐受性
    5.6 本章小结
6 UDMH及P4菌对土壤微生物的影响
    6.1 引言
    6.2 主要材料与仪器
        6.2.1 主要试剂
        6.2.2 培养基
        6.2.3 菌株
        6.2.4 试验土壤
        6.2.5 主要仪器
    6.3 实验方法
        6.3.1 试验设计
        6.3.2 取样
        6.3.3 土壤中细菌总数的测定
        6.3.4 土壤中细菌群落结构的PCR扩增
        6.3.5 PCR产物的DGGE分析
        6.3.6 DGGE图谱的聚类分析以及基因多样性分析
    6.4 结果与分析
        6.4.1 UDMH污染土壤细菌总数的动态变化
        6.4.2 土壤微生物总DNA提取与纯化
        6.4.3 土壤中细菌群落结构分析
        6.4.4 土壤中微生物群落多样性分析
    6.5 讨论
    6.6 本章小结
7 总结与展望
    7.1 总结
    7.2 主要创新
    7.3 展望
参考文献
攻读博士期间发表的论文目录
附录A 降解菌P1、P2、P4、P6及P10的 16S r DNA序列
附录B 土壤中UDMH降解动力学模拟曲线
附录C 图表清单
附录D 化合物结构与名称
人名索引
主题词索引



本文编号：3974946