铁基金属—有机框架作为过氧化物模拟酶的应用研究

发布时间：2017-06-08 14:18

  本文关键词：铁基金属—有机框架作为过氧化物模拟酶的应用研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：自然界中的酶参与我们生命进程的各个方面,其重要性不言而喻。因为天然酶具有专一性强、催化效率高等特点,所以其被广泛用于医疗、农业等各个方面。但是天然酶也存在着一些缺点,比如:稳定性差、成本高。人们为了解决天然酶的固有缺陷,开始寻找能替代天然酶的物质,因此人工合成模拟酶的研究便应运而生。自2007年成功合成的四氧化三铁纳米材料展现出过氧化物模拟酶活性之后,关于模拟酶活性的纳米材料的研究工作便越来越多,而铁基金属-有机框架就是其中之一。实验发现,该类材料表现出了过氧化物模拟酶特性,利用其模拟酶的性质可以氧化不同的反应底物,人们发现其在生化分析、环境污染物的去除方面都有较好的效果。因此,我们采用不同的合成方法合成出了不同的铁基金属-有机框架,并且将该类材料应用于葡萄糖检测以及废水中有机染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB)的去除,其具体的研究成果如下:(1)本文通过水热法合成了一种尺寸大小较为均一的铁基金属-有机框架NH2-MIL-101(Fe),通过红外、SEM、XRD等手段对其进行了表征,并将其作为过氧化物模拟酶应用于葡萄糖的检测。在本实验中,NH2-MIL-101(Fe)对葡萄糖的检测表现出较好的选择性,较宽的线性范围0.75-50μM以及较低的检出限0.75μM。动力学分析结果表明NH2-MIL-101(Fe)催化行为符合典型的米氏动力学模型,其催化机理遵循乒乓机理。在实际血清检测中,检测值与标准给定值有较小的误差,因此,这种简单、灵敏、选择性高的比色检测葡萄糖的方法被认为可用于实际用途。(2)本文证明了MOF-235在H2O2存在的条件下具有模拟酶活性,通过XRD、SEM、红外等表征手段对其进行了表征,并将MOF-235用于有机染料亚甲基蓝(MB)的降解。我们对温度、pH、以及材料浓度等常见的影响因素进行了优化,结果显示MOF-235作为过氧化物模拟酶催化剂在较宽的pH的范围(3-10)和较短的时间(50 min)内可以有效降解MB,其去除率达到90%以上。同时通过TOC的检测表明其降解效率为50-60%。除此之外,在最优条件下,我们对反应体系进行了动力学和等温线的研究,发现其符合准二级动力学和Langmuir模型。最后,我们探讨了MOF-235降解有机染料亚甲基蓝的机理。(3)本文通过微波的方法快速合成了MIL-101(Fe),通过XRD、红外、SEM等表征手段对其进行了表征,并将MIL-101(Fe)作为模拟酶催化剂用于有机染料罗丹明B(RhB)的降解。实验表明,MIL-101(Fe)可以在较宽的pH范围内对罗丹明B进行有效的降解,在60 min内去除率可以达到100%左右,并且铁溶出含量较少。同时,我们对反应体系进行了动力学与等温线的拟合,发现其符合准二级动力学和Langmuir模型。在此基础之上,我们进一步探讨了该反应体系降解机理。综上所述,MIL-101(Fe)可能成为一种有效降解有机染料的应用型材料。
【关键词】：模拟酶 比色检测 吸附降解 染料 铁基金属-有机框架
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-10
• 第一章 文献综述10-21
• 1.1 金属-有机框架简介10-12
• 1.2 MOFs应用进展状况12-17
• 1.2.1 气体的储存与药物传输12
• 1.2.2 催化领域12-14
• 1.2.3 污染物吸附14-15
• 1.2.4 MOFs作为荧光探针检测环境物质15-16
• 1.2.5 样品的富集与提纯16-17
• 1.3 染料简介17-19
• 1.3.1 染料的概述17-18
• 1.3.2 染料的治理方法18-19
• 1.4 研究目标与内容19-21
• 1.4.1 研究目标19
• 1.4.2 研究内容19-21
• 第二章 研究报告21-50
• 2.1 NH_2-MIL-101(Fe)作为过氧化物模拟酶比色检测葡萄糖21-31
• 2.1.1 引言21-22
• 2.1.2 实验部分22-23
• 2.1.3 结果与讨论23-30
• 2.1.4 小结30-31
• 2.2 MOF-235作为过氧化物模拟酶催化降解有机染料亚甲蓝31-39
• 2.2.1 引言31-32
• 2.2.2 实验部分32-34
• 2.2.3 结果与讨论34-38
• 2.2.4 小结38-39
• 2.3 微波法合成MIL-101(Fe)作为过氧化物模拟酶催化降解罗丹明B39-50
• 2.3.1 引言39-40
• 2.3.2 实验部分40-41
• 2.3.3 结果与讨论41-49
• 2.3.4 小结49-50
• 参考文献50-60
• 在校期间发表论文60-61
• 致谢61

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