环丙沙星在铁（氢）氧化物上的吸附机理研究

发布时间：2017-07-03 14:01

  本文关键词：环丙沙星在铁（氢）氧化物上的吸附机理研究

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【摘要】：铁(氢)氧化物矿物在土壤和沉积物中含量丰富,由于其比表面积大而对环境中污染物的迁移起着重要的作用。关于铁矿物对抗生素的吸附已有相关的研究,但关于不同结构形态的铁矿物对抗生素的对比吸附研究较少。本研究选取环境中广泛存在的针铁矿、赤铁矿和磁铁矿作为吸附剂,以环丙沙星(CIP)作为氟喹诺酮类抗生素的代表,通过不同条件下的吸附批实验与微观表征研究了CIP在铁矿物上的吸附特征。主要成果如下:(1)CIP在天然铁矿物上的吸附符合准二级动力学方程。由于天然针铁矿平均孔径较小(13.19 nm)且存在微孔结构,对CIP的吸附主要发生在外表面,孔隙扩散不明显;而天然赤铁矿和磁铁矿的平均孔径相对较大(31.08 nm和15.22nm)且不存在微孔结构,主要以大孔隙形式存在,对CIP的吸附包括外表面扩散和孔隙扩散,吸附相对较慢。(2)溶液p H通过改变铁矿物表面带电性和CIP存在形式对CIP在三种铁矿物上的吸附影响较大。在溶液初始p H分别为3.0、6.0和8.0条件下,不同初始浓度的CIP(1.25~9.50 mg/L)在铁矿物上的吸附均表现为溶液初始p H为6.0时的吸附量最大。吸附热力学(16℃、25℃和35℃)结果表明,CIP在天然针铁矿上的吸附是自发的放热过程,在天然赤铁矿和磁铁矿上的吸附是自发的吸热过程。(3)红外光谱结果显示吸附CIP后铁矿物表面的羟基或水合羟基吸收峰有所减弱,而且溶液离子强度的升高并没有降低CIP在铁矿物上的吸附。这说明CIP取代铁矿物表面的羟基或水合羟基的位置进行配位络合反应为主要的吸附机理。(4)低浓度(0-0.1 mmol/L)的小分子有机酸与CIP产生竞争吸附而减少了CIP的吸附,随着小分子有机酸浓度的升高(0.1~6.0 mmol/L),其在合成针铁矿上的吸附逐渐达到饱和,未参与合成针铁矿表面吸附的一部分官能团会与溶液中的CIP结合,从而抑制作用逐渐减小甚至消失。(5)在整个p H(3.0~9.5)范围内,小分子有机酸均抑制了CIP的吸附,且在低p H下抑制作用较强。这与低p H下带正电荷的CIP与带正电荷的合成针铁矿产生斥力不利于吸附,以及低p H条件下有利于小分子有机酸在合成针铁矿表面形成内层络合物有关。
【关键词】：环丙沙星 吸附 铁(氢)氧化物 小分子有机酸
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：P579;X131
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-21
• 1.1 环境中的抗生素10-15
• 1.1.1 抗生素概述10-11
• 1.1.2 氟喹诺酮类抗生素与土壤矿物之间的相互作用11-12
• 1.1.3 环丙沙星12-15
• 1.2 环境中的铁（氢）氧化物15-16
• 1.2.1 针铁矿15-16
• 1.2.2 赤铁矿16
• 1.2.3 磁铁矿16
• 1.3 环境中的小分子有机酸16-19
• 1.3.1 小分子有机酸概述16-17
• 1.3.2 小分子有机酸与铁（氢）氧化物的相互作用17-19
• 1.4 研究内容与技术路线19-21
• 1.4.1 研究内容及意义19-20
• 1.4.2 项目依托20
• 1.4.3 技术路线20-21
• 第2章 环丙沙星在铁(氢)氧化物上的吸附21-38
• 2.1 前言21
• 2.2 实验材料与方法21-24
• 2.2.1 实验材料21-22
• 2.2.2 实验仪器22
• 2.2.3 环丙沙星的测定方法22
• 2.2.4 铁（氢）氧化物的表征22-23
• 2.2.5 实验方法23-24
• 2.3 结果与讨论24-37
• 2.3.1 铁（氢）氧化物的表征24-26
• 2.3.2 吸附反应动力学26-30
• 2.3.3 吸附热力学30-32
• 2.3.4 离子强度的影响32-34
• 2.3.5 pH的影响34-35
• 2.3.6 红外光谱分析35-37
• 2.4 本章小结37-38
• 第3章 小分子有机酸对环丙沙星在合成针铁矿上吸附的影响38-50
• 3.1 前言38
• 3.2 实验材料与方法38-42
• 3.2.1 针铁矿的制备及表征38-40
• 3.2.2 实验材料与仪器40-41
• 3.2.3 实验方法41-42
• 3.3 结果与讨论42-49
• 3.3.1 小分子有机酸对吸附动力学的影响42-43
• 3.3.2 小分子有机酸对吸附等温线的影响43-45
• 3.3.3 小分子有机酸初始浓度对吸附的影响45-46
• 3.3.4 不同pH下小分子有机酸对吸附的影响46-49
• 3.4 本章小结49-50
• 第4章 结论与建议50-52
• 4.1 主要结论50-51
• 4.2 建议51-52
• 参考文献52-65
• 致谢65-66
• 作者简介66

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