水中磺胺类药物的吸附去除机制与工艺研究

发布时间：2017-07-04 02:08

  本文关键词：水中磺胺类药物的吸附去除机制与工艺研究

  更多相关文章： 吸附 羟基金属氧化物 SDZ SDMO 工艺

【摘要】：水体中微量磺胺类污染物对人体健康和水生环境构成潜在威胁,对水中磺胺类药物的吸附去除是水质安全保障领域的研究热点之一。本文采用原位沉淀方法制备了铁锰复合氧化物(FMBO)、水合二氧化锰(HMO)、水合羟基金属氧化铁(HFO)三种吸附剂,并用于吸附去除水中人工合成磺胺类药物磺胺嘧啶(SDZ)和磺胺二甲氧嘧啶(SDMO),重点完成了HFO、HMO、FMBO对SDZ和SDMO的吸附效能和影响因素研究,探究了SDZ和SDMO在吸附剂表面的作用机制,并优化了基于FMBO负载沸石的动态吸附装置的工艺运行条件,进而初步完成了吸附去除磺胺类药物的水质净化工程设计。取得的主要成果有：静态吸附实验结果表明：HFO、HMO和FMBO对SDZ和SDMO的吸附效能受pH和离子强度的影响显著,离子强度的增加使SDZ和SDMO在三种吸附剂上的吸附量下降,且HMO和FMBO对SDZ的吸附去除效果显著好于对SDMO的去除效果,准一级动力学方程对HFO吸附SDZ和SDMO的过程拟合效果较好,而准二级动力学方程对HMO和FMBO吸附SDZ和SDMO的过程拟合效果较好。]HFO、HMO、 FMBO对SDZ和SDMO的吸附过程均主要受膜扩散和颗粒孔扩散过程控制。Langmuir吸附等温线模型对SDZ和SDMO在三种羟基金属氧化物表面的吸附过程拟合效果均较好,且吸附过程的△G0,△H0和△S0,吸附是自发的、吸热过程。通过对样品的表征(XRD、SEM、BET、Zeta、FTIR和XPS等)结果分析可知,FMBO对SDZ的吸附去除是静电吸引和氢键共同作用的结果,而HFO对SDMO的吸附主要归因于HFO带正电荷的表面与SDMO-之间的静电吸引作用。FMBO负载沸石的动态吸附运行实验结果表明,当SDZ初始浓度为400 gg/L,在Fe和Mn的负载量分别为2.1 mg/g、0.675 mg/g, EBTC=15min, pH=7时,吸附柱对SDZ的处理量可达3680 BV,该工艺对于处理此类污染水具有潜在的可行性。针对水体中微量磺胺类药物的污染情况,设计了一套处理量为192 m3/d、基于铁锰氧化物改性沸石吸附、过滤为一体的净水工艺,实现水中SDZ的高效去除。
【关键词】：吸附 羟基金属氧化物 SDZ SDMO 工艺
【学位授予单位】：北京林业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O647.33
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 1 绪论9-17
• 1.1 抗生素概述9
• 1.2 抗生素的来源与危害9-11
• 1.2.1 抗生素的来源9-10
• 1.2.2 抗生素的危害10-11
• 1.3 水中磺胺类药物的污染现状11-12
• 1.3.1 磺胺的污染11
• 1.3.2 磺胺的结构特点11-12
• 1.4 水中磺胺类药物的去除技术12-14
• 1.4.1 化学法12-13
• 1.4.2 生物法13
• 1.4.3 高级氧化法13
• 1.4.4 物理法13-14
• 1.5 羟基金属氧化物吸附去除有机物的研究进展14-15
• 1.6 课题选题意义及主要内容15-16
• 1.7 技术路线16-17
• 2 实验材料与方法17-25
• 2.1 实验材料和仪器17-18
• 2.2 磺胺检测方法18-19
• 2.3 吸附剂制备方法19
• 2.4 表征方法19-20
• 2.5 动力学和热力学模型20-22
• 2.5.1 动力学模型20-21
• 2.5.2 热力学模型21-22
• 2.6 羟基铁锰氧化物对磺胺类药物的静态吸附实验22-23
• 2.6.1 pH和离子强度影响实验22
• 2.6.2 动力学实验22
• 2.6.3 吸附等温实验22-23
• 2.7 负载型铁锰氧化物动态吸附实验23-25
• 2.7.1 停留时间(EBCT)对吸附柱除SDZ效果的影响23
• 2.7.2 初始浓度对吸附柱除SDZ效果的影响23
• 2.7.3 pH值对吸附柱除SDZ效果的影响23-24
• 2.7.4 SDZ在FMBO-Zeolite吸附柱沿程分布情况24-25
• 3 羟基铁锰氧化物对磺胺类药物的静态吸附研究25-43
• 3.1 羟基铁锰金属氧化物对SDZ静态吸附研究25-33
• 3.1.1 pH和离子强度影响研究25-26
• 3.1.2 SDZ在羟基铁锰氧化物表面吸附的动力学研究26-31
• 3.1.3 SDZ在羟基铁锰氧化物表面吸附热力学研究31-33
• 3.2 羟基铁锰氧化物对SDMO静态吸附研究33-41
• 3.2.1 pH和离子强度影响研究33-34
• 3.2.2. SDMO在羟基铁锰氧化物表面吸附的动力学研究34-39
• 3.2.3 SDMO在羟基铁锰氧化物表面吸附热力学研究39-41
• 3.3 小结41-43
• 4 磺胺类药物在羟基铁锰氧化物表面吸附机制研究43-61
• 4.1 磺胺嘧啶在羟基铁锰复合氧化物表面吸附机制研究43-53
• 4.1.1 X射线衍射43
• 4.1.2 扫描电子显微镜43-44
• 4.1.3 低温液氮吸附-脱附分析44-46
• 4.1.4 Zeta电位测定46-48
• 4.1.5 红外光谱图48-49
• 4.1.6 光电子能谱分析49-53
• 4.2 磺胺二甲氧嘧啶在羟基氧化铁表面吸附机制研究53-60
• 4.2.1 Zeta电位测定53-55
• 4.2.2 红外光谱图55-56
• 4.2.3 光电子能谱分析56-60
• 4.3 小结60-61
• 5 负载型铁锰氧化物动态吸附实验61-67
• 5.1 动态运行装置的设计61-62
• 5.2 吸附剂的制备与填充62-63
• 5.3 沸石和FMBO-Zeolite吸附柱对去除SDZ效果的比较63
• 5.4 空床停留时间(EBCT)对去除SDZ效果的影响63-64
• 5.5 进水pH对去除SDZ效果的影响64-65
• 5.6 初始浓度对去除SDZ效果的影响65
• 5.7 小结65-67
• 6 负载型铁锰氧化物吸附去除磺胺类药物的工艺设计67-74
• 6.1 项目概述67
• 6.2 设计依据67
• 6.3 工艺设计说明67-69
• 6.3.1 工艺设计模型67-68
• 6.3.2 吸附柱尺寸68-69
• 6.3.3 过滤柱尺寸69
• 6.4 工艺设计图69-70
• 6.5 工艺操作规程70-71
• 6.5.1 吸附操作规程71
• 6.5.2 过滤操作规程71
• 6.5.3 原位负载71
• 6.5.4 反冲洗及再生71
• 6.6 主要设备材料表71-72
• 6.7 运行管理72-73
• 6.8 小结73-74
• 7 结论与展望74-76
• 7.1 结论74-75
• 7.2 展望75-76
• 参考文献76-81
• 个人简介81-82
• 导师简介82-83
• 攻读硕士学位期间主要成果83-84
• 致谢84

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 夏敏;罗进;张经华;谷学新;;基于表面等离子体共振技术测定猪肉中磺胺类药物残留[J];食品科学;2010年06期

2 叶赛;张奎文;姚子伟;马德毅;;环渤海水域磺胺类药物的含量特征[J];大连海事大学学报;2007年02期

3 吴黎明;张金振;李桂芬;周金慧;薛晓锋;赵静;;蜂王浆中八种磺胺类药物残留测定方法研究[J];食品科学;2008年11期

4 佘永新;刘佳佳;王静;刘永;王荣艳;曹维强;;超高压液相色谱-串联四极杆质谱法对牛奶中24种磺胺类药物残留的检测[J];分析测试学报;2008年12期

5 王浩;郭启雷;殷晓燕;曹红;刘艳琴;杨红梅;阎龙宝;;液相色谱-串联三重四极杆质谱对牛奶中10种磺胺类药物残留的同时测定[J];分析测试学报;2008年S1期

6 金明;周围;刘红卫;魏善明;;超高压液相色谱质谱联用法同时测定牛肝中七种磺胺类药物[J];分析试验室;2009年02期

7 魏新军;颜振敏;陈万霞;谭仕轩;张永生;;高效液相色谱法测定鸡肉中6种磺胺类药物残留[J];食品与机械;2009年05期

8 吴翠琴;陈迪云;黄燕屏;谢棣君;邓红梅;;高效液相色谱法测定鸡蛋清和蛋黄中磺胺类药物残留[J];环境监测管理与技术;2010年03期

9 陈文慧;;高效液相色谱-串联质谱法测定饲料中九种磺胺类药物的残留量[J];分析试验室;2010年09期

10 陈军;王瑞龙;朱品玲;方成俊;陈俊玉;;液相色谱质谱法测定虾中16种磺胺类药物残留[J];广州化工;2010年10期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 刘宣兵;张改平;侯玉泽;彩鸿翔;李卓洋;;磺胺类药物残留及其检测方法[A];河南省畜牧兽医学会第七届理事会第二次会议暨2008年学术研讨会论文集[C];2008年

2 吴翠琴;黄燕屏;谢棣君;;高效液相色谱法测定鸡蛋中磺胺类药物残留[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年

3 王浩;郭启雷;殷晓燕;曹红;刘艳琴;杨红梅;阎龙宝;;液相色谱-串联三重四极杆质谱对牛奶中10种磺胺类药物残留的同时测定[A];2008年全国有机质谱学术会议论文集[C];2008年

4 游辉;于辉;武彦文;汪雨;刘聪;陈舜琮;;快速溶剂萃取-高效液相色谱法同时测定牛肉中5种磺胺类药物残留[A];全国生物医药色谱学术交流会（2010景德镇）论文集[C];2010年

5 王钦晖;谭梅;张俊升;彭正敏;;固相萃取-高效液相色谱-二极管阵列检测器测定蜂蜜中的五种磺胺类药物残留量[A];兽医药品学——2010第三届中国兽药大会论文集[C];2010年

6 刘开永;侯玉泽;;磺胺类药物残留快速检测方法研究进展[A];第十届中国科协年会论文集（三）[C];2008年

7 颜振敏;魏新军;南海娟;张永生;王伟华;;高效液相色谱法测定动物产品中6种磺胺类药物残留[A];第十届中国科协年会论文集（三）[C];2008年

8 刘开永;侯玉泽;;磺胺类药物残留快速检测方法研究进展[A];第十届中国科协年会（河南）食品论坛论文集[C];2008年

9 孙俊颖;曾振灵;贺利民;杨桂香;;磺胺类药物多残留酶联免疫快速检测方法的初步研究[A];中国畜牧兽医学会兽医药理毒理学分会第九次学术讨论会论文与摘要集[C];2006年

10 韩立;班付国;刘素梅;李华岑;张跃京;;高效薄层色谱检测中兽药中添加磺胺类药物[A];兽医药品学——2010第三届中国兽药大会论文集[C];2010年

中国重要报纸全文数据库 前10条

1 兰磊邋毛达超;磺胺类药物使用技术要点[N];中国畜牧兽医报;2007年

2 赵卫国;磺胺类药物使用注意事项[N];江苏农业科技报;2008年

3 ;合理使用磺胺类药物[N];中国畜牧兽医报;2009年

4 宋家路;“磺胺类药物代谢研究”达国际水平[N];中国渔业报;2010年

5 朱士仁;鹅磺胺类药物中毒的防治[N];河南科技报;2002年

6 李春红;如何使用磺胺类药物[N];河南科技报;2006年

7 赵成林;磺胺类药物不能与干酵母同用[N];医药经济报;2009年

8 郑延平;正确用磺胺类药物给家畜治病[N];中国畜牧报;2004年

9 一天;养猪莫滥用磺胺类药物[N];中国畜牧兽医报;2013年

10 何天;养猪莫滥用磺胺类药物[N];河北科技报;2013年

中国博士学位论文全文数据库 前3条

1 张从良;磺胺类药物环境行为及相关热力学基础研究[D];郑州大学;2007年

2 梁晓;基于二氢叶酸合成酶的磺胺类药物多残留快速检测分析研究[D];中国农业大学;2014年

3 Muhammad Umar Farooq;[D];北京化工大学;2010年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 陈吉之;磺胺类药物残留检测的研究[D];上海交通大学;2015年

2 孟庆曾;基于QSAR和ICE模型的磺胺类药物的水质基准研究[D];清华大学;2014年

3 王丽平;猪尿中磺胺类药物残留的胶体金试纸条检测方法的建立及初步应用[D];华中农业大学;2011年

4 陈文博;电化学快速检测磺胺类兽药残留研究[D];河南工业大学;2016年

5 朱伟晓;水中磺胺类药物的吸附去除机制与工艺研究[D];北京林业大学;2016年

6 郝晓丽;磺胺类药物残留检测方法研究[D];首都师范大学;2009年

7 张海玲;分泌抗磺胺类药物单克隆抗体杂交瘤株的建立[D];哈尔滨工业大学;2009年

8 李莉;高效液相色谱法对禽蛋中磺胺类药物残留的检测[D];吉林大学;2005年

9 李明亮;环境中磺胺类药物的降解行为及影响因素的研究[D];河南师范大学;2012年

10 秦国建;磺胺类药物在海南砂质土壤中迁移降解与累积研究[D];湖南农业大学;2012年

，

本文编号：515955