Fe-Ti尖晶石低温SCR性能的改进

发布时间：2017-07-18 12:09

  本文关键词：Fe-Ti尖晶石低温SCR性能的改进

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【摘要】：氮氧化物能导致酸雨、雾霾和光化学烟雾等一系列环境问题。氨选择性催化还原法(NH3-SCR)因其技术相对成熟高效,已成为控制氮氧化物排放的主流技术。该技术的传统商用催化剂为V2O5-WO3/Ti2O,但其存在温度窗口窄、V205具有毒性等缺点。因此,寻找新型、高效、环境友好型SCR催化剂具有重要的实际意义。Fe-Ti尖晶石具有无毒、高温活性好等优点,是一种极具开发潜力的SCR催化剂,但其低温活性差,这限制了Fe-Ti尖晶石的大规模工业应用。本论文以Fe-Ti尖晶石为研究对象,以拓宽反应温度窗口为目的,有针对性组合Fe-Ti尖晶石与Mn-Fe尖晶石,有目的改性Fe-Ti尖晶石,提高Fe-Ti尖晶石低温SCR反应活性。本论文所取得的研究成果如下：(1)将高温Fe-Ti尖晶石催化剂与低温Mn-Fe尖晶石催化剂组合,用于宽温度窗口的SCR工艺。当Fe-Ti尖晶石位于Mn-Fe尖晶石的上游时,两种催化剂都可以在各自适宜的温度窗口发挥各自的优势。因此,这种组合比其他组合拥有更佳的SCR反应性能。三种组合催化剂的SCR反应性能,主要取决于SCR反应、NSCR反应和C-O反应对NH3消耗的贡献率。(2) Fe-Ti尖晶石负载MnOx,并将其用于烟气脱硝。由于NH3和NH2的吸附位远离Mn4+,使得Mn4+不能直接氧化NH2,从而抑制了其通过E-R机理产生N2O。Mn4+与Fe2+之间的快速电子转移促进Fe3+的再生,增强吸附态NH3的活化,从而提高了SCR反应活性。因此,10%Mn/Fe-Ti尖晶石具有优异的SCR反应性能。
【关键词】：SCR反应 Fe-Ti尖晶石 Mn-Fe尖晶石 组合 低温优化
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 1 绪论11-20
• 1.1 氮氧化物污染概论11-12
• 1.1.1 氮氧化物的危害11
• 1.1.2 氮氧化物的来源11
• 1.1.3 氮氧化物的排放现状11-12
• 1.2 氮氧化物的控制技术12
• 1.3 NH_3-SCR技术12-15
• 1.3.1 NH_3-SCR技术概述12-13
• 1.3.2 NH_3-SCR催化剂13-15
• 1.4 铁基尖晶石型氧化物15-17
• 1.4.1 铁基尖晶石型氧化物概述15
• 1.4.2 铁基尖晶石型氧化物在NH_3-SCR技术中的应用15-16
• 1.4.3 Fe-Ti尖晶石的NH_3-SCR反应机制16-17
• 1.5 选题目的及主要研究内容17-20
• 2 实验部分20-26
• 2.1 实验试剂与实验仪器20
• 2.1.1 实验试剂20
• 2.1.2 实验仪器20
• 2.2 催化剂的制备20-22
• 2.2.1 Fe-Ti尖晶石的制备20-21
• 2.2.2 Mn-Fe尖晶石的制备21-22
• 2.2.3 10%Mn/Fe-Ti尖晶石的制备22
• 2.2.4 5%Mn-10%Fe/TiO_2催化剂的制备22
• 2.3 催化剂的表征22-24
• 2.3.1 X射线衍射(XRD)22
• 2.3.2 比表面积(BET)22
• 2.3.3 程序升温H_2还原(H_2-TPR)22-23
• 2.3.4 原位红外光谱(In situ DRIFTS)23
• 2.3.5 X射线光电子能谱(XPS)23
• 2.3.6 NO_x程序升温脱附(NO_x-TPD)23
• 2.3.7 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)23-24
• 2.4 催化剂的SCR反应性能评价系统24-26
• 2.4.1 配气系统24
• 2.4.2 反应系统24-25
• 2.4.3 检测系统25-26
• 3 Fe-Ti尖晶石与Mn-Fe尖晶石组合用于NH_3-SCR反应26-36
• 3.1 实验方法26-27
• 3.1.1 催化剂的制备26
• 3.1.2 催化剂的组合顺序26-27
• 3.2 实验结果与讨论27-34
• 3.2.1 X-射线衍射(XRD)27
• 3.2.2 SCR反应性能27-29
• 3.2.3 SCR反应、NSCR反应和C-O反应对NH_3消耗的贡献率29-31
• 3.2.4 组合顺序对SCR反应性能的影响31-34
• 3.3 催化剂抗水性能评价34
• 3.4 本章小结34-36
• 4 Fe-Ti尖晶石负载MnO_x用于NH_3-SCR反应36-56
• 4.1 实验方法36-37
• 4.1.1 催化剂的合成36
• 4.1.2 NH_3-SCR反应性能评价36-37
• 4.2 催化剂表征37-46
• 4.2.1 X-射线衍射(XRD)与比表面积(BET)37-38
• 4.2.2 程序升温H_2还原(H_2-TPR)38
• 4.2.3 NO_x程序升温脱附(NO_x-TPD)与NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)38-42
• 4.2.4 NO的氧化与NH_3的氧化42-43
• 4.2.5 X射线光电子能谱(XPS)43-46
• 4.3 实验结果与讨论46-55
• 4.3.1 SCR反应性能46-47
• 4.3.2 抗水抗硫性能47-49
• 4.3.3 瞬态反应49-52
• 4.3.4 NH_3-SCR反应机制研究52-54
• 4.3.6 MnO_x的负载对Fe-Ti尖晶石SCR反应性能的影响54-55
• 4.4 本章结论55-56
• 5 结论及展望56-57
• 5.1 结论56
• 5.2 论文的主要问题及将来的研究方向56-57
• 致谢57-58
• 参考文献58-67
• 附录67

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本文编号：557618