稀有金属改性壳聚糖衍生物对水体中氟离子吸附特征的研究

发布时间：2017-08-09 01:00

  本文关键词：稀有金属改性壳聚糖衍生物对水体中氟离子吸附特征的研究

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【摘要】：水体中的氟离子是有益的或是有害的,由它的浓度决定。摄入过多的氟会影响人体元素的代谢,引起牙齿和骨骼氟中毒。因此,有必要降低含过量氟的废水的排放。近年来,水体中氟污染的问题越来越受到关注。本文以天然可再生资源壳聚糖为基体,采用稀有元素(Ce和Zr)对其改性,制备出两种新型除氟剂Ce-CCS和Zr-CCS,并对其制备条件、吸附特征及吸附机理等进行了探讨。利用FTIR、XRD、SEM-EDAX等手段对吸附剂的结构和形貌进行表征。探讨了影响氟离子吸附效果的因素,包括吸附剂投加量、初始氟离子浓度、pH值、共存阴离子和吸附时间等。主要结果如下:在交联壳聚糖(CCS)的基础上,利用成本较低的Ce(Ⅲ)改性粉末状壳聚糖,制备得到新型除氟剂Ce-CCS,并研究了CCS和Ce-CCS对F-的吸附特性。Ce-CCS制备过程中,采用环氧氯丙烷作为交联剂,交联时间为23 h。吸附试验中,采用Langmuir和Freundlich等温模型对吸附平衡数据进行拟合。结果表明:Ce-CCS对氟离子的吸附容量比CCS的高,在pH为6,温度为303 K时的最大吸附容量为33.43 mg/g;动力学数据符合准二级动力学模型;热力学研究结果表明Ce-CCS对氟离子的吸附是自发的放热过程;吸附机理包括静电作用、强路易斯酸碱作用和Ce-CCS与F-的络合;而CCS则通过氢键来去除氟离子。此外,吸附剂Ce-CCS可以用盐酸有效地再生且具有重复使用的良好性能。为了进一步提高改性壳聚糖对氟离子的吸附容量,实验制备得到通过锆改性的壳聚糖颗粒Zr-CCS,确定选用的交联剂为戊二醛,交联5 h。通过批量吸附实验来评价Zr-CCS对氟离子的吸附能力。在较低的pH值、其他共存阴离子量少的条件下有利于Zr-CCS对F-的吸附;准二级吸附动力学模型能较好地描述该吸附过程,吸附过程由化学吸附控制;吸附平衡数据较好地符合Langmuir等温模型,在温度303 K和pH未调(6左右)时计算所得的最大吸附容量为48.26 mg/g;热力学参数表明氟离子吸附过程是自发的、放热的;吸附剂Zr-CCS对氟的吸附机理为离子交换以及Zr-CCS与氟离子之间的静电作用。吸附剂Ce-CCS和Zr-CCS对含氟水均具有良好的吸附效果。本文所合成的两种稀有金属改性壳聚糖吸附剂与传统的除氟剂相比,具有吸附速率快、易再生、性能稳定等特点,有望进一步推广使用。
【关键词】：壳聚糖 Ce-CCS Zr-CCS 氟离子 吸附
【学位授予单位】：西北农林科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O647.3
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第一章 文献综述10-19
• 1.1 氟概述10-13
• 1.1.1 氟元素的理化性质10-11
• 1.1.2 水体中氟污染的来源11
• 1.1.3 氟污染的危害11-12
• 1.1.4 含氟水的去除方法12-13
• 1.2 壳聚糖与水处理13-16
• 1.2.1 壳聚糖简介13-14
• 1.2.2 壳聚糖的改性14-16
• 1.2.3 壳聚糖及其衍生物在水处理中的应用16
• 1.3 稀有金属改性壳聚糖在含氟水处理中的研究现状16-17
• 1.4 本课题研究意义、研究内容与技术路线17-19
• 1.4.1 研究意义17
• 1.4.2 研究内容17-18
• 1.4.3 技术路线18-19
• 第二章 实验材料及方法19-25
• 2.1 材料与仪器19
• 2.1.1 材料19
• 2.1.2 主要仪器19
• 2.2 方法与步骤19-24
• 2.2.1 氟离子选择电极法19-20
• 2.2.2 表征方法20-21
• 2.2.3 吸附实验21
• 2.2.4 动力学方程21-22
• 2.2.5 吸附等温线22-23
• 2.2.6 热力学方程23
• 2.2.7 吸附剂的解析与再生23-24
• 2.3 本章小结24-25
• 第三章 Ce-CCS对水体中氟离子吸附性能的研究25-35
• 3.1 吸附剂Ce-CCS的制备条件25-27
• 3.1.1 Ce（Ⅲ）改性交联壳聚糖（Ce-CCS）的制备25
• 3.1.2 交联剂种类的确定25
• 3.1.3 交联时间的确定25-26
• 3.1.4 CeNO3·6H2O投加量的确定26-27
• 3.2 样品表征27-29
• 3.2.1 红外光谱（FTIR）分析27
• 3.2.2 X射线衍射（XRD）分析27-28
• 3.2.3 扫描电镜（SEM）分析28-29
• 3.3 影响吸附效果的因素29-31
• 3.3.1 吸附剂投加量的影响29
• 3.3.2 起始料液浓度的影响29-30
• 3.3.3 溶液pH值的影响30
• 3.3.4 外加阴离子的影响30-31
• 3.3.5 接触时间的影响31
• 3.4 模型分析31-33
• 3.4.1 动力学模型分析31-32
• 3.4.2 等温线模型分析32
• 3.4.3 热力学模型分析32-33
• 3.5 吸附机理研究33-34
• 3.6 Ce-CCS的解析与再生34
• 3.7 本章小结34-35
• 第四章 Zr-CCS对水体中氟离子吸附性能的研究35-45
• 4.1 吸附剂Zr-CCS的制备条件35-36
• 4.1.1 Zr（Ⅳ）改性交联壳聚糖（Zr-CCS）的制备35
• 4.1.2 交联剂制备条件的确定35-36
• 4.2 样品表征36-38
• 4.2.1 FTIR分析36-37
• 4.2.2 SEM分析37-38
• 4.2.3 XRD分析38
• 4.3 影响吸附效果的因素38-40
• 4.3.1 吸附剂投加量的影响38-39
• 4.3.2 溶液pH值的影响39
• 4.3.3 外加阴离子的影响39-40
• 4.3.4 初始料液浓度和接触时间的影响40
• 4.4 模型分析40-42
• 4.4.1 动力学模型分析40-41
• 4.4.2 等温线模型分析41-42
• 4.4.3 热力学模型分析42
• 4.5 吸附机理研究42-43
• 4.6 本章小结43-45
• 第五章 结论与展望45-47
• 5.1 本文主要结论45
• 5.2 本文创新点45-46
• 5.3 展望46-47
• 参考文献47-51
• 致谢51-52
• 作者简介52

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本文编号：642763