磁铁矿强化电极耦合型厌氧生物工艺处理含氯代硝基苯类废水研究

发布时间：2017-08-23 08:20

  本文关键词：磁铁矿强化电极耦合型厌氧生物工艺处理含氯代硝基苯类废水研究

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【摘要】：我国医药、化工等行业发展迅速,导致有毒难降解工业废水排放量大,带来的持久性有毒有机物污染已成为我国水环境健康与水生态安全的主要障碍。氯代硝基苯类化合物属典型的有毒难降解有机物,是染料、医药、化工等行业的重要基础原料,其化学性质稳定、生物降解性差、在生物体内蓄积并具有三致效应。因此,有关氯代硝基苯类化合物的环境行为和控制技术受到国内外学者广泛关注。论文针对厌氧生物反应器启动周期长、系统易酸化和难降解废水处理性能差等问题,鉴于直接电子传递过程在持久性有毒有机物厌氧还原中的关键作用,以氯代硝基苯类废水为处理对象,研发了磁铁矿强化生物电极耦合型UASB新工艺,应用电化学、扫描电镜和x-射线能谱分析(SEM-EDX)、气相色谱-质谱联用(GC-MS)等技术,开展了磁铁矿-生物电极-厌氧污泥耦合系统降解污染物特性、磁铁矿强化电极耦合型UASB反应器启动与其强化机制等研究,取得如下研究成果：1、建立了多组厌氧污泥、生物电极-厌氧污泥耦合的分批试验装置,研究磁铁矿投加对常规厌氧污泥体系、生物电化学体系强化p-ClNB还原转化性能的影响。结果表明,在不同厌氧体系中p-ClNB先还原转化为p-ClAn,然后脱氯。其中,磁铁矿-生物电极-厌氧污泥耦合体系的脱氯反应速率常数最高,强化因子达3.73。CV曲线扫描分析发现,生物膜阴极存在氧化还原峰,-1000 mV时产生的电流密度为非生物阴极的6.7倍；磁铁矿的投加进一步增强了生物阴极的电流密度(1.6倍),明显强化了微生物与电极表面的胞外电子传递过程。2、构建了磁铁矿强化生物电极耦合型UASB反应器,研究磁铁矿对厌氧生物电化学系统的常规污染物去除、厌氧污泥颗粒化的影响。结果表明,在磁铁矿的作用下生物电极耦合型UASB反应器启动过程污染物去除性能得到提升,COD去除率最终稳定在99%以上,颗粒污泥平均粒径达621.4μm,明显优于对照反应器。同时,磁铁矿强化电极耦合型UASB反应器能够产生较高的电流密度,并大幅降低反应器的氧化还原电位,利于厌氧反应进行与污泥颗粒化。观察颗粒污泥结构发现,磁铁矿强化电极耦合型UASB反应器内形成的厌氧颗粒污泥具有清晰的外表和致密的结构,其表面富集大量的铁元素,内部包裹纳米磁铁矿,证实其对电极耦合型UASB工艺性能改善具有强化作用。3、基于成功启动的磁铁矿强化生物电极祸合型UASB反应器,以2,4-二氯硝基苯(2,4-DClNB)为目标污染物,研究耦合工艺去除污染物性能与还原脱氯机制。结果表明,随着进水2,4-DClNB负荷由25g m-3d-1增至200 g m-3d-1,磁铁矿强化电极耦合型UASB反应器的污染物去除性能以及体系pH均较为稳定,COD、目标污染物去除率分别达97%和100%。GC-MS分析反应器出水发现,2,4-DClNB降解途径为2,4-DClNB→2,4-DClAn→4-ClAn(主要产物)./2-ClAn(次要产物)→…→矿化。其中磁铁矿强化生物电极耦合型UASB反应器和电极耦合型UASB反应器可强化2,4-DClNB的最终矿化过程,避免有毒中间产物的积累。应用SEM电镜扫描分析电极生物膜与颗粒污泥结构发现,阳极和阴极表面生物膜均被纳米磁铁矿覆盖,同时菌胶团内部同样存在大量的纳米磁铁矿,研究结果进一步证实磁铁矿在强化电极耦合型UASB工艺胞外电子传递与污染物去除性能方面具有重要作用。
【关键词】：氯代硝基苯 磁铁矿 生物膜电极 厌氧颗粒污泥 还原转化
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 致谢7-8
• 摘要8-10
• Abstract10-14
• 第一章 文献综述14-26
• 1.1 前言14
• 1.2 氯代硝基苯类废水处理技术14-19
• 1.2.1 物化处理技术14-17
• 1.2.2 生物处理技术17-18
• 1.2.3 物化-生物耦合处理工艺18-19
• 1.3 生物电化学技术在废水处理中的应用19-22
• 1.3.1 生物电化学系统基本原理及构造19-21
• 1.3.2 微生物电解池21-22
• 1.4 生物电化学强化工艺22-24
• 1.4.1 零价铁强化生物电化学技术23
• 1.4.2 铁氧化物强化生物电化学技术23
• 1.4.3 纳米态铁氧化物强化生物电化学技术23-24
• 1.5 研究目的、意义与主要内容24-26
• 1.5.1 研究目的与意义24-25
• 1.5.2 主要研究内容25
• 1.5.3 技术路线25-26
• 第二章 磁铁矿-电化学-厌氧污泥耦合系统还原转化p-ClNB性能研究26-35
• 2.1 引言26
• 2.2 材料与方法26-30
• 2.2.1 实验药品与仪器26-27
• 2.2.2 批次实验装置27-28
• 2.2.3 实验方法28-29
• 2.2.4 分析方法29-30
• 2.3 结果与讨论30-34
• 2.3.1 纳米磁铁矿特性分析30-31
• 2.3.2 p-ClNB还原转化动力学31-33
• 2.3.3 磁铁矿对生物阴极电化学特性的影响33-34
• 2.4 本章小结34-35
• 第三章 磁铁矿强化生物电极耦合型UASB反应器启动与污泥颗粒化研究35-49
• 3.1 引言35
• 3.2 材料与方法35-38
• 3.2.1 实验装置运行35-38
• 3.3 结果与讨论38-48
• 3.3.1 COD去除性能及出水pH变化38-40
• 3.3.2 反应器电流及库伦效率40-41
• 3.3.3 启动阶段反应器氧化还原电位变化41-42
• 3.3.4 反应器启动结束时出水VFA组成42-44
• 3.3.5 产气组分研究44
• 3.3.6 颗粒污泥特性44-46
• 3.3.7 出水铁浓度变化46-48
• 3.4 本章小结48-49
• 第四章 磁铁矿强化生物电极耦合型UASB反应器目标污染物去除性能与机制49-58
• 4.1 引言49
• 4.2 材料与方法49-50
• 4.2.1 反应装置及其运行49
• 4.2.2 分析方法49-50
• 4.3 结果与讨论50-57
• 4.3.1 目标污染物负荷提升对系统性能的影响50-51
• 4.3.2 降解中间产物分析51-53
• 4.3.3 污染物去除性能及变化趋势分析53-54
• 4.3.4 电极表面特性54-57
• 4.4 本章小结57-58
• 第五章 结论与展望58-60
• 5.1 论文的主要结论58-59
• 5.2 论文的创新性59
• 5.3 论文的不足与展望59-60
• 参考文献60-69
• 硕士期间成果69

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本文编号：723973