直流电晕低温等离子体协同催化降解低浓度挥发性有机废气的研究

发布时间：2017-08-23 14:10

  本文关键词：直流电晕低温等离子体协同催化降解低浓度挥发性有机废气的研究

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【摘要】：近年来,工业源排放的挥发性有机物(VOCs)所造成的大气污染问题日趋严重。低温等离子体(NTP)作为一种新型技术,由于投资费用低、操作简便、适用于多种低浓度大风量的VOCs的治理,而成为一个研究热点。本文采用直流针板电晕放电反应器,考察了NTP及NTP协同不同催化方式下的VOCs降解性能。首先,本文对NTP的放电特性对VOCs降解性能的影响进行了研究。实验结果表明,正电晕放电相较于负电晕放电,放电范围窄,但是流注发展速率快,对VOCs的降解率更高,当能量密度为324.9J/L时,甲苯降解率为58%。过程中会产生副产物,气相产物包括未降解完全的有机物小分子、03、CO、C02等,电压U=19kV时03浓度为230ppm,并且电极上会有黄褐色气溶胶沉积影响正常放电。其次,本文考察了NTP协同后置式催化处理VOCs的性能。研究结果显示,在催化剂的协同作用下,VOCs的去除率大幅度提高,同时副产物如03等均得到有效控制。如5%CoOx/Al2O3在19kV时的甲苯降解率为98%,比单独的NTP处理效率提高了近2倍,并且几乎可以完全降解前段NTP残留的03。但是后置催化剂容易被前段电晕放电产生的气溶胶等中间产物堵塞催化剂孔道、覆盖催化剂活性位而失活。再次,本文还采用了NTP协同原位催化的方式,考察了不同过渡金属氧化物负载泡沫Al2O3等载体的催化剂对VOCs的降解性能的影响。研究结果显示,这种原位协同方式不但可以高效降解VOCs,同时与后置催化方式相比可以延长催化剂的使用寿命并提高COx选择性。如催化剂采用1%MnOx-4%CoOx/Al2O3时,甲苯降解率可达98%,03控制在20ppm左右,COx选择性提高到51%。此外,本文还采用了悬挂式原位催化方式提高了能量注入率,进一步提高了COx选择性,如催化剂1%MnOx-4%CoOx/SiC在U=26kV时的COx选择性为82.3%。最后,本文还展开了NTP协同两段复合式催化工艺对VOCs降解性能的研究。研究结果表明,该工艺与一段式催化协同方式相比,不但可以增强催化剂的耐久性,降低尾气中副产物的排放,同时还能进一步提高矿化率和COx选择性。其中前段催化剂以能够加强放电的铁电介质材料如Mn、Co、Ni等的氧化物和贵金属Ag等为优选,而后段则采用对03分解效果好的Mn、Ce、Co等的氧化物为佳。此外,从降解率、矿化率、COx选择性以及能量产率等方面进行了NTP及NTP协同不同催化方式的工艺模式对VOCs的降解性能的比较,发现NTP协同悬挂式两段复合催化在26kV时的矿化率及COx选择性可以达到92%。这种模式可在低能量密度下达到高降解率、高能量产率和低副产物排放,如能量密度为50J/L时的甲苯降解率为80%,对应的能量产率为18.04 g/kWh,且无03排放。
【关键词】：低温等离子体 催化协同 挥发性有机物 直流电源 降解性能
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701
【目录】：

• 致谢6-7
• 摘要7-9
• Abstract9-18
• 1 绪论18-35
• 1.1 研究背景18-24
• 1.1.1 VOCs的危害及来源18-19
• 1.1.2 我国工业源VOCs排放基本情况19
• 1.1.3 我国关于VOCs的国家政策与方针19-20
• 1.1.4 VOCs控制技术20-24
• 1.2 低温等离子体技术的研究现状24-33
• 1.2.1 低温等离子体技术24-29
• 1.2.2 低温等离子体协同催化去除VOCs研究进展29-33
• 1.3 课题的研究意义、目标和内容33-35
• 1.3.1 研究意义33
• 1.3.2 研究目标33-34
• 1.3.3 研究内容34-35
• 2 反应器系统和分析方法35-42
• 2.1 化学试剂和气体35
• 2.2 实验仪器35-36
• 2.3 反应器36-38
• 2.3.1 直流电晕放电反应器36
• 2.3.2 直流电晕放电协同后置式催化反应器36-37
• 2.3.3 直流电晕放电协同原位催化反应器37
• 2.3.4 直流电晕放电协同两段复合式催化反应器37-38
• 2.4 实验系统38-39
• 2.5 催化剂制备39
• 2.5.1 浸渍法制备颗粒状Al_2O_3负载的催化剂39
• 2.5.2 浸渍法制备泡沫状Al_2O_3和SiC负载的催化剂39
• 2.6 催化剂表征方法39-40
• 2.7 测试方法和计算方法40-42
• 2.7.1 测试方法40-41
• 2.7.2 计算方法41-42
• 3 直流电晕放电低温等离子体去除VOCs的性能研究42-55
• 3.1 引言42
• 3.2 实验部分42-43
• 3.3 放电特性的研究43-47
• 3.3.1 伏安放电特性43
• 3.3.2 放电机制43-45
• 3.3.3 O_3的产生量45
• 3.3.4 正负电晕放电条件下对甲苯的降解性能45-47
• 3.4 电极参数对甲苯降解性能的影响47-48
• 3.4.1 针密度的影响47-48
• 3.4.2 针板间距的影响48
• 3.5 气氛参数对VOCs的降解性能的影响48-52
• 3.5.1 甲苯初始浓度的影响48-49
• 3.5.2 气体流量的影响49
• 3.5.3 湿度的影响49-50
• 3.5.4 不同VOCs种类的影响50-52
• 3.6 产物分析52-54
• 3.6.1 气相产物52-53
• 3.6.2 气溶胶沉积53-54
• 3.7 小结54-55
• 4 低温等离子体协同后置式催化去除VOCs的性能研究55-65
• 4.1 引言55
• 4.2 实验部分55
• 4.3 NTP协同后置式催化降解甲苯的主要影响因素55-58
• 4.3.1 催化剂的选择55-56
• 4.3.2 甲苯初始浓度的影响56-57
• 4.3.3 气体流量的影响57
• 4.3.4 后置催化层反应温度的影响57-58
• 4.4 副产物分析及催化剂失活58-64
• 4.4.1 气相产物58-60
• 4.4.2 气溶胶沉积及催化剂失活60-64
• 4.5 小结64-65
• 5 低温等离子体协同原位式催化去除VOCs的性能研究65-81
• 5.1 引言65
• 5.2 实验部分65
• 5.3 NTP协同原位催化的放电特性及催化剂的选择65-71
• 5.3.1 原位催化放电特性65-68
• 5.3.2 催化剂的选择68-71
• 5.4 NTP协同原位催化降解VOCs的主要影响因素71-73
• 5.4.1 甲苯初始浓度的影响71-72
• 5.4.2 气体流量的影响72
• 5.4.3 湿度的影响72-73
• 5.4.4 混合VOCs的降解性能73
• 5.5 副产物及催化剂的失活再生73-76
• 5.5.1 气相产物73-75
• 5.5.2 催化剂失活与空气中再生75-76
• 5.6 NTP协同悬挂式原位催化降解甲苯的性能研究76-79
• 5.6.1 放电图像77
• 5.6.2 不同催化剂对甲苯的降解效果77
• 5.6.3 产物分析77-79
• 5.7 小结79-81
• 6 低温等离子体协同两段复合式催化去除VOCs的性能研究81-88
• 6.1 引言81
• 6.2 实验部分81
• 6.3 NTP协同两段复合式催化降解VOCs的主要影响因素81-83
• 6.3.1 前后段催化剂的匹配方式的影响81-82
• 6.3.2 气体流量的影响82
• 6.3.3 甲苯初始浓度的影响82-83
• 6.4 副产物分析83-84
• 6.4.1 气相有机产物的GC-MS分析83-84
• 6.4.2 O_3的产量84
• 6.5 NTP协同不同催化方式的工艺优选84-86
• 6.5.1 矿化率和CO_x选择性的比较84-85
• 6.5.2 能量产率的比较85-86
• 6.6 小结86-88
• 7 结论与建议88-91
• 7.1 结论88-89
• 7.2 未来工作的建议89-91
• 参考文献91-98
• 作者简历98

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 Muhammad Arif Malik,Salman Akbar Malik;Pulsed Corona Discharges and Their Applications in Toxic VOCs Abatement[J];Chinese Journal of Chemical Engineering;1999年04期

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本文编号：725464