巯基化合物修饰碳纳米材料及其对重金属废水的处理研究

发布时间：2017-09-03 16:39

  本文关键词：巯基化合物修饰碳纳米材料及其对重金属废水的处理研究

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【摘要】：重金属污染是指由重金属和其化合物造成的环境污染,主要是由排放废气或污水、开采矿产和使用含重金属的化合物等人为因素所致。随着经济的不断发展,涉及重金属排放的行业如金属加工处理、电镀、金属冶炼、化工业、造纸业和采矿业等越来越多,这些行业中存在不少对矿冶资源非法开采和超标排放未经处理的重金属污染物等情况,导致许多重金属污染事件频繁发生。含有重金属的污染物不仅不可降解,还能在环境里累积和循环,由此也加重了对人类的危害。当人体摄入过量的重金属,体内的蛋白质或者一些酶就会因为与重金属互相作用而失活,从而破坏蛋白质的结构,除此之外重金属还能通过食物链在人体内积聚而使人体中毒,其危害十分大。因此,如何有效检测与处理废水中含有重金属污染物成为当今环境保护工作面临的重要问题。本论文以巯基化合物修饰碳纳米材料为基体,通过复合材料或掺杂原子等改性手段,制备了能吸附和检测重金属离子的新型材料,并就其进行了各种优化研究和机理探讨,取得了以下研究结果：(1)首先利用hummers法制备出氧化石墨烯,再用对氨基苯硫酚作为巯基化合物,利用重氮反应将巯基修饰于氧化石墨烯上制备出改性材料GO-SH。利用GO-SH分别对单一重金属离子Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)进行吸附研究,确定吸附最佳条件如溶液的pH值、吸附时间、吸附剂的用量等。建立了动力学等温吸附模型,采用Langmuir与Freundlich等温吸附模型对实验数据进行模拟,证明Freundlich等温吸附模型与实验数据更匹配。(2)将制备所得的GO-SH与壳聚糖(CS)通过静电组装进行复合,制备成复合材料CS/GO-SH。CS/GO-SH化学结构和形貌应用红外、拉曼、扫描电镜、XRD和热重等手段进行表征。结果表明CS/GO-SH含有多种官能团,如羟基、羧基、氨基和巯基等。此外,探讨了CS/GO-SH作为吸附剂对单-Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和三元Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的吸附性能,研究了最佳的吸附条件如pH,吸附时间,吸附剂的量等。实验证明CS/GO-SH因其优异的化学结构和大比表面积,可成为一种具有应用潜力的去除重金属离子的吸附材料。(3)将酸化处理的碳纳米管经过掺氮处理后嫁接上巯基化合物制备成碳纳米管功能化电化学活性材料,通过方波溶出伏安法检测水中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)。碳纳米管功能材料的形貌结构和组成采用红外、拉曼扫描电镜和XPS等手段进行表征,结果证明碳纳米管功能材料经过掺氮处理和巯基的修饰后,展现了良好的水分散性和离子选择性。此外,碳纳米管功能材料修饰的电极在电化学检测中表现出良好的可重复性和再生性。研究显示碳纳米管功能材料在电化学检测重金属离子中有潜在的应用价值,其设计理念对电化学传感器的研究有一定的参考价值。
【关键词】：吸附 检测 重金属离子 氧化石墨烯 碳纳米管 巯基化合物
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O647.33
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 绪论12-23
• 1.1 重金属污染12-15
• 1.1.1 重金属污染现状12-13
• 1.1.2 重金属污染的来源13-14
• 1.1.3 重金属的危害14-15
• 1.2 含重金属废水处理15-18
• 1.2.1 重金属废水的产生途径15-16
• 1.2.2 含重金属废水治理技术16-18
• 1.2.2.1 吸附法16-17
• 1.2.2.2 电化学法17
• 1.2.2.3 化学沉淀法17-18
• 1.2.2.4 离子交换法18
• 1.2.2.5 生物膜法18
• 1.2.2.6 过滤和膜分离18
• 1.3 常用碳基纳米材料在重金属废水中的应用18-21
• 1.3.1 活性炭材料19
• 1.3.2 碳纳米管材料19-20
• 1.3.3 石墨烯和氧化石墨烯材料20
• 1.3.4 改性碳纳米材料20-21
• 1.4 本课题选择的意义及内容21-23
• 第2章 巯基化氧化石墨烯对重金属离子的吸附研究23-35
• 2.1 前言23-24
• 2.2 实验部分24-27
• 2.2.1 实验药品24
• 2.2.2 实验仪器24-25
• 2.2.3 实验所需溶液25
• 2.2.4 GO-SH材料的制备25-26
• 2.2.4.1 GO的制备25
• 2.2.4.2 GO-SH的制备25-26
• 2.2.5 吸附实验26-27
• 2.2.5.1 溶液pH值对GO-SH吸附行为的研究26
• 2.2.5.2 GO-SH复合材料质量对GO-SH吸附行为的研究26
• 2.2.5.3 重金属离子初始浓度对GO-SH吸附行为的研究26
• 2.2.5.4 吸附时间对GO-SH吸附行为的研究26
• 2.2.5.5 Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)浓度的测定26-27
• 2.2.5.6 GO-SH对Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)吸附量的计算27
• 2.3 结果与讨论27-33
• 2.3.1 GO-SH材料的表征27-29
• 2.3.1.1 GO-SH材料的红外表征27-28
• 2.3.1.2 GO-SH材料的热重表征28
• 2.3.1.3 GO-SH材料的拉曼表征28-29
• 2.3.1.4 GO-SH材料的扫描电镜表征29
• 2.3.2 溶液pH对GO-SH吸附的影响29-30
• 2.3.3 吸附时间对GO-SH吸附的影响及吸附动力学研究30-31
• 2.3.4 GO-SH吸附剂量对GO-SH吸附的影响31-32
• 2.3.5 GO-SH的等温吸附线32-33
• 2.4 本章小结33-35
• 第3章 壳聚糖/巯基化氧化石墨烯复合材料对重金属离子的吸附研究35-48
• 3.1 前言35-36
• 3.2 实验部分36-39
• 3.2.1 实验药品36
• 3.2.2 实验仪器36-37
• 3.2.3 实验所需溶液37
• 3.2.4 壳聚糖/改性氧化石墨烯复合材料制备37-38
• 3.2.4.1 改性氧化石墨烯制备37
• 3.2.4.2 壳聚糖/改性氧化石墨烯复合材料(CS/GO-SH)制备37-38
• 3.2.5 吸附实验38-39
• 3.2.5.1 溶液pH值对CS/GO-SH吸附行为的研究38
• 3.2.5.2 CS/GO-SH复合材料质量对CS/GO-SH吸附行为的研究38
• 3.2.5.3 重金属离子初始浓度对CS/GO-SH吸附行为的研究38
• 3.2.5.4 吸附时间对CS/GO-SH吸附行为的研究38-39
• 3.2.5.5 反应温度对CS/GO-SH吸附行为的研究39
• 3.2.5.6 Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)浓度的测定39
• 3.2.5.7 GO-SH对Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)吸附量的计算39
• 3.2.5.8 解析实验与循环实验39
• 3.3 结果与讨论39-47
• 3.3.1 CS/GO-SH的扫描电镜表征39-40
• 3.3.2 CS/GO-SH的FTIR和TG表征40
• 3.3.3 CS/GO-SH的Raman和XRD表征40-41
• 3.3.4 溶液pH对CS/GO-SH吸附的影响41-42
• 3.3.5 吸附时间对CS/GO-SH吸附的影响42-43
• 3.3.6 吸附剂用量对CS/GO-SH吸附的影响43-44
• 3.3.7 重金属离子初始浓度对CS/GO-SH吸附的影响44-45
• 3.3.8 温度对CS/GO-SH吸附的影响45-46
• 3.3.9 解析与重复实验46-47
• 3.4 本章小结47-48
• 第4章 碳纳米管功能材料的制备及其对水中重金属离子的检测48-60
• 4.1 前言48-50
• 4.2 实验部分50-51
• 4.2.1 实验药品50
• 4.2.2 实验仪器50-51
• 4.2.3 实验所需溶液51
• 4.2.4 碳纳米管功能材料的制备51
• 4.2.4.1 掺氮碳纳米管的制备(N-doped MWCNTs)51
• 4.2.4.2 碳纳米管功能材料制备(N-doped MWCNTs-SH)51
• 4.2.5 电化学测试51
• 4.3 结果与讨论51-58
• 4.3.1 碳纳米管功能材料的扫描电镜表征51-53
• 4.3.2 碳纳米管功能材料的红外和拉曼表征53
• 4.3.3 碳纳米管功能材料的XPS表征53-55
• 4.3.4 碳纳米管功能材料检测重金属离子性能55-58
• 4.4 碳纳米管功能材料重复研究和再生研究58-59
• 4.5 本章小结59-60
• 结论60-62
• 参考文献62-70
• 附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录70-71
• 致谢71

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本文编号：786171