有机质各组分还原水铁矿及相关官能团的研究

发布时间：2017-09-07 21:23

  本文关键词：有机质各组分还原水铁矿及相关官能团的研究

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【摘要】：污染严重的水体往往伴随着高浓度的溶解性有机质(DOM),腐殖质(HS)是DOM的重要组分,是由羧基、羰基及醌基等多种官能团组合而成的高分子有机化合物。HS不仅可作为电子受体,还能作为电子穿梭体在微生物降解污染物的过程中充当电子传递介质,加速污染物的降解。DOM的氧化还原特性影响着地下水环境中重金属和有机污染物的迁移转化,并能促进某些难溶矿物的还原性溶解,因而研究DOM的结构和氧化还原特性对原位修复和生物地球循环具有重大意义。本研究选取同一来源的DOM及其不同组分作为研究对象,研究其对微生物降解水铁矿的影响。实验所用DOM是从Pahokee Peat Soil中提纯出(即PPDOM),HA与FA为标准HS(包括Pahokee Peat standard humic acids,即PPHA和Pahokee Peat standard fulvic Acids,即PPFA)。主要研究结果如下：(1)PPHA、PPFA和PPDOM加速MR-1还原水铁矿速率大小为PPHAPPFAPPDOM,这说明PPHA的电子转移能力最强。且三者的三维荧光光谱(3DEEM)数据表明电子转移能力的强弱与醌基基团的多寡有直接关系；(2)不论PPHA与PPFA的TOC浓度比为多少,PPHA与PPFA的混合物均能加速微生物还原水铁矿,且均比单独PPHA或PPFA的水铁矿还原速率大。这是因为HA与FA的粒径大小不同,混合级配可以有效缩短分子间的距离,为电子跳跃提供了更多的机会；(3)在自然温度范围内,随着温度的升高,PPHA与PPFA均能加速微生物还原水铁矿。此外,实验还发现适当的提高HS的浓度可以补偿低温环境与高温环境导致的水铁矿还原速率差；(4)环境pH值显著影响HA加速还原水铁矿。且不同pH环境中HA的3DEEM数据表明醌基团的含量较高是当荧光特性表现为类腐殖酸荧光团时水铁矿还原速率较高主要原因。在环境生态修复过程中,DOM能显著影响微生物降解污染物的过程。深入研究不同环境条件对DOM的氧化还原特性与氧化还原官能团影响,可以预测环境中污染物转化率和降解时间,高效指导实地生态修复过程,并将对原位生态修复工程有着产生重大意义。
【关键词】：溶解性有机质 腐殖质 水铁矿 氧化还原官能团
【学位授予单位】：北京林业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 1 绪论8-22
• 1.1 研究背景及意义8
• 1.2 DOM的研究进展8-9
• 1.3 HS的研究进展9-16
• 1.3.1 HS的组成和结构9-10
• 1.3.2 HS在生态修复过程中发挥的作用10-14
• 1.3.3 HS氧化还原官能团的研究进展14-16
• 1.4 微生物还原水铁矿的影响因素16-18
• 1.4.1 微生物16-17
• 1.4.2 DOM的浓度17
• 1.4.3 温度17-18
• 1.4.4 pH值18
• 1.5 HS官能团的光谱法研究进展18-19
• 1.6 研究内容19-21
• 1.7 技术路线图21-22
• 2 实验材料和方法22-28
• 2.1 实验试剂和材料22-23
• 2.1.1 实验主要试剂22-23
• 2.2 实验主要仪器设备23
• 2.3 实验方法23-28
• 2.3.1 实验试剂的制备23-24
• 2.3.2 微生物实验方法24-25
• 2.3.3 测量方法25-28
• 3 DOM对Shewanella oneidensis MR-1还原水铁矿的影响28-34
• 3.1 DOM及组分对Shewanella oneidensis MR-1还原水铁矿的影响28-30
• 3.2 HA和FA的混合物对Shewanella oneidensis MR-1还原水铁矿的影响30-33
• 3.2.1 HA与FA的混合物与单独HA或FA分子的电子转移能力的差异30-32
• 3.2.2 HA与FA不同配比的混合物的电子转移能力的差异32-33
• 3.3 本章小结33-34
• 4 不同环境条件下HS对Shewanella oneidensis MR-1还原水铁矿的影响34-42
• 4.1 温度对HS加速微生物降解水铁矿的影响34-37
• 4.2 环境pH值对HA加速微生物降解水铁矿的影响37-39
• 4.3 本章小结39-42
• 5 不同环境条件下DOM的官能团组成42-58
• 5.1 不同浓度的PPHA、PPFA与PPDOM的官能团42-47
• 5.2 不同HA与FA浓度配比的混合物的官能团47-52
• 5.3 不同pH值环境中HA的官能团52-56
• 5.4 本章小结56-58
• 6 结论与展望58-60
• 6.1 结论58-59
• 6.2 展望59-60
• 参考文献60-68
• 个人简介68-70
• 导师简介70-72
• 获得成果目录72-74
• 致谢74

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本文编号：809969