活性炭催化粒子电极的制备及电催化氧化降解酸性红B的研究

发布时间：2017-09-09 15:32

  本文关键词：活性炭催化粒子电极的制备及电催化氧化降解酸性红B的研究

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【摘要】：本文筛选了不同的活性炭粒子电极载体和催化金属元素,采用浸渍-焙烧法制备了负载不同催化金属组分的复合催化粒子电极材料,评价了粒子电极的电催化氧化效能,通过扫描电子显微镜及能谱仪(SEM-EDS)、N2吸附脱附曲线、X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)等确定了催化粒子电极的材料性能,并对电化学条件的影响进行了研究,最后提出了催化粒子电极电催化氧化酸性红B(AR-B)的降解路径。研究结果如下：粒子电极载体的研究表明吸附性能最优的果壳活性炭(NSAC)最适合作为粒子电极载体,通过单元素和复合元素的筛选,比较不同复合催化元素组合对AR-B浓度和COD的处理效果、催化组分的晶型结构以及单位COD处理能耗,最终选择Fe与Co复合元素作为催化活性组分。当浸渍液浓度为0.3 mol/L,摩尔比例为1：l,浸渍次数为两次,浸渍时间是8h时,此条件制备出的Fe-Co/NSAC催化粒子电极对AR-B浓度和COD的平均去除率分别为90.2%和92.8%,相比于NSAC分别能够提升18.4%和20.6%。SEM-EDS的结果表明催化元素均匀地负载在NSAC表面,ICP-OES的结果说明Fe和Co的负载量分别为6.4wt%和2.9wt%；N2吸附脱附曲线的结果说明NSAC负载前后吸附行为和孔径分布没发生明显变化,孔径分布仍以微孔为主；XRD和XPS的结果表明催化组分组成主要为CoFe2O4。电化学条件的研究表明,当电解质为0.03 mol/L的Na2SO4溶液,电流为0.10A,水力停留时间为20 min,初始溶液pH为7时,Fe-Co/NSAC对AR-B废水的处理效果达到最优,稳定出水中AR-B浓度和COD维持在9.4～12.0 mg/L和9.6～11.8 mg/L之间,平均去除率可分别达到97%和94%。紫外光谱、荧光光谱和气相色谱-质谱的结果表明在AR-B的降解过程中偶氮键先被打断产生萘化合物,再进一步被氧化形成含一个苯环的有机酸、酮、烃类化合物,最后被降解成小分子有机酸、二氧化碳和水。
【关键词】：催化粒子电极 活性炭 酸性红B 电催化氧化 降解路径
【学位授予单位】：北京林业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-9
• 1 绪论9-23
• 1.1 研究背景9
• 1.2 难降解有机废水的深度处理现状9-12
• 1.2.1 吸附和混凝9-10
• 1.2.2 膜分离技术10
• 1.2.3 高级氧化技术10-12
• 1.2.4 其他处理方法12
• 1.2.5 深度处理发展趋势12
• 1.3 电催化氧化技术12-15
• 1.3.1 技术原理13
• 1.3.2 影响因素13-15
• 1.4 三维电极法15-20
• 1.4.1 反应装置16-17
• 1.4.2 粒子电极载体17-18
• 1.4.3 负载催化活性组分的方法18-19
• 1.4.4 催化粒子电极19-20
• 1.4.5 存在的问题20
• 1.5 研究目标与内容20-23
• 1.5.1 研究目标20
• 1.5.2 研究内容20-21
• 1.5.3 技术路线21-23
• 2 实验材料与方法23-33
• 2.1 实验材料及试剂23-24
• 2.2 实验仪器24-25
• 2.3 实验装置25
• 2.4 催化粒子电极的制备25-27
• 2.4.1 活性炭载体的预处理25
• 2.4.2 浸渍液的配制25-26
• 2.4.3 催化活性组分的负载26
• 2.4.4 制备条件26-27
• 2.5 分析方法27-28
• 2.6 物化性能表征28-29
• 2.7 实验方法29-33
• 2.7.1 粒子电极载体的筛选29-31
• 2.7.2 催化元素的筛选31
• 2.7.3 电化学条件的影响31-32
• 2.7.4 催化粒子电极的运行稳定性32
• 2.7.5 降解中间产物32-33
• 3 粒子电极载体的研究33-41
• 3.1 表面物化性质比较33-36
• 3.1.1 表面形貌及孔结构33-35
• 3.1.2 表面官能团种类35
• 3.1.3 表面官能团数量35-36
• 3.2 吸附性能研究36-38
• 3.3 电氧化降解效果38-40
• 3.3.1 酸性红B的降解效果38
• 3.3.2 矿化程度研究38-40
• 3.4 小结40-41
• 4 催化粒子电极的制备及表征41-60
• 4.1 单催化元素的筛选41-44
• 4.1.1 酸性红B的降解效果41-42
• 4.1.2 能耗42
• 4.1.3 无机矿物分析42-44
• 4.2 复合催化元素44-49
• 4.2.1 酸性红B的降解效果44-46
• 4.2.2 能耗46-48
• 4.2.3 无机矿物分析48-49
• 4.3 制备条件的研究49-54
• 4.3.1 浸渍液复合元素比例49-50
• 4.3.2 浸渍液浓度50
• 4.3.3 负载次数50-52
• 4.3.4 浸渍时间52
• 4.3.5 最佳制备条件52-54
• 4.4 催化粒子电极的表征54-59
• 4.4.1 表面形貌及元素含量分析54-55
• 4.4.2 比表面积及孔径分布55-57
• 4.4.3 无机矿物分析57-58
• 4.4.4 表面结构组成和化学键58-59
• 4.5 小结59-60
• 5 电催化氧化降解酸性红B的研究60-82
• 5.1 电化学条件的影响60-69
• 5.1.1 电流60-63
• 5.1.2 初始pH值63-65
• 5.1.3 电解质种类及浓度65-67
• 5.1.4 水力停留时间67-69
• 5.2 降解机理分析69-77
• 5.2.1 荧光性有机物降解分析69-75
• 5.2.2 降解中间产物分析75-76
• 5.2.3 降解路径76-77
• 5.3 催化粒子电极的运行研究77-80
• 5.3.1 稳定运行的处理效果77-78
• 5.3.2 表面形貌及元素含量变化78-79
• 5.3.3 比表面积及孔径变化79-80
• 5.4 小结80-82
• 6 结论与建议82-84
• 6.1 结论82
• 6.2 建议82-84
• 参考文献84-91
• 个人简介91-92
• 导师简介92-93
• 获得成果清单93-94
• 致谢94

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