磁性聚丙烯酸系列材料的合成及其在废水处理中的应用

发布时间：2017-09-12 23:10

  本文关键词：磁性聚丙烯酸系列材料的合成及其在废水处理中的应用

  更多相关文章： 四氧化三铁 聚丙烯酸 回流沉淀聚合 壳聚糖 MB Cr(VI)

【摘要】：具有特殊的环境响应和优异的磁响应性能的磁性聚合物微球由于其独特的物理和化学性能,在废水处理领域有广阔的应用前景。然而,用于水处理中的特殊功能化的磁性聚合物微球通常是亲水性的,存在以下问题:合成方法有限、反应过程繁琐且难控制、反应装置复杂、容易氧化、磁含量不均匀。针对这些问题,本论文通过包覆Si O_2保护层并采用回流沉淀聚合法包覆亲水性聚合物PAA,成功合成了粒径均匀、性能稳定、具有对p H和磁性双重响应的Fe_3O_4@Si O_2@PAA,通过一种简单的方法在其表面引入氨基合成了Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA,分别用于亚甲基蓝(MB)和Cr(VI)的去除并通过实验研究了吸附剂与吸附质的结合机理。主要研究内容如下:以溶剂热法合成的Fe_3O_4为内核,St?ber溶胶-凝胶法合成的Si O_2作为保护层并引入丰富的硅羟基,通过回流沉淀聚合法成功包覆亲水性聚合物PAA合成了Fe_3O_4@Si O_2@PAA。回流沉淀聚合法是合成亲水性聚合物的一种有效方法,并且具有反应时间短、实验装置简单、实验过程容易控制的优点。采用XRD、FT-IR、TEM、VSM、TGA对材料进行了表征,结果表明成功合成了以Fe_3O_4为内核、Si O_2为夹心层、PAA为外壳,直径在470 nm左右的Fe_3O_4@Si O_2@PAA,具有良好的磁响应性。将Fe_3O_4@Si O_2@PAA用于MB的去除,通过研究p H和时间对去除率的影响确定了吸附实验的最佳工艺条件,p H是影响Fe_3O_4@Si O_2@PAA的吸附性能的主要因素,这是由于PAA是一种p H敏感型聚合物,p H的变化会影响PAA表面羧基的存在形式而引起Zeta电位的变化,静电作用强弱也会随之变化。吸附反应在5 min基本达到平衡,这是由于吸附剂颗粒之间没有内扩散阻力。吸附过程服从准二级动力学,Langmuir模型能较好的描述该等温吸附过程。Fe_3O_4@Si O_2@PAA有较高的重复利用率。通过CS与AA之间的静电作用,采用一种简单的方法引入氨基合成了含有多种官能团的Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA,采用XRD、FT-IR、TEM、VSM、TGA对材料进行了表征,结果表明合成了以Fe_3O_4为内核、Si O_2为夹心层、CS/PAA为外壳,含有氨基、羧基、羟基等官能团,具有良好的磁响应性,直径在460 nm左右的Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA。以Cr(VI)为目标对象,研究了Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA的吸附性能,结果表明p H=2,t=75℃是吸附Cr(VI)的最佳工艺条件,吸附反应在180 min基本达到平衡。吸附过程服从准二级动力学,通过静电作用与离子交换协同进行对Cr(VI)进行去除且吸附速率受外扩散和内扩散共同控制。对不同温度下的等温吸附过程进行拟合并计算热力学参数,Langmuir模型能较好的描述Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA对Cr(VI)的等温吸附过程,参数(35)H、(35)S0且(35)G0,表明该吸附过程是一个吸热熵增的过程,该过程的推动力为(35)S,升高温度有利于反应自发程度的增加。
【关键词】：四氧化三铁 聚丙烯酸 回流沉淀聚合 壳聚糖 MB Cr(VI)
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ424;X703
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-12
• 第一章 文献综述12-26
• 1.1 磁性聚合物微球的概述12
• 1.2 磁性聚合物微球的结构分类12-13
• 1.3 磁性聚合物微球的制备进展13-20
• 1.3.1 包埋法14
• 1.3.2 原位法14-15
• 1.3.3 层层自组装法15-16
• 1.3.4 单体聚合法16-20
• 1.4 印染废水及含重金属离子废水的处理现状20-22
• 1.4.1 印染废水的处理现状20-21
• 1.4.2 含重金属离子废水的处理现状21-22
• 1.5 磁性聚合物微球在水处理中的研究现状22-23
• 1.5.1 磁性聚合物微球用于印染废水的处理22-23
• 1.5.2 磁性聚合物微球用于重金属离子的去除23
• 1.6 本文的选题依据和研究内容23-26
• 1.6.1 选题依据23-24
• 1.6.2 研究内容24-26
• 第二章 复合磁性微球Fe_3O_4@Si O_2@PAA的制备26-36
• 2.1 引言26-27
• 2.2 实验部分27-30
• 2.2.1 仪器和试剂27-29
• 2.2.2 实验方法29-30
• 2.3 结果与讨论30-35
• 2.3.1 X射线衍射(XRD)30-31
• 2.3.2 红外光谱 (FT-IR)31-32
• 2.3.3 扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）32-33
• 2.3.4 磁滞回线(VSM)33-34
• 2.3.5 热重分析(TGA)34-35
• 2.4 本章小结35-36
• 第三章 Fe_3O_4@Si O_2@PAA吸附去除亚甲基蓝36-52
• 3.1 引言36-37
• 3.2 实验部分37-40
• 3.2.1 实验试剂和仪器37
• 3.2.2 MB标准曲线的测定37-38
• 3.2.3 p H值对MB去除率的影响实验38
• 3.2.4 反应时间对MB的去除率的影响38
• 3.2.5 Fe_3O_4@Si O_2@PAA对MB吸附过程的吸附动力学研究38-39
• 3.2.6 Fe_3O_4@Si O_2@PAA对MB吸附过程的吸附热力学研究39
• 3.2.7 Fe_3O_4@Si O_2@PAA的吸附-解吸实验39-40
• 3.3 结果与讨论40-51
• 3.3.1 MB标准曲线的测定40
• 3.3.2 溶液p H值对Fe_3O_4@Si O_2@PAA吸附MB的影响40-43
• 3.3.3 吸附时间对Fe_3O_4@Si O_2@PAA吸附MB的影响43
• 3.3.4 Fe_3O_4@Si O_2@PAA对MB的吸附动力学研究43-47
• 3.3.5 Fe_3O_4@Si O_2@PAA对MB的吸附热力学研究47-50
• 3.3.6 Fe_3O_4@Si O_2@PAA的重复利用率50-51
• 3.4 本章小结51-52
• 第四章 复合磁性微球Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA的制备52-60
• 4.1 引言52
• 4.2 实验部分52-54
• 4.2.1 试剂和仪器52-53
• 4.2.2 Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA的合成53-54
• 4.3 结果与讨论54-58
• 4.3.1 X射线衍射(XRD)54-55
• 4.3.2 红外光谱(FT-IR)55-56
• 4.3.3 扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）56-57
• 4.3.4 磁滞回线(VSM)57
• 4.3.5 热重分析(TGA)57-58
• 4.4 本章小结58-60
• 第五章 Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA吸附去除Cr(VI)60-76
• 5.1 引言60
• 5.2 实验部分60-63
• 5.2.1 试剂和仪器60-61
• 5.2.2 Cr(VI)标准曲线的测定61
• 5.2.3 不同p H值下Cr(VI)的去除率61-62
• 5.2.4 不同反应温度时Cr(VI)的去除率62
• 5.2.5 Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA对Cr(VI)吸附过程的吸附动力学研究62
• 5.2.6 Cr(VI)的等温吸附实验及热力学参数的计算62-63
• 5.3 结果与讨论63-74
• 5.3.1 Cr(VI)标准曲线的测定63-64
• 5.3.2 溶液p H值对Cr(VI)的吸附影响64
• 5.3.3 实验温度对Cr(VI)的吸附影响64-65
• 5.3.4 吸附时间对Cr(VI)的吸附影响65-66
• 5.3.5 Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA对Cr(VI)的吸附动力学拟合66-70
• 5.3.6 Fe_3O_4@Si O_2@CS/PAA对Cr(VI)的吸附热力学研究70-74
• 5.4 本章小结74-76
• 第六章 总结与展望76-78
• 6.1 全文总结76-77
• 6.2 创新点77
• 6.3 本文研究工作的不足及下一步建议77-78
• 参考文献78-90
• 致谢90-92
• 攻读硕士学位期间发表论文92

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