常温下自发催化降解有机污染物研究

发布时间：2017-09-26 19:01

  本文关键词：常温下自发催化降解有机污染物研究

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【摘要】：废水中污染物的去除一直以来是环境工作者关注的焦点,然而目前的降解方法忽略了污染物本身所携带的化学能,研究开发一种既可以降解污染物又能够充分利用其自身化学能的新方法,不仅可以达到经济性而且更加符合环境可持续发展的宗旨。本文提出了一个催化膜反应装置,电极催化材料采用的是Pt/C和PtRu/C,以碳纸作为催化剂载体,两室中间以质子交换膜隔开,当在阳阴两极加入不同的有机废水时因其二者化学势的不同在催化剂的活化下能自发地发生自催化降解,并在污染物去除的过程中同时将污染物中的化学能转化为电能。该体系在常温常压下即可以发生反应,无需添加额外的燃料和氧化剂。本研究中,先后选取了甲酸(HCOOH)、2,4,6-三氯苯酚(2,4,6-TCP)及苯甲酸(BA)作为模拟污染物进行实验,实验结果如下：(1)本文采取CCS法制备膜电极,用喷涂法将催化剂涂覆于碳纸载体上。同时经SEM、EDS、XRD、TEM、XPS和BET表征显示文中所使用的20%Pt/C和30%PtRu/C催化剂都具有高催化活性,高分散程度和高比表面积。(2)取0.5mol/LHCOOH为阳极液,5%H202为阴极液,流量为18 mL/min,两极各加0.1 mol/L的Na2SO4溶液为最优条件,系统在2小时内电压达600 mV,最大电流密度达11 A/m2,功率密度最大达到1965mW/cm2。此外,该装置甲酸的去除率为16.0%,库仑效率为3.44%。(3)取0.5mol/LHCOOH为阳极液,50 mg/L 2,4,6-TCP为阴极液,36mL/min为流量作最优条件,系统在2小时内电压约630mV,电流约4.0mA,功率密度在300mV时达到880mW/cm2。同时,甲酸的去除率为8.44%,库仑效率为3.41%%,96.9%的2,4,6-TCP被去除,其中43.8%被完全矿化。(4)取3g/LBA为阳极液,50 mg/L 2,4,6-TCP为阴极液,36 mL/min为流量,两极各加01 mol/L的Na2SO4溶液为最优条件,系统在2小时内开路电压达28 mV,最大电流密度110mA/m2,最大功率密度1175μW/m2。苯甲酸去除率为11.3%,库仑效率为0.36%,2,4,6-TC P最终的去除率82.6%,矿化率30.5%。以上结果表明,研究中的催化膜反应器所提供的这种能量回收和有机污染物去除的新方法是有前途的。
【关键词】：电化学 催化膜反应器 有机废水
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第一章 课题背景及其意义11-23
• 1.1 课题背景11
• 1.2 有机废水的处理技术11-17
• 1.2.1 物理法11-12
• 1.2.2 化学法12-14
• 1.2.3 生物法14-15
• 1.2.4 电化学法15-17
• 1.3 燃料电池技术17-21
• 1.3.1 燃料电池的工作原理17-18
• 1.3.2 燃料电池的类型18-21
• 1.4 本论文的研究目的和主要内容21-23
• 1.4.1 研究目的21-22
• 1.4.2 研究内容22-23
• 第二章 实验装置与方法23-36
• 2.1 实验主要仪器和试剂23-24
• 2.1.1 实验药品试剂23
• 2.1.2 实验主要仪器23-24
• 2.2 实验设计24-27
• 2.2.1 实验装置24-26
• 2.2.2 蠕动泵的校正26-27
• 2.3 反应装置的电化学性能评价及各参数的检测、计算方法27-36
• 2.3.1 反应装置的电化学性能评价27-29
• 2.3.2 各参数的检测及计算方法29-36
• 第三章 膜电极的制备与催化剂性能研究36-46
• 3.1 膜电极的制备方法36-37
• 3.1.1 扩散层(GDL)的制备36-37
• 3.1.2 催化层(CL)的制备37
• 3.1.3 膜电极的热压37
• 3.2 膜电极与催化剂的物理性能表征37-45
• 3.2.1 扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)37-38
• 3.2.2 能量色散X射线能谱法(Energy Dispersive X-ray Spectroscopy,EDS)38-39
• 3.2.3 透射电子显微镜(Transmission Eelectron Microscope,TEM)39-41
• 3.2.4 X射线衍射(X ray Diffraction,XRD)41-42
• 3.2.5 X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)42-43
• 3.2.6 比表面积及孔径分析(Brunauer Emmett Teller,BET)43-45
• 3.3 本章小结45-46
• 第四章 阳极甲酸模拟废水及产电可行性试验46-64
• 4.1 各参数对产电性能的影响46-54
• 4.1.1 甲酸浓度对开路电压和功率密度曲线的影响46-48
• 4.1.2 H_2O_2浓度对开路电压和功率密度曲线的影响48-49
• 4.1.3 流量对开路电压和功率密度曲线的影响49-50
• 4.1.4 不同电解质种类对产电性能的影响50-51
• 4.1.5 渗透压对产电性能影响51-53
• 4.1.6 Na_2SO_4浓度对电流和功率密度曲线的影响53-54
• 4.2 模拟废水的处理效果54-57
• 4.2.1 甲酸COD含量及其去除效率54-55
• 4.2.2 甲酸的库伦效率55-56
• 4.2.3 H_2O_2含量及去除效率56-57
• 4.3 甲酸电化学氧化的机理研究57-62
• 4.4 本章小结62-64
• 第五章 甲酸和2,4,6-三氯苯酚模拟废水及产电性能的研究64-76
• 5.1 各参数对产电性能的影响65-68
• 5.1.1 甲酸浓度对开路电压和功率密度曲线的影响65-66
• 5.1.2 2,4,6-三氯苯酚浓度对开路电压和功率密度曲线的影响66
• 5.1.3 流量对开路电压和功率密度曲线的影响66-67
• 5.1.4 Na_2SO_4浓度对电流密度和功率密度曲线的影响67-68
• 5.2 模拟废水处理效果68-72
• 5.2.1 甲酸COD含量及其去除效率68-69
• 5.2.2 甲酸的库伦效率69-70
• 5.2.3 2,4,6-三氯苯酚的去除率70-71
• 5.2.4 2,4,6-三氯苯酚的矿化率71-72
• 5.3 2,4,6-TCP的电化学反应机理72-74
• 5.4 本章小结74-76
• 第六章 苯甲酸和2,4,6-三氯苯酚模拟废水及产电性能的研究76-86
• 6.1 各参数对产电性能的影响76-81
• 6.1.1 苯甲酸浓度对开路电压和功率密度曲线的影响76-78
• 6.1.2 2,4,6-三氯苯酚浓度对开路电压和功率密度曲线的影响78
• 6.1.3 流量对开路电压和功率密度曲线的影响78-79
• 6.1.4 Na_2SO_4浓度对电流密度和功率密度曲线的影响79-81
• 6.2 模拟废水的处理效果81-84
• 6.2.1 苯甲酸COD含量及其去除效率81
• 6.2.2 苯甲酸的库伦效率81-82
• 6.2.3 2,4,6-三氯苯酚的去除率82-83
• 6.2.4 2,4,6-三氯苯酚的矿化率83-84
• 6.3 本章小结84-86
• 第7章 结论与展望86-89
• 7.1 本论文的主要结论86-87
• 7.2 本论文存在的问题及展望87-89
• 参考文献89-96
• 致谢96-97
• 在读期间发表论文情况97

【参考文献】

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本文编号：925172