阳极氧化一体化催化剂的开发及其在VOCs催化燃烧中的应用
发布时间:2017-09-27 10:34
本文关键词:阳极氧化一体化催化剂的开发及其在VOCs催化燃烧中的应用
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【摘要】:挥发性有机化合物(VOCs)作为雾霾天气的一个重要前驱物,严重危害人类身体健康,被视为最严重的污染物之一。催化燃烧法以其起燃温度低、催化效率高而成为目前最有前景的一种治理方法。然而,目前开发的催化剂具有压降高、导热性差、难塑型等缺点,因此,制备一种压降低、导热性好、催化效率高的一体化催化剂成为研究重点。本论文研究了新型阳极氧化一体化催化剂在中高温及低温VOCs催化燃烧反应系统中的应用,并对其反应机理进行了分析。在中高温反应区,以甲苯催化燃烧为反应体系。讨论了竞争吸附法中竞争吸附剂及不同竞争吸附方法对Pt基催化剂性能的影响,制得了高分散度低含量的Pt/y-Al2O3一体化催化剂。通过TPR、SEM、EDS、EPMA的表征分析,优选乳酸作为最佳竞争吸附剂,同时竞争吸附法为最佳制备方法,提出了预竞争吸附与同时竞争吸附法的机理。此外,实验中通过掺杂钾助剂对催化剂进行改性。讨论了钾的不同掺杂方式及不同含量对催化性能的影响,结果发现钾的加入使甲苯反应温度降低了30℃;对比分步浸渍和同时浸渍钾的催化剂性能,发现分步浸渍法制备的催化剂表现出更加优良的催化效果;对优选的催化剂进行抗性研究,发现改性后的催化剂具有优良的抗水性,但抗氯性仍有待提高。在低温反应区,以甲醛催化燃烧为反应体系,发现勃姆体表面丰富的羟基使得其对甲醛有很强的吸附性能,实现了Pt/AlOOH一体化催化剂在低温甲醛催化燃烧中的应用。为了进一步提高催化剂的催化性能降低反应温度,本论文分别对普通浸渍法、超声浸渍法和共浸渍法的制备工艺进行了探索对比,共浸渍法由于浸渍过程伴随有水合过程的参加而成为最利于活性组分负载的方法,制备得到的催化剂在60℃能使200ppm的甲醛全部转化。
【关键词】:VOCs催化燃烧 一体化催化剂 勃姆体 甲苯 甲醛
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X701;O643.36
【目录】:
- 摘要5-6
- abstract6-11
- 引言11-13
- 第1章 文献综述13-26
- 1.1 VOCs简述13-17
- 1.1.1 VOCs的定义及来源13-14
- 1.1.2 VOCs的危害及其排放限值规范14-17
- 1.1.2.1 甲苯的危害及其排放限值规范14-15
- 1.1.2.2 甲醛的危害及其排放限值规范15-17
- 1.2 国内外传统VOCs处理技术分析17-18
- 1.3 催化燃烧技术发展综述18-24
- 1.3.1 催化燃烧技术简介18
- 1.3.2 催化燃烧催化剂的发展18-22
- 1.3.2.1 传统颗粒及粉末状催化剂19
- 1.3.2.2 传统整体式催化剂19-21
- 1.3.2.3 新型一体化催化剂21-22
- 1.3.3 VOCs催化燃烧机理的研究22-24
- 1.3.3.1 甲苯催化燃烧催化剂的应用及机理研究22-23
- 1.3.3.2 甲醛催化燃烧催化剂的应用及机理研究23-24
- 1.4 选题意义及前期工作回顾24-25
- 1.5 研究内容及结构框架25-26
- 第2章 实验部分26-32
- 2.1 实验药品与设备26-27
- 2.1.1 实验原料26
- 2.1.2 实验过程中所用仪器和设备26-27
- 2.2 催化剂的制备27-29
- 2.2.1 甲苯催化燃烧催化剂的制备27-28
- 2.2.2 甲醛催化燃烧催化剂的制备28-29
- 2.3 催化剂表征29-30
- 2.3.1 电子探针(EPMA)29
- 2.3.2 真空扫描式电子显微镜(SEM)29
- 2.3.3 比表面积分析仪(BET)29
- 2.3.4 电感耦合等离子体(ICP-AES)29
- 2.3.5 氢气程序升温还原(H_2-TPR)29
- 2.3.6 CO脉冲(CO-pulse)29-30
- 2.4 实验反应评价系统30-32
- 2.4.1 评价装置30
- 2.4.2 分析系统30-31
- 2.4.3 实验计算方法31-32
- 第3章 一体化催化剂在中高温VOCs催化燃烧系统中的应用32-44
- 3.1 竞争吸附剂的影响32-37
- 3.2 竞争吸附方法的影响37-41
- 3.2.1 预竞争与同时竞争吸附的工艺条件探索37-39
- 3.2.2 预竞争吸附与同时竞争吸附方法的比较39
- 3.2.3 预竞争与同时竞争吸附方法机理研究39-41
- 3.3 优化催化剂稳定性及抗性研究41-42
- 3.4 本章小结42-44
- 第4章 掺杂K的一体化催化剂在中高温VOCs催化燃烧系统中的应用44-53
- 4.1 普通浸渍法掺杂钾催化剂在甲苯催化燃烧系统中的应用44-45
- 4.2 普通浸渍法制备K-doped催化剂及其应用45-50
- 4.2.1 同时浸渍法制备K-doped催化剂45-47
- 4.2.2 同时浸渍法制备催化剂K-doped与K-free表征47-49
- 4.2.3 分步浸渍法制备K-doped催化剂49-50
- 4.2.4 同时浸渍和分步浸渍方法的活性比较50
- 4.3 优选催化剂的抗性研究50-52
- 4.4 本章小结52-53
- 第5章 一体化催化剂在低温VOCs催化燃烧系统中的应用53-66
- 5.1 AlOOH载体的性能探究53-57
- 5.1.1 AlOOH基本性能53-55
- 5.1.2 水合PH对AlOOH形成的影响55
- 5.1.3 AlOOH在甲醛催化燃烧系统中的应用55-57
- 5.2 催化剂Pt/AlOOH的制备及其在甲醛反应系统中的应用57-64
- 5.2.1 普通浸渍法制备催化剂及其在甲醛催化燃烧中的应用57-60
- 5.2.2 超声浸渍法制备催化剂及其在甲醛催化燃烧中的应用60-61
- 5.2.3 共浸渍方法制备催化剂及其在甲醛催化燃烧中的应用61-64
- 5.3 催化剂活性延迟测试64
- 5.4 小结64-66
- 第6章 实验结论与展望66-69
- 6.1 实验结论66-67
- 6.2 展望67-69
- 参考文献69-75
- 攻读硕士学位期间发表的学术论文目录75-76
- 致谢76
【参考文献】
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,本文编号:929207
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