生物质气体湿式氧化法选择性脱硫技术研究

发布时间：2017-10-05 15:29

  本文关键词：生物质气体湿式氧化法选择性脱硫技术研究

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【摘要】：湿式催化氧化法脱除H2S的方法被广泛用于沼气、垃圾填埋气等生物质气的净化,然而吸收大量的CO2会引起碱耗或H2S去除率下降的问题。因此,保证较高的H2S去除率和较低的CO2吸收率尤为重要,而以络合铁法为主的湿式催化氧化法选择性脱硫目前还未曾被研究,因此本文以络合铁法为主,对富含CO2的含硫气体进行了选择性脱硫性能测试,以期找到最佳实验条件,使H2S去除率控制在90%以上,CO2吸收率降低至1%。本文分别对乙二胺四乙酸(EDTA)和柠檬酸(CA)两种配体的络合铁溶液进行了湿式催化氧化法处理含高浓度C02和H2S酸性气的试验,研究了气液比、pH、铁浓度及填料材质、碱液种类对H2S和CO2选择性吸收的影响,并对EDTA-Fe和CA-Fe进行了复配实验及条件优化；另外还研究了脱硫液电位对脱硫过程的影响,与常用的一些氧化剂如ClO-、H2O2和03的脱硫效果、选择性和电位进行了对比。研究结果表明：1.选择性随气液比(G/L)和铁浓度的增加而提高；而对于pH,则存在一个最佳pH使选择性达到最大值,如0.084mol/L的EDTA-Fe溶液最佳pH在6.5左右。2.在EDTA/CA复配络合铁脱硫液中,脱硫液的选择性随EDTA在复配络合剂中所占比例的增加而增加,在EDTA:CA=3:1(摩尔比)时脱硫效率和选择性已达到较高的水平;复配络合剂的稳定性随CA所占比例的增加而提高,EDTA:CA(摩尔比)在2：2以下时稳定性较好。结合选择性和稳定性,络合剂的最佳配比为EDTA:CA=3:2(摩尔比),最佳实验条件为pH7.8、铁浓度0.084mol/L,G/L比40,此时脱硫效率能达到98%以上,CO2吸收率接近1%,选择性接近100。3.脱硫液电位随EDTA在复配络合剂中比例和Fe浓度的增加而升高,与选择性规律一致,说明氧化性增加有利于选择性脱硫;而对于pH,电位随pH的下降而升高,选择性却随着pH的降低先提升后降低,说明pH对电位的影响和对电离的影响存在一个平衡点,在该点处选择性最高。4.强氧化剂(ClO-、H2O2和03)碱性溶液的脱硫选择性与纯碱液相差不大;ClO-、H2O2和03初始电位虽比络合铁高,但由于不可再生,电位下降较快,脱硫效果经过一定时间后会大幅下降,效果不如络合铁脱硫液,且CO2的吸收率均比络合铁溶液高,因此选择性不如络合铁脱硫液。
【关键词】：选择性脱硫 络合铁 生物质气 氧化还原电位
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701.3
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-13
• 第一章 绪论13-30
• 1.1 研究背景13
• 1.2 脱硫方法简介13-23
• 1.2.1 干法脱硫14-17
• 1.2.2 湿法脱硫17-23
• 1.2.3 生物脱硫23
• 1.3 络合铁法脱硫工艺研究现状23-27
• 1.3.1 络合铁法脱硫机理24-25
• 1.3.2 络合铁法脱硫技术发展趋势25-27
• 1.4 论文选题目的和研究内容27-30
• 1.4.1 选题目的27-28
• 1.4.2 研究内容28-30
• 第二章 选择性吸收的过程分析及实验方法30-46
• 2.1 H_2S和CO_2在水溶液中的状态变化30-34
• 2.1.1 溶解30-32
• 2.1.2 电离32-34
• 2.1.3 氧化还原34
• 2.2 实验方法34-38
• 2.2.1 实验装置34-35
• 2.2.2 测量方法35-37
• 2.2.3 试剂与仪器37-38
• 2.3 碱性溶液的选择性吸收38-44
• 2.3.1 NaOH溶液的选择性吸收38-40
• 2.3.2 Na_2CO_3溶液的选择性吸收40-44
• 2.4 络合铁脱硫液的选择性吸收44-45
• 2.5 本章小结45-46
• 第三章 络合铁溶液选择性吸收实验46-69
• 3.1 实验条件的确定46-48
• 3.1.1 络合剂的选择46-47
• 3.1.2 实验条件47-48
• 3.2 EDTA-Fe体系选择性脱硫实验48-52
• 3.2.1 pH和铁浓度的影响48-49
• 3.2.2 气液比G/L的影响49-52
• 3.3 CA-Fe体系选择性脱硫实验52-56
• 3.3.1 实验结果52-54
• 3.3.2 实验现象分析54-56
• 3.4 EDTA/CA-Fe复配体系56-62
• 3.4.1 EDTA和CA的复配56-60
• 3.4.2 EDTA/CA-Fe脱硫条件优化60-62
• 3.5 填料的影响62-64
• 3.6 不同碱液的影响64-67
• 3.7 本章小结67-69
• 第四章 氧化还原电位对选择性吸收的影响69-77
• 4.1 脱硫过程中电位的变化71-72
• 4.2 不同配比络合铁电位比较72-73
• 4.3 其他氧化剂的比较73-75
• 4.4 本章小结75-77
• 第五章 结论与展望77-79
• 5.1 结论77-78
• 5.2 问题与展望78-79
• 参考文献79-85
• 攻读学位期间发表的论文85-86
• 致谢86-87

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本文编号：977571