基于POC和SCR技术降低车用柴油机颗粒物和氮氧化物排放的研究

发布时间：2016-11-25 09:43

  本文关键词：基于POC和SCR技术降低车用柴油机颗粒物和氮氧化物排放的研究，由笔耕文化传播整理发布。

《山东大学》 2015年

基于POC和SCR技术降低车用柴油机颗粒物和氮氧化物排放的研究

刘洋  

【摘要】：POC和SCR是目前国内柴油机实际应用较广泛的PM和NOx去除技术方案,其可使柴油机尾气排放满足国Ⅳ及以上法规要求。将POC和SCR技术进行组合以应用于柴油机尾气后处理可在不依赖发动机机内净化的基础上同时完成PM和NOx的去除,具有良好的经济性,且对发动机改造依赖少,非常适合在非电控柴油机上应用以完成发动机的排放升级工作。但目前对上述组合后处理系统的研究偏少,尤其对于影响柴油机用SCR催化剂和POC转化器性能的关键因素的试验研究鲜有报道。因此,本文将对POC/SCR组合后处理系统进行系统研究,分别从SCR催化剂、POC转化器、POC/SCR组合设计模拟分析方面出发,全面优化系统各单元的综合性能,最终在一台典型的非电控柴油机上进行排放验证,获取最佳布置方案,使发动机排放满足国V法规要求。首先对SCR系统的核心部件——SCR催化剂进行了全面性能优化考察,对比了不同TiO2材料(掺WO3或SiO2)、活性组分V2O5含量、粘结剂用量及涂覆量方面对钒基催化剂制备过程影响,基于小样评价试验及涂层牢固度测试结果确定了上述各项参数的最佳值,进而确定了试验用自制钒基SCR催化剂配方,即采用掺10%WO3的TiO2粉体为载体材料,控制V2O5含量、SiO2含量和涂覆量分别为3%、10%和200 g/L。之后以国外催化剂作为参比对象,在小样评价台上进行了催化剂的新鲜态、水热老化态和硫老化态性能评价。试验结果发现自制的催化剂和国外催化剂整体的活性相当,分别略占据低/高温优势；水热老化对催化性能劣化影响较大；而硫老化对两组催化剂性能几乎无影响。发动机台架排放试验结果表明自制催化剂在ESC测试中的NOx转化率略低于国外催化剂；但在ETC测试中则较国外催化剂高,可归因于ESC测试整体温度较ETC高,致国外催化剂占优,在单点试验中也得到了验证。快速老化试验结果显示自制催化剂的劣化率要略高于国外催化剂,但两组催化剂的耐久态均能使发动机排放满足国Ⅳ标准要求。研究还从化学角度出发建立了催化剂综合性能与其结构组成的构效关系,其中,对NOx催化性能-结构关系分析表明,催化剂中V2O5含量可影响催化剂的温度窗口偏移,高V2O5含量利于低温活性。对催化剂耐久性能-结构关系分析表明,水热老化对催化剂的劣化主要表现在催化剂BET值的损失率上,而BET损失又与催化剂组分中V2O5和SiO2含量相关。V2O5含量过高将会导致催化剂老化过程中的BET值损失率上升,使性能劣化率升高；但V2O5含量的增加可提高催化剂的低温转化效率。Si02的影响则在于提高催化剂新鲜态的BET值,扩宽催化剂的劣化承受空间,但添加过量则会导致催化活性位点数减少,催化剂活性下降。因此在实际催化剂制备过程中应根据所匹配发动机的实际工况权衡考虑V205和Si02的含量。针对POC的研究分为金属和陶瓷POC的PM去除性能优化及二者的综合性能对比两方面。试验均在发动机台架上进行。研究基于金属丝网缠绕方式及波纹网高度对金属基POC制备方案进行了优化设计,根据台架ESC及ETC测试结果确定了最优制备方案,即采用两平一波方式缠绕,金属波纹网高度定为1.3 mm；从载体目数及布置方式对陶瓷POC选型方案进行了优化,以ESC和ETC测试结果为评判依据,确定了最优陶瓷POC制备方案,即采用300目载体,2小块布置(直径*高度：143.8*76.2 2块)。之后对最优金属和陶瓷基POC方案进行了全面比较,结果显示两种材料POC均可使发动机排放满足国Ⅳ法规要求；金属POC的颗粒排放较陶瓷POC更低,而排气背压和最大颗粒承载量较陶瓷POC高；陶瓷POC在抗烧损能力上要强于金属POC,因此前者的稳定性要好于后者。由于POC/SCR组合后处理系统对POC转化器的稳定性有着很高的要求,因此决定选用陶瓷POC作为组合后处理系统POC方案。最后基于排放性能及排气背压对陶瓷POC上催化涂层的涂覆量进行了优化设计,确定了最优涂覆量(10 g/L)。针对POC/SCR的后处理方式进行了封装设计。将催化转化器分成前后级：前级催化转化器为DOC+POC两个载体；后级催化转化器为两个SCR载体。利用评价载体前端面气流均匀性的指标提出评价气流和还原剂分布的接受标准,通过CFD仿真分析对催化转化器的结构进行了优化设计,其均匀性系数分别为0.95和0.90,整体催化转化器背压小于25 kPa。针对前级催化转化器DOC载体前的均匀性,设计变密度混合器,使气流均匀性系数达到接受标准；针对后级催化转化器的第一个SCR载体前的均匀性,合理排布堵盖小孔孔径及排布位置,使气流均匀性系数达到接受标准。将前后级分开进行CFD计算与将前后级合并起来进行CFD计算,通过结果对比可得两者差异很小,针对“一”字型产品结构改型验证时可分块进行CFD计算验证,缩短计算时间。最后进行了瞬态喷雾分析,结构优化后的催化转化器在均匀性和背压方面均满足设计要求。最后以493非电控柴油机为测试对象,在台架上开展了POC/SCR组合后处理系统的排放性能试验。试验结果显示应用POC或SCR单后处理系统仅能使NOx和PM污染物中的一种满足国V排放法规,另一种污染物排放则不能。POC+SCR组合后处理系统在排放测试中对NOx和PM均表现出较高的去除效率,使发动机的ESC和ETC排放完全满足国V标准要求。对POC的被动再生过程研究表明,POC置于SCR系统前可保证POC入口处的NO2量能满足POC的连续被动再生要求；因此最终确定POC+SCR是本试验发动机的最佳后处理布置方式。之后对POC+SCR组合后处理系统进行了WHTC测试,结果表明应用上述组合后处理系统后试验发动机的NOx和PM排放可满足HJ689-2014法规第V阶段限值要求。最后进行了发动机200 h耐久循环试验,耐久后发动机的ESC和ETC排放仍可满足国V阶段要求；而WHTC测试的NOx排放值超出第V阶段限值要求,但应用本组合后处理系统的非电控柴油机仍然可应用于第V阶段非城市用柴油车辆上。系统排气背压在耐久测试过程中整体稳定且始终小于25 kPa,对发动机性能影响较小。

【关键词】：
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：U464.172;X734.2
【目录】：

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本文编号：191709