基于超高分辨FT-ICR MS表征复杂基质样品中有机化合物分子特征研究
发布时间：2021-10-14 20:37
复杂基质中有机物的分子表征一直是分析研究领域的难题。基质中有机物的组成极其复杂,种类数以万计且物理化学性质分布宽泛。传统的表征手段如色谱分离结合质谱（Mass Spectrometry,MS）分析策略,由于设备固有的低分辨缺陷,不足以对复杂基质中的有机物进行分子水平的表征。随着质谱技术的进步,高分辨质谱（High Resolution Mass Spectrometry,HRMS）在众多科学领域逐渐得到普及和应用。复杂基质中有机物分子特征表征、新型有机污染物的筛查和识别、环境迁移转化过程中有机物组成和物质结构变化已成为环境科学领域的研究热点。本研究借助超高分辨傅里叶变换离子回旋共振质谱（Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry,FT-ICR MS）,构建 了基于有机物精确质量和精细同位素结构的分子表征方法框架,并对复杂基质（表面处理剂、表层水体及大气气溶胶）有机物分子组成以及环境过程（氧化过程、光降解过程及云处理过程）中分子特征变化开展进一步研究。本论文主要研究内容总结如下:第一部分,总结了复杂基质有机物的分...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：170 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 概述
1.2 有机物分类、环境赋存和环境行为
1.2.1 有机物分类
1.2.2 有机物环境赋存
1.2.3 有机物环境行为
1.3 复杂基质有机物常用分析技术
1.3.1 元素分析
1.3.2 有机碳分析
1.3.3 色谱分析
1.3.4 光谱分析
1.4 复杂基质有机物质谱表征技术
1.4.1 离子源
1.4.2 高分辨质谱
1.4.3 串联质谱技术
1.5 FT-ICR MS
1.5.1 FT-ICR MS原理
1.5.2 FT-ICR MS数据处理及分析策略
1.5.3 FT-ICR MS应用
1.6 复杂基质样品有机物前处理技术
1.6.1 直接/稀释进样
1.6.2 固相萃取
1.6.3 官能团衍生化
1.6.4 组分预分离
1.7 本研究的主要内容
1.8 本研究的创新点和科学意义
1.8.1 本研究的创新点
1.8.2 本研究的科学意义
第2章 多氟烷基硅烷表征识别及其降解潜力研究
2.1 引言
2.2 实验方法部分
2.2.1 试剂与材料
2.2.2 FT-ICR MS分析
2.2.3 PFASis标准曲线建立
2.2.4 PFASis自由基氧化实验(TOP Assay)
2.2.5 PFCAs固相萃取方法
2.2.6 PFCAs定量分析方法
2.2.7 PFASis模拟光照降解实验(Photodegradation Assay)
2.3 结果与讨论
2.3.1 PFASis超高分辨FT-ICR MS分析方法
2.3.2 抗指纹液产品中PFASis分析
2.3.3 PFASis自由基氧化降解(TOP Assay)
2.3.4 PFASis模拟光照降解(Photodegradation Assay)
2.4 本章小结
第3章 Ag_2SNPs对表层水体中DOM光化学降解的影响
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 试剂与材料
3.2.2 DOM模拟光照降解
3.2.3 DOM固相萃取前处理流程
3.2.4 FT-ICR MS分析
3.3 结果与讨论
3.3.1 DOM分子组成与分子特征
3.3.2 DOM光化学过程分子组成与分子特征变化
3.3.3 Ag2SNPs对DOM光化学过程碳含量的影响
3.3.4 Ag2SNPs对DOM光化学过程分子组成与分子特征的影响
3.4 本章小结
第4章 云处理过程对大气含氮有机物形成与转化的影响
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 试剂与材料
4.2.2 大气样品采集
4.2.3 大气样品前处理
4.2.4 FT-ICR MS分析
4.2.5 CHON形成路径及其前体物匹配策略
4.3 结果与讨论
4.3.1 典型云处理过程事件
4.3.2 生物源SOA
4.3.3 大气含氮有机物
4.3.4 CHON生物源形成路径
4.3.5 云处理过程对CHON的影响
4.4 本章小结
第5章 全文总结与展望
5.1 全文总结
5.2 展望
参考文献
符号及缩写说明
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果
学位论文评阅及答辩情况表
本文编号：3436793
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：170 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 概述
1.2 有机物分类、环境赋存和环境行为
1.2.1 有机物分类
1.2.2 有机物环境赋存
1.2.3 有机物环境行为
1.3 复杂基质有机物常用分析技术
1.3.1 元素分析
1.3.2 有机碳分析
1.3.3 色谱分析
1.3.4 光谱分析
1.4 复杂基质有机物质谱表征技术
1.4.1 离子源
1.4.2 高分辨质谱
1.4.3 串联质谱技术
1.5 FT-ICR MS
1.5.1 FT-ICR MS原理
1.5.2 FT-ICR MS数据处理及分析策略
1.5.3 FT-ICR MS应用
1.6 复杂基质样品有机物前处理技术
1.6.1 直接/稀释进样
1.6.2 固相萃取
1.6.3 官能团衍生化
1.6.4 组分预分离
1.7 本研究的主要内容
1.8 本研究的创新点和科学意义
1.8.1 本研究的创新点
1.8.2 本研究的科学意义
第2章 多氟烷基硅烷表征识别及其降解潜力研究
2.1 引言
2.2 实验方法部分
2.2.1 试剂与材料
2.2.2 FT-ICR MS分析
2.2.3 PFASis标准曲线建立
2.2.4 PFASis自由基氧化实验(TOP Assay)
2.2.5 PFCAs固相萃取方法
2.2.6 PFCAs定量分析方法
2.2.7 PFASis模拟光照降解实验(Photodegradation Assay)
2.3 结果与讨论
2.3.1 PFASis超高分辨FT-ICR MS分析方法
2.3.2 抗指纹液产品中PFASis分析
2.3.3 PFASis自由基氧化降解(TOP Assay)
2.3.4 PFASis模拟光照降解(Photodegradation Assay)
2.4 本章小结
第3章 Ag_2SNPs对表层水体中DOM光化学降解的影响
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 试剂与材料
3.2.2 DOM模拟光照降解
3.2.3 DOM固相萃取前处理流程
3.2.4 FT-ICR MS分析
3.3 结果与讨论
3.3.1 DOM分子组成与分子特征
3.3.2 DOM光化学过程分子组成与分子特征变化
3.3.3 Ag2SNPs对DOM光化学过程碳含量的影响
3.3.4 Ag2SNPs对DOM光化学过程分子组成与分子特征的影响
3.4 本章小结
第4章 云处理过程对大气含氮有机物形成与转化的影响
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 试剂与材料
4.2.2 大气样品采集
4.2.3 大气样品前处理
4.2.4 FT-ICR MS分析
4.2.5 CHON形成路径及其前体物匹配策略
4.3 结果与讨论
4.3.1 典型云处理过程事件
4.3.2 生物源SOA
4.3.3 大气含氮有机物
4.3.4 CHON生物源形成路径
4.3.5 云处理过程对CHON的影响
4.4 本章小结
第5章 全文总结与展望
5.1 全文总结
5.2 展望
参考文献
符号及缩写说明
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果
学位论文评阅及答辩情况表
本文编号：3436793
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