H 2 O分子的光解动力学研究
发布时间：2021-11-18 05:09
水分子在地球大气以及星际空间中广泛存在,因而水分子的光化学是地球大气以及星际空间中很重要的过程。此外,水分子在不同的电子激发态解离时有不同的解离过程,因此水分子的光解为我们研究非绝热解离机理提供了一个经典的研究体系。过去几十年,水分子的光解无论是实验还是理论计算,都得到了大量研究。然而,由于VUV光源的缺乏,λ<120 nm波段水分子的光解动力学截止到论文写作的时间还无法得到研究。2017年初大连相干光源成功建成出光,为我们研究小分子VUV波段的光解动力学带来了契机。本论文中,我们将H原子高里德堡标识飞行时间质谱与自由电子激光结合,系统地研究了水分子在VUV波段的光解动力学,观测到许多新颖的动力学现象。水分子在122 nm附近的吸收峰,归属为D1A1态,我们分别在122.12 nm和121.95 nm波长下研究了 H2O分子和D2O分子D1A1态的光解动力学,发现动力学图像与直接在B态势能面上解离的一致。我们获得了分支比OH（A）/OH（X）和OD（A）/OD（X）分别为1.0/3.0和1.0/2.2,这个结果更加接近于前人的理论预测值。水分子在117.5 nm和115.2 nm...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：155 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图２．１?Ｋｒ原子能级图，以及四波混频效应示意图
次提出，并在１９７６年在斯坦福大学实现了远??红外自由电子激光，观察到了?１０．６ｐｍ波长的光放大，之后许多国家都开展了自??由电子激光的理论与实验研宄。最近，大连相干光源（Ｄａｌｉａｎ?Ｃｏｈｅｒｅｎｔ?Ｌｉｇｈｔ?Ｓｏｕｒｃｅ，??ＤＣＬＳ）成功在大连建成出光，ＤＣＬＳ以高增益谐波产生［７５］?（ｈｉｇｈ?ｇａｉｎ?ｈａｒｍｏｎｉｃ??ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ，?ＨＧＨＧ）的模式运行，即将一束种子激光注入波荡器与电子束发生作??用产生激光。??ｓｅｅｄ入，＝妒１５＾??＼?＾??图２．２?ＶＵＶ－ＦＥＬ光束线示意图。??Ｆｉｇｕｒｅ?２．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆｔｈｅＶＵＶ－ＦＥＬｂｅａｍ?ｌｉｎｅ??种子激光（２４０＜？＾＾＜３６〇１１１１１）由皮秒钛宝石激光器产生。电子束由光电阴??极射频枪产生，并通过７个加速器加速到束能量为一３００?ＭｅＶ，束电荷为５００?ｐＣ。??辐射器被调谐到种子波长的ｎ次谐波，微束光束通过辐射器后将产生发射波长为??ｈｃｅｄ／ｎ的相千ＦＥＬ福射。优化线性加速器可产生具有约１．５?ｍｎｒｍｒａｄ发散角、??￣１％。预计能量展宽和脉宽￣１．５?ｐｓ的高质量光束。ＶＵＶ－ＦＥＬ当前以１０?Ｈｚ的重复??频率运行，最大脉冲能量为一５０００，并且波长在５０＜Ｘ＜１５０ｎｍ的范围内连续可??调，典型的光谱线宽为一５０ｃｍ－１。??１１??
?第二章实验方法和实验装置???２．２氢原子高里德堡标识飞行时间质谱（ＨＲＴＯＦ）??１＋１’?ＲＥＭＰＩ?Ｒｙｄｂｅｒｇ?Ｔａｇｇｉｎｇ??Ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎ?Ｌｉｍｉｔ??ｎ＝３０￣９０???ｎ＝３??ＵＶ?３６５?ｎｍ??ＣＴ?＝?￣?１?＊?１０１８?ｃｍ２?????ｎ＝２??Ｌｙｍａｎ－ａ?１２１．５６６?ｎｍ??〇?＝?￣?３?＊?１０１Ｓ?ｃｍ２????ｎ＝ｌ??图２．３?Ｈ原子能级图，以及１＋１’ＲＥＭＰ丨探测和ＨＲＴＯＦ探测示意图。??Ｆｉｇｕｒｅ?２．３?Ｔｈｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｌｅｖｅｌｓ?ｏｆ?Ｈ?ａｔｏｍ?ａｎｄ?ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｆｉｇｕｒｅｓ?ｏｆ?ｌ＋ｌｒ?ＲＥＭＰＩ?ａｎｄ?Ｒｙｄｂｅｒｇ??“Ｔａｇｇｉｎｇ”?ｏｆ?Ｈ?ａｔｏｍ．??氢原子（Ｈ）由一个质子和一个电子构成，是自然界中最简单的原子，但由??于其非常高的电离能（ＩＥ＝１３．５９８?ｅＶ），使得Ｈ原子的探测一直以来是个挑战。??上世纪８０年代之前，Ｈ原子的探测方法主要为电子轰击电离法［７６，７７］，该方法同??时也会电离并探测真空腔体中的Ｈ背底，所以得到的实验结果信噪比差，探测??灵敏度低。后来可调谐染料激光器，以及非线性倍频晶体（ＫＤＰ，?ＢＢＯ，?ＬＢＯ等）??的发展，使得桌面激光器能够直接产生波长短至１８５?ｎｍ的深紫外激光（ＵＶ），??基于此，科学家们发展了?２＋１共振增强多光子电离［７８】（ＲＥＭＰＩ）的方法，该方??法先用２４３．２?ｎｍ的光把Ｈ从ｎ＝ｌ双光子激发到ｎ＝２，紧接着Ｈ原子再吸收一个??２４３．２ｎｍ的光子而发生电离，由于该方法是多光子激发，效率较低。利用四波混??
【参考文献】：
期刊论文
[1]甲基自由基在212．5nm的光分解:母体内能态的激发对产物态分布的影响（英文）[J]. 吴国荣,张竟辉,Steven A．Harich,杨学明. Chinese Journal of Chemical Physics. 2006(02)
本文编号：3502272
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：155 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图２．１?Ｋｒ原子能级图，以及四波混频效应示意图
次提出，并在１９７６年在斯坦福大学实现了远??红外自由电子激光，观察到了?１０．６ｐｍ波长的光放大，之后许多国家都开展了自??由电子激光的理论与实验研宄。最近，大连相干光源（Ｄａｌｉａｎ?Ｃｏｈｅｒｅｎｔ?Ｌｉｇｈｔ?Ｓｏｕｒｃｅ，??ＤＣＬＳ）成功在大连建成出光，ＤＣＬＳ以高增益谐波产生［７５］?（ｈｉｇｈ?ｇａｉｎ?ｈａｒｍｏｎｉｃ??ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ，?ＨＧＨＧ）的模式运行，即将一束种子激光注入波荡器与电子束发生作??用产生激光。??ｓｅｅｄ入，＝妒１５＾??＼?＾??图２．２?ＶＵＶ－ＦＥＬ光束线示意图。??Ｆｉｇｕｒｅ?２．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆｔｈｅＶＵＶ－ＦＥＬｂｅａｍ?ｌｉｎｅ??种子激光（２４０＜？＾＾＜３６〇１１１１１）由皮秒钛宝石激光器产生。电子束由光电阴??极射频枪产生，并通过７个加速器加速到束能量为一３００?ＭｅＶ，束电荷为５００?ｐＣ。??辐射器被调谐到种子波长的ｎ次谐波，微束光束通过辐射器后将产生发射波长为??ｈｃｅｄ／ｎ的相千ＦＥＬ福射。优化线性加速器可产生具有约１．５?ｍｎｒｍｒａｄ发散角、??￣１％。预计能量展宽和脉宽￣１．５?ｐｓ的高质量光束。ＶＵＶ－ＦＥＬ当前以１０?Ｈｚ的重复??频率运行，最大脉冲能量为一５０００，并且波长在５０＜Ｘ＜１５０ｎｍ的范围内连续可??调，典型的光谱线宽为一５０ｃｍ－１。??１１??
?第二章实验方法和实验装置???２．２氢原子高里德堡标识飞行时间质谱（ＨＲＴＯＦ）??１＋１’?ＲＥＭＰＩ?Ｒｙｄｂｅｒｇ?Ｔａｇｇｉｎｇ??Ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎ?Ｌｉｍｉｔ??ｎ＝３０￣９０???ｎ＝３??ＵＶ?３６５?ｎｍ??ＣＴ?＝?￣?１?＊?１０１８?ｃｍ２?????ｎ＝２??Ｌｙｍａｎ－ａ?１２１．５６６?ｎｍ??〇?＝?￣?３?＊?１０１Ｓ?ｃｍ２????ｎ＝ｌ??图２．３?Ｈ原子能级图，以及１＋１’ＲＥＭＰ丨探测和ＨＲＴＯＦ探测示意图。??Ｆｉｇｕｒｅ?２．３?Ｔｈｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｌｅｖｅｌｓ?ｏｆ?Ｈ?ａｔｏｍ?ａｎｄ?ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｆｉｇｕｒｅｓ?ｏｆ?ｌ＋ｌｒ?ＲＥＭＰＩ?ａｎｄ?Ｒｙｄｂｅｒｇ??“Ｔａｇｇｉｎｇ”?ｏｆ?Ｈ?ａｔｏｍ．??氢原子（Ｈ）由一个质子和一个电子构成，是自然界中最简单的原子，但由??于其非常高的电离能（ＩＥ＝１３．５９８?ｅＶ），使得Ｈ原子的探测一直以来是个挑战。??上世纪８０年代之前，Ｈ原子的探测方法主要为电子轰击电离法［７６，７７］，该方法同??时也会电离并探测真空腔体中的Ｈ背底，所以得到的实验结果信噪比差，探测??灵敏度低。后来可调谐染料激光器，以及非线性倍频晶体（ＫＤＰ，?ＢＢＯ，?ＬＢＯ等）??的发展，使得桌面激光器能够直接产生波长短至１８５?ｎｍ的深紫外激光（ＵＶ），??基于此，科学家们发展了?２＋１共振增强多光子电离［７８】（ＲＥＭＰＩ）的方法，该方??法先用２４３．２?ｎｍ的光把Ｈ从ｎ＝ｌ双光子激发到ｎ＝２，紧接着Ｈ原子再吸收一个??２４３．２ｎｍ的光子而发生电离，由于该方法是多光子激发，效率较低。利用四波混??
【参考文献】：
期刊论文
[1]甲基自由基在212．5nm的光分解:母体内能态的激发对产物态分布的影响（英文）[J]. 吴国荣,张竟辉,Steven A．Harich,杨学明. Chinese Journal of Chemical Physics. 2006(02)
本文编号：3502272
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