纳米薄膜中的电磁波与原子团簇中的等离激元研究

发布时间：2018-01-01 07:13

本文关键词：纳米薄膜中的电磁波与原子团簇中的等离激元研究　出处：《湖南大学》2016年博士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：表面等离激元是光和金属表面电子相互作用形成的一种表面电磁模式,它的形成总是伴随着显著的消光特性、局域场增强特性和突破衍射极限特性,使其在纳米传感、生物成像以及光学隐身等现代科技中扮演着重要角色。目前,在原子团簇和纳米系统中,人们分别采用密度泛函理论和Hydrodynamical Drude模型研究表面等离激元。本论文中,一方面,我们利用基于量子理论获得的非局域电导率代替Hydrodynamical Drude模型,研究了非局域效应对金属薄膜光学性质的影响,这种方法可以克服Hydrodynamical Drude模型在描述纳米系统输运特性方面的不足;另一方面,我们利用基于密度泛函理论和自洽线性响应近似推导出的等离激元本征方程代替密度泛函理论,研究了原子团簇中的等离激元,这种方法可以克服在使用密度泛函理论寻找等离基元模式时系统亦受外加电场影响而使一些模式不能被发现的局限性。具体来说,我们做了以下几方面的研究:(1)基于量子理论获得的非局域电导率,研究了S极化波入射下的空气-金属薄膜-空气结构中金属薄膜的光学性质。在吸收系数对频率和薄膜厚度的依赖性研究中,我们发现在没有等离激元激发和电子散射的情况下,非局域响应理论仍然可以通过电子-空穴对的激发吸收能量,而局域响应理论却只能提供零吸收的结果。在电场和电流分布的研究中,我们发现,在两种响应理论下的电场分布相同时,表面区域的电流分布仍会出现非常明显的差异,这形象的反映了表面对系统性质的影响。在金属薄膜内平均能流密度分布的研究中,我们发现非局域响应理论下的能流密度显示出了奇异的振荡,而局域响应理论下的能流却没有振荡。进一步的研究显示,能流的奇异振荡源于电场在薄膜的一些区域对电流做负功。(2)众所周知,S极化波不能激发薄膜系统的等离激元,但是P极化波可以。因而P极化波入射下的薄膜系统将有更加丰富和有意义的光学性质,这值得我们做进一步的研究。正因如此,我们接着研究了P极化波入射下石英-金属薄膜-空气结构中金属薄膜的光学性质。在吸收谱的研究中,表面等离激元的共振吸收峰被发现。通过吸收峰对金属薄膜厚度的依赖性研究,我们发现,随着金属薄膜厚度的减小,特别是在20nm以下,非局域效应对表面等离激元有非常明显的影响。在金属薄膜内平均能流密度分布的研究中,我们发现,像在S极化波入射下的情况一样,由于电场在金属薄膜内的一些区域对电流做负功,非局域响应理论下的能流密度显示出了奇异的振荡。在吸收系数和薄膜表面电荷随频率的变化研究中,我们发现吸收峰和电荷峰对应着相同的频率。这说明吸收峰源自SPP激发,SPP通过电荷振荡吸收了电磁波的能量。金属薄膜内电荷和电场的分布显示:在SPP共振激发时薄膜下表面处的电荷和电场总是远大于上面的,这说明SPP共振发生在薄膜的下表面。(3)基于含时密度泛函理论和线性响应理论,推导了方形和圆形原子团簇系统的等离激元本征方程。分别利用本征方程和能量损耗谱研究了系统可维持的等离激元模式。结果显示,利用能量损耗谱寻找等离激元时,一些等离激元模式会因没有被外场激发而不能被找到,而利用本征方程方法,则可找到所有的等离激元。等离激元电荷分布的研究显示,方形和圆形原子团簇中存在标志偶极等离激元的反对称电荷分布,和标志四极等离激元的对称性电荷分布。能量损耗谱的研究显示:随着系统尺寸的增大,等离激元的个数增多,主等离激元(损耗能力较强的等离激元)的共振频率发生红移。此外,在矩形原子团簇的研究中,我们发现随着系统长度的增加,纵向等离激元的频率逐渐减小,而横向等离激元的频率逐渐增大,最后趋于常数。电荷分布显示,横向等离激元随着系统长度的增大,逐渐地演化成了两端模式(或表面模式)和中心模式。
[Abstract]:In this paper , we have studied the influence of non - local area effect on the optical properties of metal thin films by using density functional theory and self - consistent linear response approximation . In this paper , we find that the non - local response theory can only provide the results of zero absorption . In the study of electric field and current distribution , we find that the energy flow density in the non - local response theory can only provide zero absorption . In the study of the average energy density distribution in the metal thin film , we find that the energy flow in the non - local response theory is not oscillating . ( 2 ) It is well known that the S - polarized wave can not excite plasmon polariton of thin film system , but P - polarized wave can . So , as the thickness of the metal thin film decreases , it is found that , as the thickness of the metal thin film decreases , it is found that the absorption peak and the charge peak correspond to the same frequency .

【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O441.4;O484

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