基于液芯波导的双SERS基底芯片研究

发布时间：2018-03-24 09:14

本文选题：表增强拉曼光谱　切入点：液芯波导　出处：《重庆大学》2016年博士论文

【摘要】：对细菌、病毒、DNA和活体细胞等样本进行快速、准确、无损检测,在生命科学研究领域具有重要意义。表面增强拉曼光谱(Surface-enhanced Raman Spectroscopy,SERS)技术具有检测速度快、样品无需标记、检测灵敏度高等特点,能从分子水平反映样本的内部结构信息,是生命科学领域的重要检测分析工具。将SERS技术与微流体分析技术相结合的SERS芯片,利用微流体通道体积小和SERS检测灵敏度高的优势,可实现对微量、低浓度生物样本的检测。现有的SERS芯片存在激发光功率密度较大、重复性较差和集成度低等问题,难以满足生物样品分析需求。为此,本文提出一种将液芯波导、SERS基底及进出液通道集成一体的SERS芯片,通过减小液芯波导的损耗,增加光和样品分子的作用光程,增强拉曼信号;利用流动液体的平均作用改善信号重复性。最终实现低激发光功率密度、低损耗、高增强和可重复的集成SERS分析芯片,为生物样本的定量分析奠定基础。本论文主要研究液芯波导SERS芯片的相关理论、设计、加工制作及应用实验,具体研究内容如下:(1)建立了液芯波导前向传输SERS信号的理论模型。重点研究了液芯波导SERS芯片中金属颗粒的材料属性、几何结构、颗粒粒径和分布密度等对局域场增强系数的影响;采用传输矩阵法分析了对称液芯波导的损耗特性;深入研究输出SERS信号强度与液芯波导损耗系数的关系。研究表明:液芯波导中银纳米球粒径为50 nm,分布密度为11颗/μm2获得最大局域场增强;液芯波导最优长度约为损耗系数倒数的0.7倍;芯片中银颗粒密度随机分布时,前向散射检测方式比后向散射检测方式的重复性好。(2)提出了非全反射液芯波导SERS芯片和全反射液芯波导SERS芯片两种结构,并分别进行优化设计。对涂覆层材料、涂覆层厚度、波导截面积和SERS基底构型等参数优化设计结果表明:非全反射液芯波导采用100 nm厚的金反射薄膜和100μm宽的波导截面时,损耗系数为2×10-3 cm-1;全反射液芯波导涂覆层采用折射率1.29的特氟龙AF 2400,厚度大于5μm时,满足全反射条件,波导直径大于400μm损耗系数为1.457×10-3 cm-1;波导内壁和液芯核同时分布银颗粒的双SERS基底能获得最大局域增强系数86.3。(3)研究了液芯波导SERS芯片加工工艺,对两种芯片的工艺流程、工艺参数进行了优化。非全反射液芯波导SERS芯片采用单晶硅进行制作,设计了基于湿法腐蚀的沟道制作工艺,采用磁控溅射进行了100 nm反射金膜的制备,利用粘合工艺完成了沟道基底和盖片的封装,并将银溶胶与检测溶液混合加入到沟道中形成波导核。全反射液芯波导SERS芯片采用微丝塑模法在柔性聚合物PDMS上制作出圆形微通道,然后在微通道内镀AF 2400薄膜,最后将银溶胶沉积到波导内壁并注入到液芯核中形成波导核。成功研制了两种液芯波导SERS芯片样品,经表征非全反射液芯波导SERS芯片的损耗系数为3.1 cm-1,全反射液芯波导SERS芯片的损耗系数为1.1 cm-1。(4)液芯波导SERS芯片的性能测试和分析。搭建了透射式表面增强拉曼光谱测试系统,对液芯波导SERS芯片的最优长度、检出限、增强系数和重复性等关键性能指标进行了测试和分析。测试结果表明:非全反射液芯波导芯片和全反射液芯波导芯片最优长度分别为2 mm和7 mm,与理论分析符合较好;非全反射液芯波导SERS芯片在激发光功率密度为132 W/cm2条件下,实现对10 nM罗丹明6G溶液检测,全反射液芯波导SERS芯片在激发光功率密度为3.63 W/cm2条件下,检测10 nM罗丹明6G溶液拉曼信号强度是非全反射液芯波导SERS芯片检测强度的3倍;全反射液芯波导SERS芯片增强系数为2.5×105,信号重复性RSD为14.74%。(5)基于全反射液芯波导SERS芯片,开展了生物样本测试实验研究,实现了对5×10-7 M腺嘌呤溶液和3μL浓度为25μg/mL家蚕DNA溶液的检测,获得了清晰尖锐的拉曼谱峰。论文研制的非全反射和全反射液芯波导SERS芯片具有低损耗、低激发光功率密度、高增强的特点。特别是全反射液芯波导SERS芯片,与同类型的SERS芯片相比,检测极限量级相当,激发光功率密度降低了4个数量级,适合用于微量、低浓度生物样品溶液尤其是活性样本的测试分析。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TN402

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