陶瓷型脂质体基纳米复合物电极材料的制备及应用

发布时间：2018-04-22 22:01

本文选题：陶瓷型脂质体 + 金纳米粒子　；参考：《辽宁大学》2016年博士论文

【摘要】：电化学生物传感器由于其选择性好、灵敏度高、成本低以及检测方便等优势,在传感器领域处于重要地位,在环保、生物医药、工农业生产等众多行业中得到广泛应用。近年来,纳米复合材料的迅速发展以及在生物传感器中的不断应用,不仅提升了生物传感器的各种性能,而且扩展了生物传感器的应用范围。由于大多数酶的氧化还原中心被酶蛋白包裹,导致酶与电极表面的直接电子传输变得非常困难,因此,开发新型电极材料以提高酶与电极表面的直接电子传输变得尤为重要。陶瓷型脂质体(Cerasome)是一种新型的具有双分子膜和Si-O-Si表层结构的有机-无机杂化纳米材料,已经被证明可以用作电极材料固载酶并能够实现酶在电极表面的直接电子传输。然而,由于其表面的Si-O-Si结构,使得其导电性能一般,限制了其性能的发挥。本论文通过静电自组装方法,首次将Cerasome与其它具有良好导电性能的纳米材料复合,制备了具有良好导电性和生物相容性的新型纳米复合物,并将其应用于电化学传感,探讨了其在酶的固载、直接电化学性质及电催化等方面的性能,为构建第三代新型生物传感器提供了思路。论文具体工作主要包括以下内容：1、合成并构建了Cerasome(一).Cerasome(+12).Cerasome(+16)和脂质体Liposome(+16),利用静电吸附法将辣根过氧化酶(HRP)和葡萄糖氧化酶(GOD)固载在Cerasome(一)和Cerasome(+16)表面,构筑了HRP/Cerasome(-)/GC和GOD/Cerasome(+16)/GC修饰电极,采用电化学循环伏安法考察了修饰电极的电化学性能。实验结果表明,HRP/Cerasome(-)/GC修饰电极可以有效实现HRP与电极之间的直接电子传输,但是电流较弱；而GOD/Cerasome(+16)/GC修饰电极无直接电子传输。2、采用静电自组装技术,首次将带正电荷的聚合离子液体修饰的金纳米粒子(Au@PIL)与带负电荷的Cerasome(-)复合,制备了一种具有生物相容性和导电性的新型Au@PIL-Cerasome(-)纳米复合物。利用该复合物制备了Au@PIL-Cerasome(-)/GC修饰电极,并将呈负电性的HRP固载在其表面,构筑了新型HRP/Au@PIL-Cerasome(-)/GC修饰电极,利用循环伏安法研究了修饰电极的电化学性能。结果表明, 与HRP/Au@PIL/GC电极相比,HRP/Au@PIL-Cerasome(-)/GC修饰电极可以实现酶和电极之间的直接电子传输且对H202具有更好的电催化性能,同时也对NO2和O2显示出电催化活性。另外,利用带正电荷的琉基乙胺修饰的碲化镉量子点(QDs)和带负电荷的Cerasome(-)制备了QDs-Cerasome(-)复合物,并固载血红蛋白Hb构筑了修饰电极,利用循环伏安法研究了其对H202的催化行为。结果表明,该复合物修饰的电极同样比单组份修饰电极表现出更好的催化性能。3、利用静电自组装技术,分别将Cerasome(+16)和Liposome(+16)与羧基碳纳米管(CNT)复合,制备了Cerasome(+16)-CNT和Liposome(+16)-CNT复合物,并制备了Cerasome(+16)/CNT/GC和Liposome(+16)/CNT/GC修饰电极,利用循环伏安法研究了其电化学行为。研究结果表明Cerasome(+16)/CNT/GC和Liposome(+16)/CNT/GC修饰电极比Cerasome(+16)/GC和Liposome(+16)/GC修饰电极表现出更好的电子传输性和可逆性。利用层层静电自组装方法,将GOD固载在Cerasome(+16)/CNT/GC和Liposome(+16)/CNT/GC修饰电极表面,构筑了GOD/Cerasome(+16)/CNT/GC和GOD/Liposome(+16)/CNT/GC修饰电极,研究了其电化学行为和对葡萄糖的催化性质。结果显示,GOD在电极表面保持了其固有的生物活性并能实现与电极表面的直接电子传输,与GOD/Liposome(+16)/CNT/GC和GOD/CNT/GC修饰电极相比,GOD/Cerasome(+16)/CNT/GC修饰电极对葡萄糖的催化灵敏度更高,检测范围更宽。构筑了GOD/Cerasome(+12)/CNT/GC修饰电极,利用循环伏安法考察其对葡萄糖的催化性能,进而研究Cerasome双分子膜厚度对电极性能的影响,发现膜厚度对电极性能无影响。
[Abstract]:In recent years , it has been proved that the direct electron transport between the enzyme and the electrode is very difficult due to its high selectivity , high sensitivity , low cost and convenient detection . In recent years , it has been proved that the direct electron transport of the enzyme and the electrode surface has been very difficult . The results show that the HRP / Cermet ( - ) / GC modified electrode can effectively realize the direct electron transport between the HRP and the electrode , but the current is weaker .
A new type of Au @ PIL - Cermet ( - ) nanocomposite was prepared by cyclic voltammetry .

【学位授予单位】：辽宁大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1;TP212.3

【参考文献】