金属掺杂氧化锌基乙炔气体传感器的检测特性及气敏机理研究

发布时间：2017-01-03 14:15

  本文关键词：金属掺杂氧化锌基乙炔气体传感器的检测特性及气敏机理研究，由笔耕文化传播整理发布。

《重庆大学》 2015年

金属掺杂氧化锌基乙炔气体传感器的检测特性及气敏机理研究

高拓宇  

【摘要】：电力变压器油中溶解特征气体在线分析是目前在线诊断油浸式电力变压器早期潜伏性故障最有效的方法之一,而气体传感检测技术是油中溶解气体在线分析的核心,直接影响在线诊断的正确性。目前应用的气体传感器由于存在检测灵敏度低、易老化或中毒等特征,已经制约了气体在线监测技术的良好推广应用。持续深入研究气体传感技术并研制新型气体检测传感器对提升变压器油中溶解气体在线监测水平具有积极的意义。氧化锌(Zn O)作为开发最早、应用最广泛的半导体气敏材料之一,对油中溶解的几种特征气体均敏感,是目前实验研究及商业应用中最主要的敏感元件。针对乙炔(C2H2)气体是所有油中溶解特征气体中最能反映油浸式变压器内部放电故障以及金属掺杂能明显改善Zn O气体传感器检测特性的特征,论文依托国家自然科学基金项目(项目批准号:51277185),开展了金属掺杂Zn O基C2H2气体传感器的检测特性及气敏机理研究:制备了四种不同形貌以及金属镍(Ni)、银(Ag)掺杂的Zn O气体传感器,测试分析了对C2H2气体的温度特性、浓度特性、最小检测浓度、响应恢复特性、稳定性、选择性等气敏性能;基于密度泛函理论的第一性原理建立纯Zn O、金属Ni、Ag掺杂Zn O表面氧吸附模型和C2H2气体吸附模型,模拟了C2H2与Zn O材料表面反应的整个作用过程;从微观电子层面对Zn O掺杂特性和气体吸附特性进行了计算;结合宏观实验和微观仿真分析对Zn O基C2H2气敏传感器的气敏机理进行了深入研究,论文取得的主要成果如下:研究了不同形貌Zn O纳米粉体材料对C2H2气体的气敏性能;采用水热法制备了微球状、棒状、分层花状及分层海胆状的Zn O纳米粉体,基于实验室微量气体测试平台,测试研究了其对C2H2气体的检测特性,测试结果表明分层海胆状Zn O对C2H2气体具有较高的灵敏度、最低的工作温度和最快的响应-恢复时间。结合基于第一性原理建立的表面吸附模型研究了纤锌矿Zn O的气敏模拟机制:Zn O气敏性能的提高是由于分层海胆状Zn O材料具有更大的比表面积和更多的孔隙,提供了更多气体吸附的位置,为被测气体的扩散提供了良好的通道,增加了表面电荷转移的量,提高了表面电荷转移的速度。对不同形貌Zn O纳米粉体材料,材料表面电荷转移的量和速度是决定其对C2H2气体检测性能的主要因素。研究了金属镍(Ni)掺杂Zn O纳米粉体材料对C2H2气体的气敏性能;基于平面型微量气体测试平台,对C2H2气体进行气敏特性测试:所有掺杂样品的气敏性能较掺杂前都有所提高,特别6 mol%Ni掺杂量Zn O样品性能最佳,并对C2H2气体表现出良好的选择性。基于第一性原理建立了金属Ni掺杂Zn O(0001)面的掺杂模型、氧吸附以及C2H2分子吸附模型。结合实验测试结果与理论计算:掺杂Ni后Zn O(0001)面窄化的禁带减少了电子发生跃迁时所需的能量,降低了C2H2检测的工作温度,掺杂后增加的气体与材料表面的电荷转移量使材料接触C2H2气体后电阻变化更为显著,提升了对C2H2检测的灵敏度。研究了金属银(Ag)掺杂Zn O纳米粉体材料对C2H2气体的气敏性能;测试不同Ag掺杂浓度Zn O的C2H2气敏特性,发现掺杂10 mol%Ag的Zn O纳米棒对C2H2气体最佳工作温度更低、灵敏度更高、检测极限更小,能从一氧化碳、氢气中选择出C2H2。利用势垒模型解释了Ag掺杂Zn O气体传感器检测C2H2气体的气敏机理。基于第一性原理建立了Ag替换Zn位掺杂Zn O(0001)面的掺杂模型和氧吸附与C2H2吸附模型。对比试验现象与理论计算:受主能级的引入和禁带宽度的进一步窄化,降低了Zn O元件测试C2H2气体的工作温度,更高的吸附能增加了气体在表面吸附的稳定性,Ag元素的掺入为表面提供了更多可以发生转移的电荷容量,并且Zn O表面与气体发生了更多的电荷转移,使检测C2H2气体时的表面电阻变化加剧。这些微观结构变化共同作用是Ag元素掺杂宏观C2H2检测性能比Ni掺杂更高的原因。计算结果和检测结果相对应说明我们建立的模型用于解释掺杂Ag纤锌矿Zn O的气敏机理是可行的。论文研究了纯Zn O、金属Ni、Ag掺杂Zn O的C2H2气体的检测特性,基于密度泛函理论的第一性原理建立纯Zn O、金属Ni、Ag掺杂Zn O表面氧吸附模型和C2H2气体吸附模型,模拟了C2H2与Zn O材料表面反应的整个作用过程;建立了纤锌矿Zn O的C2H2气体气敏模拟机制,揭示了金属掺杂和采用不同金属掺杂的Zn O乙炔气敏传感器气敏性能提高的机理,为高性能半导体Zn O乙炔气敏传感器的研制提供了理论指导。

【关键词】：
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM41;TP212
【目录】：

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