用于LED的单一基质碳量子点荧光粉的合成与发光性能

发布时间：2019-09-17 17:52

【摘要】：发光二极管(LED)具有节能环保、高能效、寿命长和体积小等优点,成为替代传统照明技术的新一代固态光源。相对于LED用稀土和半导体量子点荧光粉而言,碳量子点(CQDs)具有发射光谱宽、光稳定性好、成本低和毒性低等优点,成为一种有发展潜力的LED新型荧光粉。然而,目前LED用CQDs的荧光量子效率(QY)较低,光谱组分红绿蓝光(RGB)比例也较低,会导致CQDs基LED器件的光效率和显示指数偏低。本论文旨在制备高QY和高RGB比例的单一基质CQDs荧光材料,分别以葡萄糖、抗坏血酸、水杨酸和硫代水杨酸为碳源,再加入不同添加剂聚乙二醇(PEG200)和乙二胺,合成荧光CQDs。通过对CQDs微观形貌、表面结构和光学性能进行分析,实现单一基质CQDs荧光粉在黄光和白光LED器件中的应用。主要研究内容如下:首先,以葡萄糖为碳源,PEG200为添加剂,采用一步水热法制得QY为3.5%和RGB比例达63.5%的单一基质的CQDs。讨论了葡萄糖浓度、反应时间、改性方式对CQDs荧光性能的影响。得出最佳反应条件:40 m L、5 mmol/L葡萄糖和5 m L PEG200,一步法水热180℃反应6 h。制得的CQDs发蓝光,平均粒径为4.0 nm。表面含有羟基、羧基等含氧官能团。CQDs具有激发波长依赖和p H独立的发射行为。单一基质CQDs基LED器件发冷白光,色坐标为(0.32,0.37),相关色温(CCT)为5584 K。其次,以抗坏血酸为碳源,乙二胺为添加剂,采用一步水热法制得QY为12.1%、RGB比例达78.4%、含氮CQDs(N-CQDs)。通过引入氮原子调控CQDs表面化学结构,能促进N-CQDs的QY的提高。讨论了反应温度、添加剂种类(乙二胺、对苯二胺)对N-CQDs荧光性能的影响。得出最佳反应条件:抗坏血酸为碳源、乙二胺为氮源,在90℃下一步水热反应2 h。制得的N-CQDs发绿光,平均粒径为6.2 nm,表面含有羟基、羧基、酰胺基等官能团。QY的提高可能是掺杂的N原子作用的结果;N-CQDs具有激发波长和p H独立的发射行为。单一基质N-CQDs基LED器件发黄光,色坐标为(0.48,0.45),CCT为3705 K。再次,含有芳环的水杨酸为碳源,乙二胺为添加剂,采用一步水热法制得QY为45.7%、RGB比例达70.8%、含氮N-CQDs。含芳香环结构的碳源可以加强N-CQDs表面的π共轭体系,促进N-CQDs的QY的提高。讨论反应温度、水杨酸和乙二胺配比对N-CQDs荧光性能的影响。得出最佳反应条件:反应温度为200℃,水杨酸与乙二胺摩尔比为1:3时,N-CQDs的QY最高为45.7%。QY的提高可能是掺杂的N原子和共轭芳环共同作用的结果。制得的N-CQDs发绿光,平均粒径为10.5 nm,表面含有羟基、酰胺基等官能团;具有激发依赖的发射行为。单一基质N-CQDs基LED器件的发黄白光,色坐标为(0.40,0.41),CCT为4305 K。最后,以含苯环的、含S官能团的硫代水杨酸为碳源,乙二胺为添加剂,采用一步水热法制得QY为51.4%、RGB比例达67.4%、含氮硫CQDs(NS-CQDs)。硫作为供电子原子,能够增强NS-CQDs表面的π共轭体系,促进NS-CQDs的QY的提高。讨论反应温度、硫代水杨酸和乙二胺配比对NS-CQDs荧光性能的影响。得出最佳反应条件:反应温度为200℃,硫代水杨酸与乙二胺摩尔比为1:3时,NS-CQDs的QY最高为51.4%。QY的提高可能是共轭芳环、N原子和S原子共同作用的结果。制得的NS-CQDs发蓝光,平均粒径为2.4 nm。含有羟基、酰胺基等官能团;具有激发波长独立的发射行为。单一基质NS-CQDs基LED器件发冷白光,色坐标为(0.34,0.38),CCT为5227 K。综上所述,具有芳环结构的碳源和氮硫原子的引入有利于CQDs的QY的提高。随氮原子、芳环结构、硫原子的依次引入,RGB比例先增加后降低。RGB不仅受CQDs能级的影响,还可能受CQDs粒径大小的影响。因此,期望通过调控CQDs的粒径,同时调控CQDs的内、外部结构,达到制备不同发光颜色的LED的目的。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TN104.3;TQ422

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