石墨烯的化学气相沉积及其在光电器件中的应用

发布时间：2017-03-21 08:07

  本文关键词：石墨烯的化学气相沉积及其在光电器件中的应用，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：石墨烯以其独特的光学和电学性质,在光电子和微电子器件中有着广泛的应用前景。在石墨烯众多制备方法中,化学气相外延(chemical vapor deposition,CVD)因其成本适中、所制备石墨烯质量好、层数可控等优点,成为石墨烯目前非常重要的制备方法。虽然各国科学家投入了巨大的精力研究石墨烯的相关技术,但无论石墨烯在制备上还是在器件应用上仍有许多问题需要解决。本论文采用冷壁垂直CVD方法制备石墨烯,该方法可快速升温降温,垂直供气,可以急剧缩短石墨烯的生长时间,而保持较高的质量。针对如何提高石墨烯的导电性和稳定性,石墨烯的转移工艺易造成破损和沾污,以及与半导体材料欧姆接触等关键问题,开展液态铜上的石墨烯CVD生长、免转移石墨烯直接CVD生长、改善石墨烯与pGaN的欧姆接触等研究,并探究将石墨烯应用于GaN LED和GaN紫外探测器。获得了高质量的石墨烯,扩展了其在光电子器件中的应用。本论文主要工作如下:1)研究在铜箔和铂箔上制备单层石墨烯的技术,并且利用改进鼓泡法,将铂箔上所生长的石墨烯转移到SiO2/Si衬底上。因为硅镀铜的表面比常规铜箔更平整,易获得高质量的石墨烯,研究了在硅镀铜上石墨烯生长技术,得到了拉曼光谱无D峰,2D/G强度比值为4.1的高质量单层石墨烯。为了解决硅镀铜上石墨烯转移的问题,研究了一种极其方便的硅镀铜上“自分离”石墨烯的转移方法,这一方法使大面积转移硅镀铜上石墨烯成为可能。由于固态铜箔的表面粗糙度较大,铜在熔融状态下可以消除固态铜表面的晶界,利于大单晶生长。因此研究了在液态铜上石墨烯生长技术,获得了上百微米的大单晶,得到了拉曼光谱2D/G强度比值为3.1的高质量单层石墨烯。2)石墨烯作为透明导电层在GaN LED应用中,以金属箔片作为催化剂生长的石墨烯转移会带来一些问题,影响器件性能的提高。我们进行石墨烯免转移直接在目标衬底上CVD生长的研究。发现在GaN外延片表面预先溅射淀积3-5nm的镍,在800℃时就可以在GaN外延片表面直接沉积石墨烯。这样既避免了石墨烯转移,也保证了较好的欧姆接触。同时,相对低的生长温度也可保证外延片的性能不受影响,有较好的应用前景。利用铜作为催化剂,尝试了二次催化实验,发现在已经完成生长的石墨烯之上溅射一层铜,高温加热之后可以改善已直接生长的石墨烯的质量。3)为拓展石墨烯在GaN LED中的应用,进行改善石墨烯与pGaN的欧姆接触及提高石墨烯稳定性的研究。使用纳米ITO薄层作为插入层,极大的改善了石墨烯与pGaN的接触,几乎不影响透光率。在文献报道中,发现石墨烯-GaN LED有失效的问题,但是对于这一问题并没有做出深入的研究。本文通过石墨烯的热稳定性研究来探索了石墨烯-GaN LED的失效机理,制备出了可以长时间稳定工作的器件。4)表面微结构是提高LED出光效率的有力措施。研究了纳米柱GaN LED。使用石墨烯作为透明导电层可以简化纳米柱LED制作工艺,充分发挥悬浮石墨烯超高电导率的优势,改善GaN LED电流扩展。因此研究了石墨烯在纳米柱GaN LED中的应用,成功的制备了石墨烯-纳米柱GaN LED,并且获得了32%的输出功率的提高。研究了石墨烯在光子晶体GaN LED中的应用,成功了制备了可以均匀发光的石墨烯-光子晶体GaN LED。5)传统GaN肖特基紫外探测器,使用半透明金属作为阳极,透光率低,影响光吸收。石墨烯在紫外波段透光率高并且功函数可调,因此制备了石墨烯-nGaN肖特基结紫外探测器,制备出了-8V时漏电流密度为1e-8 A/cm2的肖特基光电二极管,响应时间为几毫秒。通过AuCl3掺杂提高了器件的性能,通过热电子发射理论计算出了AuCl3掺杂前后石墨烯-nGaN肖特基结的势垒变化。对这一类型器件的性能提高进行了进一步探索,通过纳米柱和表面刻蚀两种方法,获得了-6V时的响应度为1.98 A/W和357 A/W的两种器件,并且分析了器件出现如此大响应度的成因。利用一半电调制一半化学掺杂,制备了石墨烯光电探测器,并且观测了光响应。
【关键词】：石墨烯 冷壁CVD GaN LED 探测器
【学位授予单位】：北京工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ127.11;TN312.8
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-23
• 1.1 石墨烯简介11-14
• 1.1.1 石墨烯的发现11-12
• 1.1.2 石墨烯的晶体结构12-13
• 1.1.3 石墨烯的能带结构13-14
• 1.1.4 石墨烯的电学性质14
• 1.1.5 石墨烯的光学性质14
• 1.2 石墨烯的制备方法14-16
• 1.3 石墨烯的应用16-18
• 1.4 石墨烯的检测与分析方法18-21
• 1.4.1 光学显微镜18-19
• 1.4.2 拉曼光谱19-20
• 1.4.3 原子力显微镜和透射电子显微镜20
• 1.4.4 霍尔测试20
• 1.4.5 透光率测试20-21
• 1.5 本文主要研究内容及创新点21-23
• 第二章 石墨烯的制备与转移23-33
• 2.1 冷壁化学气相沉积系统23-26
• 2.2 CVD法制备石墨烯的基本原理26-27
• 2.3 石墨烯的转移27-33
• 2.3.1 腐蚀基地法转移27-30
• 2.3.2 鼓泡法转移30-33
• 第三章 石墨烯的冷壁系统化学气相外延研究33-53
• 3.1 金属箔片作为催化剂的石墨烯CVD生长33-37
• 3.1.1 铜箔作为催化剂的石墨烯CVD生长33-36
• 3.1.2 铂箔作为催化剂的CVD催化生长36-37
• 3.2 硅镀铜作为催化的石墨烯CVD生长37-41
• 3.2.1 硅镀铜作为催化剂最佳生长条件的研究37-39
• 3.2.2 铜-硅自剥离石墨烯CVD生长39-41
• 3.3 液态铜作为催化剂的石墨烯CVD生长41-45
• 3.3.1 材料制备42
• 3.3.2 测试与分析42-45
• 3.4 在GaN衬底上的直接生长45-50
• 3.4.1 基本理论45-46
• 3.4.2 材料制备与分析46-48
• 3.4.3 镀铜二次催化48-50
• 3.5 冷壁CVD系统的快速生长机理研究50-53
• 第四章 石墨烯作为透明导电层在GaN LED中应用的关键技术研究53-89
• 4.1 石墨烯透明导电层概述53-55
• 4.2 GaN LED简介55-63
• 4.2.1 GaN LED发展历史56
• 4.2.2 LED发光原理56-58
• 4.2.3 GaN LED的器件结构与制作工艺58-62
• 4.2.4 GaN LED的性能参数62-63
• 4.3 石墨烯-GaN LED研究63-71
• 4.3.1 石墨烯-GaN LED的制备63-68
• 4.3.2 测试与分析68-71
• 4.4 石墨烯与p型GaN的欧姆接触71-72
• 4.5 应用ITO过渡层的石墨烯-GaN LED72-80
• 4.5.1 应用ITO插入层的石墨烯-GaN LED的理论72-73
• 4.5.2 应用ITO插入层的石墨烯-GaN LED的器件制备73-75
• 4.5.3 测试与分析75-80
• 4.6 石墨烯-GaN LED的热稳定研究80-89
• 4.6.1 石墨烯的热稳定性80-83
• 4.6.2 有台阶的石墨烯的导电稳定性83-85
• 4.6.3 石墨烯-GaN LED的稳定性85-89
• 第五章 应用表面纳米结构的石墨烯-GaN LED89-105
• 5.1 应用纳米柱结构的石墨烯-GaN LED89-100
• 5.1.1 应用纳米柱结构的石墨烯-GaN LED的理论89-92
• 5.1.2 应用纳米柱结构的石墨烯-GaN LED的实验92-94
• 5.1.3 测试与分析94-100
• 5.2 应用光子晶体结构的的石墨烯-GaN LED100-105
• 5.2.1 应用光子晶体结构的的石墨烯-GaN LED的理论100-101
• 5.2.2 应用光子晶体结构的的石墨烯-GaN LED的器件制备101-102
• 5.2.3 测试与分析102-105
• 第六章 石墨烯在光电探测器中的应用105-129
• 6.1 石墨烯-GaN紫外探测器的研究105-118
• 6.1.1 石墨烯-GaN紫外探测器的基本理论106-108
• 6.1.2 石墨烯-GaN紫外探测器的制备108-110
• 6.1.3 器件测试与分析110-118
• 6.2 石墨烯-nGaN紫外探测器性能提高研究118-123
• 6.3 场效应调制掺杂的石墨烯pn结光电探测器123-129
• 6.3.1 石墨烯pn结探测器概述123-124
• 6.3.2 器件工艺制备124-126
• 6.3.3 测试与分析126-129
• 结论129-131
• 参考文献131-139
• 攻读博士期间所取得的成果139-141
• 致谢141-142

【参考文献】

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本文编号：259305