金属表面等离子体激元与分子相互作用及其时间分辨光谱研究

发布时间：2017-04-03 21:07

  本文关键词：金属表面等离子体激元与分子相互作用及其时间分辨光谱研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：信息化领域的发展已经成为影响整个人类社会进步和发展的至关重要的因素之一。人类对信息化发展的需求越来越高。由于量子限域效应的制约，在目前信息化领域扮演重要角色的微电子芯片已经很难按照摩尔定律所预言的速度飞速地向前发展。集成光路由于其具有高度集成、快速响应以及高速传递信息的的特点，在全光通讯等领域具有极其广阔的应用前景。但是光学衍射极限的限制是在亚微米尺度下实现微纳集成光路最大的瓶颈。表面等离子体激元为突破光学衍射极限实现纳米光学器件提供了解决方案，，近年来受到了研究人员的广泛关注。但是对于金属表面等离子体激元来说，金属吸收引起的损耗比较大，在一些情况下需要引入增益介质来降低损耗，这就存在一个表面等离子体激元与物质相互作用的问题；同时，表面等离子体激元与物质相互作用也是一些器件的工作基础。研究表面等离子体激元与分子相互作用，对基础物理研究方面以及相关应用领域都有着重要意义。 到目前为止，利用时间分辨光谱技术研究表面等离子体激元与分子耦合相互作用的工作还不完善。对于弱相互作用，耦合发射受到吸收增强的干扰，利用时间分辨光谱的深入研究较少，机理尚有争论；强相互作用方面，相关工作都是在非共振激发下研究的，此时热效应占主导，不能表现其本征的性质。 本论文主要是针对目前表面等离子体激元与分子耦合相互作用的研究中存在的问题，做了两方面的工作，第一，制备了能够实现表面等离子体激元耦合荧光发射的样品，利用搭建的时间分辨荧光各向异性测试系统研究其各向异性弛豫性质；第二，制备了J-聚集染料分子和金纳米棒粒子的强耦合杂化体系，并利用搭建的飞秒泵浦-探测系统研究了超快动力学性质，主要内容如下： （一）利用单通道测试法，搭建了基于时间相关单光子计数系统的时间分辨荧光各向异性测试系统，时间分辨率为0.2ns，测试窗口范围为50ns。 （二）搭建了可以宽谱测量的飞秒泵浦-探测系统，测量波长范围从350nm到800nm，激发光波长可调谐范围从350nm到700nm，时间分辨率为100fs，测试窗口范围为1500ps。 （三）利用双光束干涉制备了周期为375nm纳米光栅结构。在纳米光栅结构上利用热蒸发法蒸镀了50nm的银膜和30nm Alq3分子。在排除表面等离子体激元诱导吸收增强干扰的前提下，观察到了表面等离子体激元耦合荧光发射调控Alq3分子的荧光光谱。研究了表面等离子体激元耦合发射荧光的稳态性质，表征了其角度依赖定向发射及高度p偏振的特性。利用FDTD数值模拟研究了荧光定向发射和光栅结构表面等离子体激元吸收色散曲线的关系。利用搭建的时间分辨荧光各向异性测试系统研究了其各向异性荧光弛豫曲线，发现表面等离子激元耦合发射的荧光在荧光衰减时间内各向异性值始终接近于-0.5。给出了表面等离子体耦合荧光是表面等离子体发光的新证据。 （四）制备成了J-聚集染料分子和表面等离子体激元强耦合的杂化体系。通过稳态吸收可以看出杂化结构有大约190meV的拉比劈裂。我们利用泵浦-探测技术，在共振激发条件下，观测到了一个新的瞬态吸收光谱结构，给出了强耦合杂化态存在的直接实验证据。通过分别测量上能态和下能态激发条件下杂化态的弛豫寿命，证明了金属表面等离子体激元同分子的强耦合与光学模式同激子的强耦合性质等效。更进一步了解了金属表面等离子体激元与分子强耦合相互作用的光物理性质，为利用表面等离子体激元将传统光学器件纳米化提供了理论支持。
【关键词】：表面等离子体激元 时间分辨荧光各向异性 表面等离子体激元耦合荧光发射 强耦合相互作用 泵浦-探测技术
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TN25
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-43
• 1.1 引言11
• 1.2 表面等离子体激元的研究历程11-15
• 1.3 表面等离子体激元的基本理论15-36
• 1.3.1 麦克斯韦方程组和金属导体对电磁波吸收15-18
• 1.3.2 自由电子气的介电函数18
• 1.3.3 长程表面等离子体激元18-25
• 1.3.4 局域表面等离子体激元25-36
• 1.4 表面等离子体激元与分子的相互作用36-41
• 1.4.1 表面等离子体激元与分子相互作用的分类36-38
• 1.4.2 表面等离子体激元与分子相互作用的研究进展38-41
• 1.5 本论文的研究思路和内容41-43
• 第二章 时间分辨测试系统的搭建43-69
• 2.1 引言43
• 2.2 时间相关单光子计数系统43-61
• 2.2.1 时间相关单光子计数系统组成43-46
• 2.2.2 时间相关单光子计数系统的基本原理46-49
• 2.2.3 时间分辨各向异性荧光49-59
• 2.2.4 本实验中所用 TCSPC 光路及采集系统59-61
• 2.3 飞秒泵浦-探测系统61-68
• 2.3.1 飞秒泵浦-探测系统的基本原理61-64
• 2.3.2 飞秒泵浦-探测系统的激光光源及光学附件64-65
• 2.3.3 飞秒泵浦-探测系统光路65-68
• 2.4 本章小结68-69
• 第三章 银纳米光栅结构的表面等离子体激元对 Alq3分子荧光调控的研究69-89
• 3.1 引言69
• 3.2 样品制备69-74
• 3.2.1 光栅结构制备69-72
• 3.2.2 Ag 及 Alq3分子的蒸镀72-74
• 3.3 表面等离子体激元对稳态荧光光谱的调制74-81
• 3.3.1 受调制后的荧光光谱的性质74-79
• 3.3.2 FDTD 数值模拟与实验数值的对比79-81
• 3.4 时间分辨各向异性光谱81-87
• 3.5 本章小结87-89
• 第四章 金纳米粒子与 J-聚集染料分子（Thia）强耦合作用的研究89-103
• 4.1 引言89-90
• 4.2 金纳米棒/J-聚集染料杂化体系的制备90-93
• 4.2.1 合成所用试剂90
• 4.2.2 制备方法及过程90-93
• 4.3 金纳米棒/J-聚集染料杂化体系稳态光谱特性93-95
• 4.4 金纳米棒/J-聚集染料杂化体系时间分辨光谱及动力学特性95-101
• 4.4.1 非共振激发条件下杂化体系时间分辨光谱及动力学特性95-97
• 4.4.2 共振激发条件下杂化体系时间分辨光谱及动力学特性97-101
• 4.5 本章小结101-103
• 第五章 总结与展望103-107
• 5.1 工作总结103-104
• 5.2 前景展望104-107
• 参考文献107-121
• 作者简介及在学期间所取得的科研成果121-123
• 致谢123

【共引文献】

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