含氰废气的催化燃烧及其量化计算的研究
发布时间：2023-04-22 08:57
本文针对含氰废气催化燃烧反应体系,从量化计算和实验评价两方面探究反应机理,计算反应能垒,对多种分子筛催化剂进行活性评价,比较其转化率与目标产物选择性,并且对于部分催化剂进行实验表征,讨论催化剂结构对于含氰废气催化燃烧反应体系的影响,主要内容和结论如下： 1.本论文采用旋转蒸发法将部分过渡金属负载到分子筛表面共制备了18种催化剂应用于HCN催化燃烧体系,实验结果表明： ①单位质量ZSM-5的表面负载5种不同种类相同物质的量的过渡金属,其中Cu-ZSM-5催化剂无论在低温活性、高温稳定性、产物选择性方面相比于其他4种催化剂均具有较大的优势。 ②比较负载质量分数同为5%Cu的不同构型的6种微孔分子筛催化剂,Cu-ZSM-5相比于其他催化剂在HCN转化率方面存在明显劣势,但在目标产物的选择性方面,Cu-ZSM-5催化剂则最为优异。 ③比较负载相同质量分数的不同Si/Al比的Cu-ZSM-5催化剂,降低硅铝比,HCN的转化率略有升高,并且N2的选择性则大幅上升。 ④比较4种介孔分子筛催化剂的催化活性,相对微孔催化剂在HCN的转化率方面没有明显差别,但在N2的选择性方面,Cu-ZSM-5、 Cu-...
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
学位论文数据集
摘要
ABSTRACT
目录
第一章 文献综述
1.1 含氰废气脱除技术的研究进展
1.1.1 含氰废气的危害
1.1.2 含氰废气的来源
1.1.3 含氰废气的治理
1.1.4 氰化氢的制备与合成
1.2 沸石分子筛研究进展
1.2.1 微孔分子筛催化剂
1.2.2 介孔分子筛催化剂
1.2.3 分子筛的合成与制备方法
1.2.4 分子筛的改性
1.3 含氰废气催化燃烧分解机理
1.4 量化计算在含氰废气催化燃烧方面的研究
1.5 本论文的选题意义与研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料和装置
2.1.1 催化剂制备相关原料
2.1.2 催化剂制备相关仪器
2.1.3 催化剂活性评价相关原料
2.1.4 催化剂活性评价相关仪器
2.2 催化剂的合成与制备
2.2.1 KIT-6分子筛的合成
2.2.2 SBA-15分子筛的合成
2.2.3 SBA-16分子筛的合成
2.3 催化剂的改性
2.3.1 几种微孔分子筛催化剂的改性
2.3.2 几种介孔分子筛催化剂的改性
2.3.3 其他几种催化剂的改性
2.4 催化剂的活性评价
2.5 催化剂的表征
2.5.1 X射线衍射(XRD)
2.5.2 N2吸附脱附(BET)
2.5.3 程序升温脱附(H2-TPR)
第三章 分子筛催化剂应用于HCN催化燃烧反应体系的研究
3.1 分子筛催化剂的表征结果与讨论
3.1.1 XRD表征结果与讨论
3.1.2 H2-TPR表征结果与讨论
3.1.3 BET表征结果与讨论
3.2 分子筛催化剂的催化活性考察
3.2.1 负载不同种类过渡金属催化剂的催化活性考察
3.2.2 不同构型微孔分子筛催化剂的催化活性考察
3.2.3 不同硅铝比Cu-ZSM-5分子筛催化剂的催化活性考察
3.2.4 不同构型介孔分子筛催化剂的催化活性考察
3.3 本章小结
第四章 分子筛催化剂应用于乙腈催化燃烧反应体系的研究
4.1 分子筛催化剂的催化活性考察
4.2 本章小结
第五章 以Cu为活性中心的量化计算机理的研究
5.1 量化计算方法
5.1.1 密度泛函理论
5.1.2 过渡态理论
5.1.3 内禀反应坐标——IRC近似
5.2 HCN模型的建立与计算
5.3 催化剂的选择与计算
5.4 HCN的吸附与NCO(ad)中间体的形成
5.5 NCO(ad)进一步氧化的不同产物
5.6 NCO(ad)中间体的自身反应
5.6.1 无催化剂参与的自身反应
5.6.2 催化剂参与的自身反应
5.7 本章小结
第六章 结论
参考文献
致谢
作者和导师简介
附件
本文编号：3797326
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
学位论文数据集
摘要
ABSTRACT
目录
第一章 文献综述
1.1 含氰废气脱除技术的研究进展
1.1.1 含氰废气的危害
1.1.2 含氰废气的来源
1.1.3 含氰废气的治理
1.1.4 氰化氢的制备与合成
1.2 沸石分子筛研究进展
1.2.1 微孔分子筛催化剂
1.2.2 介孔分子筛催化剂
1.2.3 分子筛的合成与制备方法
1.2.4 分子筛的改性
1.3 含氰废气催化燃烧分解机理
1.4 量化计算在含氰废气催化燃烧方面的研究
1.5 本论文的选题意义与研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料和装置
2.1.1 催化剂制备相关原料
2.1.2 催化剂制备相关仪器
2.1.3 催化剂活性评价相关原料
2.1.4 催化剂活性评价相关仪器
2.2 催化剂的合成与制备
2.2.1 KIT-6分子筛的合成
2.2.2 SBA-15分子筛的合成
2.2.3 SBA-16分子筛的合成
2.3 催化剂的改性
2.3.1 几种微孔分子筛催化剂的改性
2.3.2 几种介孔分子筛催化剂的改性
2.3.3 其他几种催化剂的改性
2.4 催化剂的活性评价
2.5 催化剂的表征
2.5.1 X射线衍射(XRD)
2.5.2 N2吸附脱附(BET)
2.5.3 程序升温脱附(H2-TPR)
第三章 分子筛催化剂应用于HCN催化燃烧反应体系的研究
3.1 分子筛催化剂的表征结果与讨论
3.1.1 XRD表征结果与讨论
3.1.2 H2-TPR表征结果与讨论
3.1.3 BET表征结果与讨论
3.2 分子筛催化剂的催化活性考察
3.2.1 负载不同种类过渡金属催化剂的催化活性考察
3.2.2 不同构型微孔分子筛催化剂的催化活性考察
3.2.3 不同硅铝比Cu-ZSM-5分子筛催化剂的催化活性考察
3.2.4 不同构型介孔分子筛催化剂的催化活性考察
3.3 本章小结
第四章 分子筛催化剂应用于乙腈催化燃烧反应体系的研究
4.1 分子筛催化剂的催化活性考察
4.2 本章小结
第五章 以Cu为活性中心的量化计算机理的研究
5.1 量化计算方法
5.1.1 密度泛函理论
5.1.2 过渡态理论
5.1.3 内禀反应坐标——IRC近似
5.2 HCN模型的建立与计算
5.3 催化剂的选择与计算
5.4 HCN的吸附与NCO(ad)中间体的形成
5.5 NCO(ad)进一步氧化的不同产物
5.6 NCO(ad)中间体的自身反应
5.6.1 无催化剂参与的自身反应
5.6.2 催化剂参与的自身反应
5.7 本章小结
第六章 结论
参考文献
致谢
作者和导师简介
附件
本文编号：3797326
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