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As(Ⅲ)和Sb(Ⅲ)的化学及光化学催化氧化机理研究

发布时间:2023-08-06 08:27
  随着工农业生产的不断发展,重金属已不可避免地大量进入环境,并导致其环境污染问题日趋严重,其中砷和锑两种元素的污染问题在世界范围内广泛存在。据报道,As(Ⅲ)的毒性是As(Ⅴ)的六十多倍,而且絮凝、沉淀、吸附等常用方法能有效脱除As(Ⅴ),但对As(Ⅲ)的处理却收效甚微。因此,将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)既能提高除砷效果,又有利于降低含砷污染物的毒性。二氧化钛(TiO2)多相催化被认为是一种极具前途的环境污染深度净化技术,国内外关于纳米TiO2光催化氧化As(Ⅲ)的研究主要集中在其机理方面,而有关环境因子对其光催化氧化的影响研究较少,且不同水体的pH、所含有的有机质会存在差异。锑跟砷处于元素周期表中的同一主族,化学性质和地球生物化学特性与砷相似,Sb(Ⅲ)的毒性也是Sb(V)的十几倍。本文通过与As(Ⅲ)的光催化氧化机理进行比较,研究了Sb(Ⅲ)的纳米Ti02光催化氧化技术,并且发现抗氧化剂-没食子酸可以作为氧化剂氧化As(Ⅲ),通过EPR技术和自由基的淬灭反应对其氧化机理进行了阐释。主要研究结果如下: (1)研究了pH对纳米TiO2光催化氧化As(Ⅲ)的影响。发现随着pH升高,纳米Ti...

【文章页数】:70 页

【学位级别】:硕士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 砷的环境行为
        1.1.1 砷
        1.1.2 环境中砷的来源
        1.1.3 砷及其化合物的毒性和环境效应
        1.1.4 As(Ⅲ)的氧化方法
    1.2 锑的环境行为
        1.2.1 锑
        1.2.2 环境中锑的来源
        1.2.3 锑及其化合物的毒性和环境效应
        1.2.4 Sb(Ⅲ)的氧化方法
    1.3 TiO2的光催化作用
        1.3.1 纳米TiO2的光催化原理
        1.3.2 纳米TiO2光催化反应的应用
    1.4 研究内容和技术路线
第二章 纳米TiO2光催化氧化As(Ⅲ)的动力学研究
    2.1 引言
    2.2 材料与方法
        2.2.1 实验材料和仪器
        2.2.2 实验方法
        2.2.3 砷的测定方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 纳米TiO2光催化氧化As(Ⅲ)的反应条件优化
        2.3.2 初始pH对纳米TiO2光催化氧化As(Ⅲ)的影响
        2.3.3 腐殖酸(HA)对纳米TiO2光催化氧化As(Ⅲ)的影响
        2.3.4 水杨酸(SA)对纳米TiO2光催化氧化As(Ⅲ)的影响
        2.3.5 柠檬酸(CA)对纳米TiO2光催化氧化As(Ⅲ)的影响
        2.3.6 没食子酸(GA)对纳米TiO2光催化氧化As(Ⅲ)的影响
    2.4 小结
第三章 没食子酸氧化As(Ⅲ)的动力学研究
    3.1 引言
    3.2 材料与方法
        3.2.1 实验材料和仪器
        3.2.2 实验方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 GA浓度对As(Ⅲ)氧化效率的影响
        3.3.2 pH对As(Ⅲ)氧化效率的影响
        3.3.3 溶解氧对氧化速率的影响
        3.3.4 自由基对氧化效率的影响
    3.4 小结
第四章 纳米TiO2光催化氧化Sb(Ⅲ)的动力学研究
    4.1 引言
    4.2 材料与方法
        4.2.1 实验材料和仪器
        4.2.2 实验方法
        4.2.3 锑的测定方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 pH对纳米TiO2光催化氧化Sb(Ⅲ)的影响
        4.3.2 纳米TiO2对锑的吸附研究
    4.4 小结
第五章 结论与展望
    5.1 主要结论
    5.2 创新点
    5.3 不足之处
    5.4 研究展望
参考文献
攻读学位期间的研究成果
致谢



本文编号:3839400

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