Co-Ce氧化物对Mn/TiO 2 系低温脱硝催化剂结构与性能的影响

发布时间：2023-08-09 17:59

　　氮氧化物(NOx)是最主要的大气污染物之一，为解决氮氧化物的污染问题，选择性催化还原(SCR)是最有效脱除NOx的技术，中温SCR催化存在较大的堵塞、磨损、中毒(K、Na、Ca、As等元素对催化剂的污染)、建设成本等问题，低温SCR脱硝技术将成为发展方向。在低温催化剂体系中，Mn基类催化剂具有良好的低温活性。 采用挤出成型法制备低温SCR脱硝催化剂，在模拟烟气条件下进行脱硝测试，通过预硫化处理研究低温催化剂抗硫性能的影响，采取XRD、SEM、EDS和XPS等方法分析催化剂内部结构特性、表面元素形态以及SO₂的双重作用。 在125℃下，含20%MnOx的催化剂的脱硝效率为72.6%，分别添加6%CoOx和6%CeOx时，效率分别提高到85.8%和88%，其比表面积和孔容均明显提高；Co和Ce都添加6%时，脱硝效率达到90.7%。20Mn/TiO₂催化剂表面出现“牵牛花”状物质，为含Mn的氧化物，对催化剂脱硝效率有促进作用。 XPS分析得出：Mn以MnO₂和Mn2O3，O以晶格氧和化学吸附氧的形式存在；添加Co和Ce元素后，...

【文章页数】：82 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
        1.1.1 氮氧化物的危害
        1.1.2 氮氧化物的形成途径及其控制
    1.2 低温 SCR 催化剂的背景及意义
    1.3 低温 SCR 催化剂的研究现状
        1.3.1 低温 SCR 催化剂的分类
    1.4 低温 SCR 催化剂的影响因素
        1.4.1 前躯体的引入方式对低温催化剂的影响
        1.4.2 制备方法对低温催化剂的影响
        1.4.3 载体预处理对低温催化剂的影响
        1.4.4 催化剂结构对低温催化剂的影响
    1.5 低温催化剂抗硫性能的研究进展
        1.5.1 低温 SCR 催化剂的硫中毒机理
        1.5.2 低温 SCR 催化剂成分改性对抗中毒性能的影响
    1.6 低温 SCR 催化剂的应用及展望
    1.7 课题研究内容及方法
        1.7.1 选题依据
        1.7.2 研究内容
第2章 低温 SCR 催化剂的制备及分析测试方法
    2.1 催化剂制备材料与仪器
        2.1.1 实验仪器
        2.1.2 实验材料
    2.2 低温 SCR 催化剂样品的制备
        2.2.1 催化剂的工艺流程
        2.2.2 样品制备的条件
    2.3 催化剂表征方法
        2.3.1 X 射线衍射(XRD)
        2.3.2 热场发射扫描电子显微镜(FSEM)- 分析电子显微镜(EDS)
        2.3.3 比表面积(BET)
        2.3.4 X 射线光电子能谱(XPS)
        2.3.5 脱硝性能测试
第3章 Co-Ce-Mn/TiO₂催化剂最佳配比量的确定
    3.1 低温 SCR 催化剂反应机理
    3.2 Mn/TiO₂催化剂 MnOx 最佳负载量和反应温度的确定
        3.2.1 低温 SCR 催化剂脱硝性能测试实验装置
        3.2.2 Mn/TiO₂反应温度的确定
        3.2.3 MnOx 最佳负载量的确定
    3.3 Co 和 Ce 元素的添加对催化剂活性的影响
        3.3.1 Co 负载量对 20Mn/TiO₂催化剂活性的影响
        3.3.2 Ce 负载量对 20Mn/TiO₂催化剂活性的影响
        3.3.3 Ce 和 Co 共同作用对 20Mn/TiO₂催化剂活性的影响
    3.4 Co 和 Ce 元素对催化剂比表面积及孔结构影响
        3.4.1 Co 和 Ce 元素对比表面积及孔结构的单独作用
        3.4.2 Co 和 Ce 元素对比表面积及孔结构的共同作用
    3.5 本章小结
第4章 Co-Ce 氧化物对 Mn/TiO₂低温 SCR 催化剂的影响
    4.1 20Mn/TiO₂催化剂结构和性能的研究
        4.1.1 20Mn/TiO₂催化剂晶相分析
        4.1.2 20Mn/TiO₂表面结构特性分析
        4.1.3 20Mn/ TiO₂表面元素价态分析
    4.2 Co 和 Ce 元素对 20Mn/TiO₂催化剂结构与性能的影响
        4.2.1 6Ce-6Co-20MnOX/TiO₂表面元素形态分析
        4.2.2 6Ce-6Co-20Mn/TiO₂反应前后的表面结构特性
        4.2.3 6Co-6Ce-20Mn/TiO₂催化剂表面元素含量分析
    4.3 本章小结
第5章 Co-Ce 氧化物对 Mn/TiO₂低温 SCR 催化剂抗硫性能的影响
    5.1 催化剂预处理及反应条件
    5.2 SO₂对 20Mn/TiO₂和 6Ce-6Co-20Mn/TiO₂脱硝效率的影响
    5.3 SO₂对 20Mn/TiO₂和 6Ce-6Co-20Mn/TiO₂结构特性的影响
        5.3.1 通 SO₂前后 20Mn/TiO₂和 6Ce-6Co-20Mn/TiO₂比表面积对比
        5.3.2 通 SO₂前后 20Mn/TiO₂和 6Ce-6Co-20Mn/TiO₂表面形貌对比
        5.3.3 通 SO₂后 20Mn/TiO₂和 6Ce-6Co-20Mn/TiO₂表面元素分析
    5.4 SO₂对 20Mn/TiO₂和 6Ce-6Co-20Mn/TiO₂表面元素形态的影响
        5.4.1 催化剂中毒后表面元素形态分析
        5.4.2 通 SO₂初期催化剂活性提高表面元素形态分析
    5.5 低温 SCR 催化剂中毒机理
    5.6 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表的学术论文
致谢



本文编号：3840699